Chuyên đề Xác định các tham số hiệu chính trong phép đo tiết diện bắt bức xạ nơtron

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ___________________ PHẠM NGỌC SƠN XÁC ĐỊNH CÁC THAM SỐ HIỆU CHÍNH TRONG PHÉP ĐO TIẾT DIỆN BẮT BỨC XẠ NƠTRON CHUYÊN ĐỀ NGHIÊN CỨU SINH NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. PGS. TS. VƯƠNG HỮU TẤN 2. TS. MAI XUÂN TRUNG ĐÀ LẠT, THÁNG 12/2012 Mục lục: trang I. Đặt vấn đề ................................................................................................ 3 II. Phương pháp tính toán.......................................................................... 6 2.1. Hiệu ứng tự che chắn nơtron trong mẫu ............................................... 6 2.2. Hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu ........................................ 7 2.3. Phương pháp mô phỏng Monte Carlo ................................................... 8 2.4. Phát triển chương trình tính toán các hệ số hiệu chính ....................... 11 2.5. Ứng dụng chương trình MCNP5 tính toán các tham số hiệu chính.... 14 III. Kết quả và thảo luận .......................................................................... 20 IV. Kết luận ............................................................................................... 23 Tài liệu tham khảo.................................................................................... 23 Tóm tắt Các hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc đơn năng và cột nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt đã được nghiên cứu xác định bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo. Các giải pháp tính toán và kết quả nghiên cứu được trình bày trong các mục II và III của chuyên đề này; trong đó một chương trình máy tính (gọi là Neu-Correction) đã được phát triển để thực hiện các bước tính toán nhằm xác định các hệ số hiệu chính. Chương trình MCNP5 cũng đã được nghiên cứu áp dụng thành công để xác định các hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong những trường hợp thực nghiệm có cấu hình phức tạp. Các kết quả tính toán thu được trong chuyên đề này đã được kiểm tra so sánh và có sự phù hợp tốt với các số liệu của các tác giả khác đã công bố trên một số tạp chí và hội nghị quốc tế. I. Đặt vấn đề: Phản ứng bắt bức xạ nơtron AX(n,γ)A+1X được sử dụng rất phổ biến trong các nghiên cứu thực nghiệm về cấu trúc hạt nhân, cơ chế phản ứng hạt nhân, vật lý nơtron, vật lý hạt nhân thiên văn, xác định số liệu phản ứng hạt nhân,… Quá trình tương tác bắt bức xạ của nơtron với vật chất là một trong những phản ứng hạt nhân có nhiều ứng dụng quan trọng trong nhiều lĩnh vực khác nhau của khoa học và công nghệ hạt nhân như: Nghiên cứu phát triển lò phản ứng hạt nhân, nhà máy điện hạt nhân, máy gia tốc, kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron, chụp ảnh nơtron, tán xạ nơtron, chế tạo chất bán dẫn, sản xuất đồng vị phục vụ trong y học hạt nhân và công nghiệp,... Trong thực tế, trong các thí nghiệm nghiên cứu cơ bản và nghiên cứu ứng dụng trên cơ sở phản ứng bắt bức xạ nơtron AX(n,γ)A+1X, các mẫu vật liệu nghiên cứu thường được chiếu bởi các nguồn nơtron từ lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu, máy gia tốc hoặc nguồn nơtron đồng vị. Trong các phép đo thực nghiệm này, tốc độ phản ứng được mô tả bằng phương trình cơ bản: dEEEA A mR v )()( σ∫Φ= ; m là khối lượng mẫu, A số khối, Av là số Avogadro; để đạt được độ nhạy cần thiết và độ chính xác thống kê cao thì đại lượng m phải có giá trị đủ lớn, do đó kích thước hữu hạn của mẫu thường không thỏa mãn được điều kiện lý tưởng (độ dày của mẫu << quảng chạy tự do trung bình của nơtron trong mẫu) để có thể loại trừ được sai số hệ thống do hiệu ứng tự che chắn và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu. Do đó, các hệ số bổ chính sai số hệ thống do hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron và tán xạ nơtron đã được nghiên cứu ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới từ những năm 1954 [1, 2, 3]. Hisashi Yamamoto 1965 [1] đã tính toán các hệ số hiệu chính sự tự che chắn nơtron cộng hưởng trong các mẫu có độ dày khác nhau, đối với các hạt nhân Au-197, In-115, Mn-55 và Co-59 bằng cách sử dụng số liệu tính toán về tích phân cộng hưởng nơtron từ chương trình ZUT-code [4]. Maria Do Carmo Lopes (1989) [5] đã nghiên cứu tính toán hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron cộng hưởng có bao gồm cả hiệu ứng tán xạ nhiều lần bằng phương pháp tích phân và sử dụng các tham số cộng hưởng nơtron, cung cấp bảng số liệu bổ chính đối với các hạt nhân Mn- 55, W-186, Cu-63, Au-197 và In-115 trong các mẫu dạng lá mỏng. K. Senoo (1994) [6] phát triển chương trình TIME-MULTI bằng phương pháp Monte Carlo để tính toán hệ số hiệu chính tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu trong các thực nghiệm đo tiết diện bắt bức xạ nơtron bằng phổ kế thời gian bay (TOF) trên máy gia tốc. Oleg Shcherbakov (2002) [7] đã xác định hệ số tự che chắn nơtron cộng hưởng trong thực nghiệm đo tiết diện phản ứng kích hoạt trong trường nơtron trên nhiệt của lò phản ứng, phương pháp giải tích gần đúng PAD đã được sử dụng trong đó có tính đến hiệu ứng Dopler tại các năng lượng cộng hưởng. A. Trkov (2009) [8] đã phát triển chương trình máy tính MATSSF-code bằng phương pháp giải tích, giải gần đúng phương trình khuyếch tán nơtron để phục vụ cho các tính toán hiệu chính tự che chắn nơtron trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng; MATSSF-code có ưu điểm là thời gian tính toán nhanh, có thể tính cho mẫu với nhiều thành phần nguyên tố khác nhau, tuy nhiên chương trình này chỉ áp dụng cho một số dạng hình học mẫu đã được định nghĩa sẵn là dạng lá mỏng, hình trụ và hình cầu; ngoài ra nhóm tác giả này cũng đã sử dụng chương trình MCNP5 để tính toán so sánh. Tác giả I.F. Goncalves (2001) [9] đã nghiên cứu tính toán hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron cộng hưởng đối với thí nghiệm chiếu mẫu dạng dây tròn trong trường nơtron trên nhiệt của lò phản ứng, phương pháp tính toán Monte Carlo bằng chương trình MCNP đã được áp dụng với các kết quả có độ tin cậy tốt. Tác giả C. Chilian (2008) [10] đã nghiên cứu xác định hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron trên nhiệt trong phân tích kích hoạt nơtron bằng kỹ thuật INAA; nhóm tác giả này kết hợp đo thực nghiệm tiết diện hấp thụ nơtron trên nhiệt và các tham số cộng hưởng nơtron để phân tích xác định các tham số hiệu chính tự che chắn nơtron trên nhiệt, như vậy các kết quả của nghiên cứu này có giá trị thực nghiệm tham khảo cho các nghiên cứu liên quan. Tác giả Rosaria Mancinelli (2012) [11] nghiên cứu hiệu chính tán xạ nơtron nhiều lần bằng thuật toán Monte Carlo đối với mẫu pha lỏng và pha khí trong các thực nghiệm nghiên cứu trên phổ kế tán xạ nơtron. Qua nghiên cứu tìm hiểu một cách tổng quan các kết quả đã đăng ở nước ngoài trên đây, một số nhận xét có thể được phát biểu như sau: - Chủ đề tính toán xác định các hệ số hiệu chính cho hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu phản ứng của nơtron với vật chất là rất cần thiết để bổ chính cho sai số hệ thống do các hiệu ứng này gây ra, nhằm thu được kết quả thực nghiệm chính xác hơn. - Hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu phụ thuộc vào các yếu tố: hình học và kích thước mẫu, hình học và phân bố phổ năng lượng của nguồn nơtron. Do đó các số liệu và chương trình tính toán của mỗi phòng thí nghiệm khác nhau chủ yếu phục vụ cho nội bộ phòng thí nghiệm đó và chỉ có thể tham khảo trực tiếp được khi các yếu tố về hình học và phân bố phổ năng lượng trong thưc nghiệm là hoàn toàn tương đồng. - Phương pháp Monte Carlo có nhiều ưu điểm hơn so với các phương pháp gần đúng khác và được nhiều tác giả sử dụng trong tính toán xác định hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu; ưu điểm của phương pháp này là cho kết quả tính toán có độ tin cậy cao, cho phép người sử dụng mô phỏng thực tế phân bố phổ năng lượng của nguồn nơtron và cấu hình hình học của mẫu trong không gian thực mà không cần đến bất kỳ kỹ thuật gần đúng và đơn giản hóa nào. Xuất phát từ các lí do đã phân tích trên đây và yêu cầu thực tế trong quá trình thực hiện luận án là cần thiết phải xác định hệ số hiệu chính cho phép đo số liệu tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc từ các kênh ngang của lò phản ứng Đà Lạt, nội dung nghiên cứu tính toán xác định hệ số hiệu chính đối với hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu bằng phương pháp Monte Carlo đã được thực hiện và biên soạn thành bản báo cáo chuyên đề này. Mục tiêu và nội dung của chuyên đề này là ứng dụng phương pháp Monte Carlo phát triển chương trình tính toán để xác định các tham số hiệu chính tự che chắn và tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu dạng lá mỏng (foil) chiếu trên các dòng nơtron phin lọc đơn năng đã được chuẩn trực tại các kênh ngang của lò phản ứng Đà Lạt; ứng dụng chương trình MCNP5 để tính toán mở rộng trong các trường hợp phổ năng lượng của trường nơtron không đơn năng, phân bố đẳng hướng và các dạng hình học mẫu khác nhau. II. Phương pháp tính toán 2.1. Hiệu ứng tự che chắn nơtron trong mẫu Tại các vùng năng lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt, phản ứng hấp thụ nơtron xảy ra mạnh do các đỉnh cộng hưởng trong cấu trúc tiết diện phản ứng của hạt nhân, hiệu ứng này dẫn đến sự thay đổi đáng kể mật độ thông lượng nơtron trong mẫu. Điều này dẫn đến sự bất đồng đều về mật độ thông lượng nơtron tại các vị trí bề dày khác nhau trong không gian mẫu Hình 1. Hệ quả của sự bất đồng đều mật độ thông lượng nơtron trong mẫu trong quá trình chiếu mẫu là tồn tại một thành phần sai số hệ thống của phép đo tốc độ phản ứng bắt bức xạ nơtron. Để nâng cao độ chính xác của phép đo tốc độ phản ứng kích hoạt nơtron, đo thông lượng nơtron và các thí nghiệm liên quan khác sử dụng trường nơtron của lò phản ứng hạt nhân nói chung cũng như tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, nội dung nghiên cứu tính toán xác định hệ số hiệu chính cho các hiệu ứng tự hấp thụ nơtron xảy ra trong mẫu trong quá trình chiếu đối với nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt là thật sự cần thiết. Hệ số tự che chắn nơtron phụ thuộc vào kích thước, dạng hình học, thành phần hóa học của mẫu và phân bố năng lượng của nguồn nơtron. Sample thickness Φout Φin Hình1: Minh họa hiệu ứng tự hấp thụ nơtron trong mẫu 2.2. Hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu Trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron (n, γ), mật độ thông lượng của dòng nơtron (cụ thể là dòng nơtron từ lò phản ứng hoặc máy gia tốc) thường có giá trị trong khoảng 105-107 n/(cm2s) cho nên cần thiết sử dụng các mẫu có độ dày hữu hạn (thick sample) để đảm bảo được độ chính xác thống kê của kết quả ghi đo bức xạ gamma phát ra từ sản phẩm kích hoạt của phản ứng. Trong trường hợp mẫu có độ dày mỏng lý tưởng thì cường độ phản ứng bắt bức xạ (capture yield) có giá trị Y0 (E)= σγ(E)/σt(E); tuy nhiên trong thực tế khi mẫu có độ dày tăng thì thành phần phản ứng (n, γ) do các nơtron đã tham gia tương tác tán xạ đàn hồi với các hạt nhân trong mẫu xuất hiện và tăng dần theo độ dày mẫu, hiệu ứng này dẫn đến kết quả đo thực nghiệm cường độ phản ứng bắt bức xạ (capture yield) có giá trị Ym(E) > σγ(E)/σt(E). Do đó, cần thiết phải hiệu chính (correction) đối với thành phần các hạt nơtron đã tán xạ mất năng lượng nhiều lần trong mẫu trước khi tham gia vào phản ứng bắt bức xạ (n, γ), Hình 2. Primary neutron capture gamma-ray Incident neutron beam Primary neutron capture gamma-ray Scattered neutron capture gamma-rays Scattered neutron Hình 2. Minh họa hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu 2.3. Phương pháp mô phỏng Monte Carlo Phương pháp Monte Carlo là phương pháp số mô phỏng các mối quan hệ của các biến số hoặc các đại lượng vật lý theo tiến trình được quy định bởi các hàm phân bố xác suất. Trong bài toán mô phỏng quá trình tương tác của nơtron với vật chất, một mô hình số tương ứng với mô hình thực nghiệm phải đươc định nghĩa và sau đó các số ngẫu nhiên được lựa chọn theo các hàm phân bố xác suất khác nhau của bài toán để thực hiện tính toán [12]. Các bước cơ bản trong quá trình mô tả một lịch sử hạt được tóm tắt như sau: 1. Gieo một số ngẫu nhiên trong khoảng [0,1]; từ hàm phân bố xác suất, xác định năng lượng En, vị trí tọa độ x,y,z trong không gian nguồn. 2. Xác định véctơ chỉ phương ω = (ωx, ωy, ωz), khoảng cách (quảng chạy tự do) và tọa độ x’,y’,z’ của vị trí tương tác tiếp theo. 3. Xác định loại hạt nhân tham gia tương tác từ hàm mật độ khối. 4. Xác định loại phản ứng bắt bức xạ nơtron hay tán xạ đàn hồi,… 5. Nếu phản ứng là bắt bức xạ thì kết thúc chu trình vận động của hạt nơtron và quay lại từ bước 1 cho một hạt nguồn mới. Nếu phản ứng là tán xạ đàn hồi, xác định năng lượng của nơtron sau tán xạ En’ và lặp lại từ bước 2 cho đến khi hạt bị bắt hoặc vượt ra ngoài giới hạn không gian của bài toán. Hình 3. Sơ đồ nguyên lý của phương pháp Monte Carlo mô tả quá trình tương tác cơ bản của nơtron với vật chất [13]. Tính toán khoảng cách giữa hai lần va chạm liên tiếp: Giả sử rằng môi trường vật chất truyền nơtron là đồng nhất, khoảng cách từ vị trí ban đầu đến vị trí va chạm đầu tiên được xác định bằng phương pháp Monte Carlo theo biểu thức sau: L = -λln(R) (1) trong đó: R là số ngẫu nhiên phân bố đều trong khoảng 0 ≤ R ≥ 1; λ = 1/∑t là quảng chạy tự do trung bình của nơtron trong môi trường vật chất đang xét; ∑t là tiết diện nơtron toàn phần vĩ mô. .)(....)(.)( 122 1 1 totNtotNtotN n nt σσσ +++=∑ ; Ni và σi(tot.) là mật độ hạt nhân và tiết diện nơtron toàn phần của thành phần vật liệu thứ i. Tính toán năng lượng của nơtron sau tán xạ đàn hồi: ký hiệu năng lượng tới của nơtron là E, năng lượng của nơtron sau tán xạ đàn hồi E’ được xác đinh theo biểu thức sau [13]: )(' μee TSEE += , (2) Trong đó: START Các tham số nguồn Các tham số trong lần va chạm đầu tiên Va chạm bên trong môi trường truyền hoặc thoát or Va chạm, Các tham số tại vị trí va chạm tính chất va chạm phản ứng bắt nơtron Thoát khỏi hệ thống Góc tán xạ, phương và năng lượng mới sau T.xạ phản ứng tán xạ Thoát Chuyển vào môi trường khác or or 2 2 )1( )1(1( 2 1 + −+= e e e A AS ; 2 2 )1( )1(1( 2 1 + −−= e e e A AT ; )cos( '1ψμ = Ae = me/m, me là khối lượng của hạt nhân bia thứ e, m là khối lượng của nơtron; ψ1’ là góc tán tán xạ của nơtron trong hệ tọa độ khối tâm, trong phương pháp Monte Carlo, μ được xác định từ một sớ ngẫu nhiên 0 ≤ R ≤ 1 như sau [13]: μ = 2R-1. Tính toán góc tán xạ đàn hồi của nơtron: Góc tán xạ đàn hồi ψ1 của nơtron đối với hạt nhân bia trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm được xác định như sau [13]: μ μψ ee e AA A 21 1)cos( 21 ++ += (3) Tính toán các tham số chỉ phương sau tán xạ : Gọi u, v, w là cosin chỉ phương của hạt tới, ψ1 là góc tán xạ của hạt so với phương tới, cosin chỉ phương (trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm) của hạt sau tán xạ u’, v’, w’ được xác định theo các biểu tức sau [13] : au w bdvbcwuu +− −= 21 )(' (4) av w bdvbcwvv +− −= 21 )(' (5) awwbcw +−−= 21' (6) Trong đó : a = cos( ψ1) 21 ab −= c = cos(δ) ; δ phân bố đều trong khoảng -π ≤ δ ≤ π 21)sgn()sin( cd −== δδ . Chọn lựa loại phản ứng: Bắt bức xạ hoặc tán xạ đàn hồi Xuất phát từ thực tế đo tiết điện nơtron trên các dòng nơtron phin lọc từ kênh ngang của lò phản ứng, năng lượng cực đại của dòng nơtron E < 1MeV (thường nhỏ hơn ngưỡng của phản ứng tán xạ không đàn hồi) và mẫu nghiên cứu không phải là chất có khả năng phân hạch, cho nên xác suất phản ứng đối với các trường hợp tán xạ không đàn hồi và phản ứng phân hạch là bằng zero. Do đó chỉ có khả năng xảy ra hai loại tương tác của nơtron trong mẫu là phản ứng bắt bức xạ nơtron và tán xạ đàn hồi. Xác suất chọn phản ứng bắt bức xạ nơtron là: Pabsorb = ∑a/(∑a+∑e) ; xác suất chọn phản ứng tán xạ đàn hồi là: Pelastic = ∑e/(∑a+∑e). Trong đó: ∑a và ∑e là tiết diện hấp thụ và tán xạ vĩ mô của nơtron trong mẫu. 2.4. Phát triển chương trình tính toán các hệ số hiệu chính Trên cơ sở phương pháp Monte Carlo đã mô tả trên đây, một chương trình máy tính gọi là Neu-Correction đã được phát triển để tính toán hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu, phục vụ cho các thực nghiệm đo số liệu tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Mô hình mô phỏng của chương trình là dòng nơtron đơn năng chuẩn trực vuông góc với bề mặt của mẫu có dạng hình đĩa (foil), Hình 4. Không gian bên trong mẫu có độ dày d được chương trình phân chia thành n lớp mỏng, n = 1, 2,...1000, thông lượng nơtron và lịch sử va chạm của nơtron trong mẫu và trong mỗi lớp mỏng được ghi nhận vào bộ nhớ của máy tính trong suốt quá trình thi hành của chương trình. Sơ đồ thuật toán của chương trình được mô tả trong Hình 5. Neutron beam Sample foils (mẫu) z y x Neutron beam Hình 4. Mô hình chiếu mẫu trên dòng nơtron phin lọc Hình 5: Sơ đồ thuật toán chương trình Monte Carlo Neu-Correction tính toán hệ số tự che chắn và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu Hệ số SSF (Self-Shielding Factor) và MSF (Multi-Scattering Factor) được xác định theo các biểu thức sau: 0 0 )( φ φ d dxx SSF d∫ = (7) FCC MSCCFCCMSF += (8) trong đó, φ0 và φ(x) lần lượt là thông lượng nơtron ban đầu và thông lượng nơtron trong lớp vật chất có bề dày dx; d là bề dày mẫu; FCC (First capture counts) là số đếm các phản ứng bắt nơtron tại va chạm lần đầu tiên trong mẫu và MSCC (Multi-scattering capture counts) là số đếm các phản ứng bắt nơtron sau các va chạm tán xạ đàn hồi trong mẫu. Số liệu hạt nhân sử dụng trong chương trình được chương trình tự động đọc trực tiếp từ file cơ sở dữ liệu ENDF B/6.8 hoặc JENDL3.3, theo chuẩn Format ENDF-6. File input và giao diện của chương trình được thiết kế đơn giản, thuận lợi cho người sử dụng, Hình 6-7. Hình 6. Giao diện Window của chương trình tính toán Hình 7. File input điển hình của chương trình tính toán, đối với mẫu Au-197. Kiểm tra kết quả tính toán và hiệu lực hóa chương trình: Sau khi phát triển và biên dịch chương trình bằng ngôn ngữ VC++6, chương trình Neu- Correction đã được kiểm tra hiệu chỉnh và đánh giá tính chính xác của kết quả tính toán trước khi đưa vào sử dụng. Phương pháp kiểm tra đã thực hiện trong nghiên cứu này là so sánh kết quả tính toán từ chương trình Neu- Correction với kết quả có các điều kiện tương tự về nguồn nơtron và hình học mẫu của các tác giả khác đã được đăng trên các tạp chí, hội nghị Quốc tế. J. Salgado 2012 [14] báo cáo các số liệu tính toán về hệ số hiệu chính sự tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu bằng phương pháp Monte Carlo đối với mẫu Th- 232 với các bề dày khác nhau tại hai năng lượng cộng hưởng En = 62.9 và 70.4 eV. Các kết quả so sánh trong Bảng 2 cho thấy có sự phù hợp tốt giữa số liệu của chúng tôi và số liệu của Salgado. Điều này chứng tỏ rằng chương trình tính toán do chúng tôi phát triển là hoàn toàn tin cậy được. Sai số của các tham số hiệu chính được đánh giá là khoảng 2% chủ yếu là do đóng góp của các sai số từ thư viện số liệu đầu vào (giá trị tiết diện lấy từ thư viện ENDF/BVI-8). Sai số thống kê và sai số về kích thước mẫu là tương đối nhỏ, khoảng 0.05 – 0.1%. Trên Bảng 1 mô tả các kết quả so sánh giữa số liệu hiệu chính tán xạ nơtron nhiều lần tính toán từ chương trình Neu-Correction (do chúng tôi phát triển) và số liệu của J. Salgado 2012 [14]. Bảng 1. Kết quả tính toán hệ số hiệu chính hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu Th-232 MSF (Th-232, En = 62.9 eV) MSF (Th-232, En = 70.4 eV) Bề dày (cm) Salgado [14] N-Correction (this work) Tỷ số Salgado [14] N-Correction (this work) Tỷ số 0.000001 1 1 1 1.01999 1 0.9804 0.001 1.01999 1.02208 1.0020 1.09999 1.06202 0.9655 0.01 1.14995 1.17000 1.0174 1.61005 1.48920 0.9250 0.0853 1.39997 1.41523 1.0109 2.82008 2.75330 0.9763 0.1 1.41004 1.42248 1.0088 2.91036 2.86944 0.9861 2.5. Ứng dụng chương trình MCNP5 tính toán các tham số hiệu chính Chương trình Monte-Carlo MCNP5 có thể sử dụng để mô phỏng xác định các hệ số hiệu chính hiệu ứng tự hấp thụ nơtron và tán xạ nhiều lần của nơtron bên trong không gian mẫu trong thí nghiệm đo tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc đơn năng, trường nơtron nhiệt và trên nhiệt của lò phản ứng nghiên cứu, đối với các dạng hình học mẫu và cấu hình chiếu khác nhau. Chương trình MCNP5 cho phép người sử dụng tính toán phân bố phổ năng lượng của nơtron bị nhiễu loạn trong mẫu và tính toán tốc độ phản ứng bắt bức xạ của nơtron với hạt nhân trong mẫu một cách chính xác. Tuy nhiên các lệnh Output mặc định của MCNP5 không cung cấp thông tin về tốc độ phản ứng và thông lượng đối với thành phần các nơtron tán xạ nhiều lần tạo nên; do đó không xác định được một cách trực tiếp hệ số tán xạ nơtron nhiều lần từ các lệnh Output mặc định của MCNP5. Theo tài liệu hướng dẫn sử dụng chương trình MCNP5 [15] thì chúng ta có thể giải quyết được vấn đề nêu trên bằng cách bổ sung các câu lệnh vào một số chương trình con của MCNP5 và thực hiện biên dịch lại chương trình để có thể ghi nhận trong file Output thông tin thống kê về các nơtron tán xạ nhiều lần trong mẫu. Trong MCNP5, phân bố thông lượng nơtron bị nhiễu loạn trong mẫu được xác định bằng lệnh: Tally F4:N. Tốc độ phản ứng (n, γ) được xác định bằng các lệnh: FC4 (n,gamma)reaction rate F4:N 60 80 100 FM4 -1.0 1 102 M1 79197.60c 1.0 Trong đó: các số 60, 80, 100 là chỉ số của các Cell mẫu quan tâm, -1.0 là phần trăm thành phần của hạt nhân trong vật liệu mẫu M1 (trong trường hợp này là Au-197), 102 là chỉ số ký hiệu của phản ứng (n, γ). Thành phần thông lượng của các nơtron tán xạ 0, 1, 2, 3 và 4 lần trong Cell mẫu có số hiệu 60 được xác định bằng các lệnh trong File Input và Code bổ sung trong các chương trình con TALLYX, STARTP, HSTORY như sau: F4:N 60 FU4 0 1 2 3 4 SD4 1 ---------------------------------- Tallyx.F90 ---------------------------------- subroutine tallyx(t,ib) use mcnp_global use mcnp_debug implicit none integer :: ib real(dknd) :: t ibu = int(spare(1))+1 if(ibu > 5 ) ib=-1 t=wgt return end subroutine tallyx ---------------------------------- Startp.f90: "patch -p1 < patchfile" ----------------------------------- --- old/startp.F90 +++ src/startp.F90 @@ -45,2 +45,3 @@ mbb = 0 + spare(1) = 0. lev = 0 ------------------------------------ Hstory.f90: "patch -p1 < patchfile" ------------------------------------ --- old/hstory.F90 +++ src/hstory.F90 @@ -427,2 +427,3 @@ nch(ipt) = nch(ipt)+1 + spare(1) = spare(1)+1. ncp = ncp+1 ------------------------------------ Trong trường hợp vị trí chiếu mẫu nằm trong trường nơtron nhiệt và trên nhiệt có phân bố đều theo các hướng (Isotopic Neutron source) thì hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron nhiệt Gth và notron trên nhiệt Gep được xác định theo các biểu thức sau: ∫ ∫ Φ Φ = 2 1 2 1 )()( )()( 0 E E n E E n th dEEE dEEE G γ γ σ σ (9) ∫ ∫ Φ Φ = 3 2 )()( )()( 0 3 2 E E n E E n ep dEEE dEEE G γ γ σ σ (10) trong đó: σnγ(E): tiết diện phản ứng (n,γ); Φ0(E): thông lượng nơtron theo năng lượng E (tương ứng với trường hợp mẫu được pha loãng vô hạn); Φ(E): thông lượng nơtron theo năng lượng E bị nhiễu loạn bên trong mẫu thực do hiệu ứng tự che chắn nơtron trong mẫu; E1 và E3 lần lượt là giới hạn dưới và trên của vùng năng lượng quan tâm; E2 là năng lượng cắt Cd (0.5eV); trong công thức (10) cận tích phân lấy trong vùng năng lượng nơtron trên nhiệt hay còn gọi là vùng nơtron cộng hưởng từ 0.5eV đến 2 MeV; công thức (9) cận tích phân lấy trong vùng năng lượng nơtron nhiệt từ 10-7eV đến 0.5 eV. Trong các tính toán, thông lượng nơtron không bị nhiễu loạn được xác định đối với mật độ của mẫu so sánh được pha loãng vô hạn tương ứng với hệ số là ρ = 10-6ρ0, ρ0 là mật độ của mẫu trong thực nghiệm. Hệ số tán xạ nơtron nhiều lần được xác định bằng tỷ số của tốc độ phản ứng bắt bức xạ (n, γ) do các nơtron không tán xạ và nơtron đã qua tán xạ đàn hồi trên tốc độ phản ứng (n, γ) do thành phần nơtron không bị tán xạ: ∫ ∫∫ Φ Φ+Φ = h l h l h l E E nns E E nms E E nns dEEE dEEEdEEE MSF )()( )()()()( γ γγ σ σσ (11) trong đó: Φns là thành phần thông lượng nơtron không bị tán xạ trong mẫu; Φms là thành phần thông lượng nơtron đã qua 1 hoặc nhiều tán xạ đàn hồi trong mẫu. Kiểm tra đánh giá kết quả tính toán: phương pháp tính toán các hệ số hiệu chính tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu bằng chương trình MCNP5 đã được kiểm tra bằng cách so sánh với số liệu đã công bố của các tác giả khác trước khi dưa vào áp dụng trong thực nghiệm đo số liệu tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc của lò phản ứng Đà Lạt. Các kết quả so sánh trên Bảng 3 và Hình 8 cho thấy kết quả tính toán bằng chương trình MCNP5 đối với mẫu Au-197 có sự phù hợp tốt với các số liệu thực nghiệm của Lopes [16]. Bảng 4 so sánh kết quả tính toán hệ số Gth của mẫu Au-197 với số liệu tính toán bằng chương trình MATSSF [8]. Bảng 5 so sánh kết quả tính toán hệ số tán xạ nơtron nhiều lần MSF của mẫu Th-232 theo các năng lượng nơtron khác nhau bằng MCNP5, so sánh với số liệu của Baek [17]. Các kết quả so sánh cho thấy chương trình MCNP5 đã được ứng dụng và kiểm chứng với độ tin cậy cao để tính toán xác định các hệ số hiệu chính tự che chắn và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu. Bảng 3. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron trên nhiệt Gep bằng chương trình MCNP5 đối với mẫu Au-197 dạng đĩa tròn, so sánh với số liệu thực nghiệm của Lopes [16] Hệ số Gep Độ dày mẫu t(mm) MCNP5 (this work) Số liệu thực nghiệm Lopes [16] Độ lệch (%) 1.10-6 1.000 1,000 0,0 5.10-6 0,999 1.10-5 1,000 0,999 0,1 5.10-5 0,993 1.10-4 0,990 0,986 0,4 5.10-4 0,935 1.10-3 0,890 0,881 1,0 5.10-3 0,644 1.10-2 0,531 0,516 2,8 5.10-2 0,278 1.10-1 0,210 0,210 0,2 5.10-1 0,112 2.100 0,070 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1E-06 0.00001 0.0001 0.001 0.01 0.1 1 10 t(mm) H ệ số G ep MCNP5 Số liệu thực nghiệm Hình 7. Kết quả tính toán hệ số Gep bằng chương trình MCNP5; mẫu Au-197 dạng đĩa tròn chiếu trong trường nơtron trên nhiệt của lò phản ứng, so sánh với số liệu thực nghiệm của Lopes [16] Bảng 4. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron nhiệt Gth bằng chương trình MCNP5 đối với mẫu Au-197 dạng dây tròn, so sánh với số liệu tính toán bằng chương trình MATSSF [8] Hệ số Gth Bán kính r(mm) MCNP5 (this work) MATSSF [8] Độ lệch (%) 0.01 0.994 0.994 0.0 0.02 0.983 0.988 -0.5 0.03 0.981 0.982 -0.1 0.04 0.979 0.975 0.4 0.05 0.977 0.969 0.8 0.06 0.974 0.963 1.2 0.07 0.971 0.957 1.4 0.08 0.967 0.951 1.7 Bảng 5. Kết quả tính toán hệ số tán xạ nơtron nhiều lần bằng chương trình MCNP5 đối với mẫu Th-232, theo các năng lượng nơtron khác nhau, so sánh với số liệu tính toán của Baek [17] Năng lượng En (eV) Hệ số: MSF Baek [17] Hệ số: MSF MCNP5 (this work) 21.79 1.0120 1.0578 23.46 1.0300 1.0194 59.51 1.0130 1.0645 69.19 1.2890 1.2498 113.03 1.0470 1.0203 120.85 1.0950 1.1438 129.19 1.0050 1.0381 170.39 1.1960 1.1624 192.7 1.0330 1.0664 199.4 1.0030 1.0089 III. Kết quả và thảo luận Phương pháp Monte Carlo đã được nghiên cứu áp dụng theo hai hướng là nghiên cứu phát triển chương trình máy tính (gọi là Neu-Correction) phục vụ tính toán bằng ngôn ngữ lập trình VC++6 và nghiên cứu khai thác chương trình MCNP5. Hai phương pháp tính toán này đã được nghiên cứu phát triển, áp dụng và so sánh kiểm chứng với các số liệu tính toán và số liệu thực nghiệm của các tác giả khác, đã công bố trên một số tạp chí và hội nghị quốc tế. Các kết quả kiểm tra so sánh cho thấy có sự phù hợp tốt với số liệu của các tác giả khác khi các điều kiện ban đầu về phân bố năng lượng nơtron và hình học mẫu là tương đồng như nhau; điều này chứng tỏ rằng phương pháp và chương trình tính toán thực hiện trong chuyên đề này đã được kiểm chứng và hiệu lực hoá, các kỹ thuật tính toán đã được điều chỉnh cho phù hợp với từng trường hợp thực tế về hình học mẫu, thành phần vật liệu, hình học chiếu mẫu và nguồn nơtron. Trên cơ sở các kết quả về phương pháp và chương trình toán đã đạt được, các số liệu hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu đã được xác định đối với các hạt nhân đang được sử dụng trong thí nghiệm đo tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron (n,γ) trên các dòng nơtron phin lọc và Cột nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt. Các kết quả tính toán thông lượng nơtron bị nhiễu loạn và tán xạ nhiều lần trong mẫu được mô tả trong các Hình 8-9. Các kết quả tính toán hệ số SSF và MSF đối với các hạt nhân Au-197, La-139, Sm-152, Ir-191 và Ir-193 tại các năng lượng nơtron phin lọc đơn năng 54keV và 148 keV được mô tả trên Bảng 6. Các kết quả tính toán hệ số Gep và Gth đối với mẫu Au-197 theo các bề dày mẫu khác nhau và các hình học chiếu khác nhau được trình bày trên các Bảng 8-9 và Hình 10. Từ các kết quả tính toán cho thấy rằng, các hệ số hịệu chính SSF, MSF, Gep và Gth phụ thuộc rất mạnh vào độ dày của mẫu, năng lượng nơtron và phụ thuộc vào góc nhìn của mẫu so với phương của nguồn nơtron. 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07 1 10 Neutron energy (eV) N eu tr on p lu x (n /c m 2 .s ) 100 Perturbed spectrum, d = 1mm Perturbed spectrum, d = 1e-1 mm Perturbed spectrum, d = 1e-2 mm Non-perturbed spectrum Hình 8. Kết quả phỏng Monte Carlo phổ nơtron bị nhiễu loạn trong mẫu Au-197 với các mẫu có độ dày khác nhau. 1.0E-09 1.0E-08 1.0E-07 1.0E-06 1.0E-05 1.0E-04 1.0E-03 1.0E-02 1.0E-01 1.0E+00 1.0E+01 50.0 55.0 60.0 65.0 70.0 75.0 Neutron Energy (eV) R el at iv e In te ns ity Incident neutron one time scattered neutron two times scattered neutron total three times scattered neutron Hình 9. Kết quả phỏng Monte Carlo nơtron tán xạ nhiều lần trong mẫu Th-232, nơtron vào có năng lượng En = 69.0 eV Bảng 6. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron SSF và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu MSF đối với các hạt nhân sử dụng để tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc 54 keV và 148 keV tại lò phản ứng Đà Lạt, các mẫu có độ dày 0.02mm. Dòng nơtron phin lọc 54 keV Dòng nơtron phin lọc 148 keV Mẫu (d=0.2mm) SSF MSF SSF MSF Au-197 0.9985 1.0100 0.9988 1.0072 Sm-152 0.9898 1.0663 0.9926 1.0484 La-139 0.9962 1.0220 0.9986 1.0183 Ir-191 0.9959 1.0223 0.9968 1.0175 Ir-193 0.9959 1.0231 0.9968 1.0177 Bảng 7. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron trên nhiệt Gep đối với mẫu Au-197, theo các độ dày mẫu và các hình học chiếu khác nhau Hệ số tự che chắn nơtron trên nhiệt Gep (Epithermal neutron self-shielding factors) Độ dày mẫu (mm) Dòng nơtron chuẩn trực, mẫu đặt dọc theo trục của dòng nơtron Nguồn nơtron hình trụ đẳng hướng, mẫu đặt dọc theo trục của nguồn Nguồn nơtron hình trụ đẳng hướng, mẫu đặt vuông góc với trục của nguồn 1.10-6 1,000 ± 0,003 1,000 ± 0,058 1,000 ± 0,012 1.10-5 1,000 ± 0,003 1,000 ± 0,058 1,000 ± 0,012 1.10-4 0,997 ± 0,003 1,000 ± 0,058 0,987 ± 0,018 1.10-3 0,996 ± 0,003 0,906 ± 0,053 0,889 ± 0,011 1.10-2 0,722 ± 0,002 0,595 ± 0,035 0,531 ± 0,006 1.10-1 0,293 ± 0,001 0,245 ± 0,014 0,207 ± 0,002 1.100 0,114 ± 0,001 0,092 ± 0,054 0,079 ± 0,001 2.100 0,086 ± 0,001 0,073 ± 0,042 0,072 ± 0,001 Bảng 8. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron trên nhiệt Gth đối với mẫu Au-197, theo các độ dày mẫu và các hình học chiếu khác nhau Hệ số tự che chắn nơtron nhiệt Gth (Thermal neutron self-shielding factors) Độ dày mẫu (mm) Nguồn nơtron hình trụ đẳng hướng, mẫu đặt dọc theo trục của nguồn Nguồn nơtron hình trụ đẳng hướng, mẫu đặt vuông góc với trục của nguồn 0,001 1,00 1,00 0,01 0,99 0,99 0,02 0,93 0,91 0,03 0,88 0,83 0,04 0,84 0,77 0,05 0,80 0,72 0,06 0,76 0,67 0,07 0,73 0,63 0,08 0,70 0,60 0,09 0,67 0,57 0,10 0,64 0,54 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.E-06 1.E-05 1.E-04 1.E-03 1.E-02 1.E-01 1.E+00 1.E+01 Sample thickness (mm) Se lf- sh ie ld in g fa ct or s G ep i Collimated Isotropic-Along Isotropic-Flat Experimental Hình 10. Kết quả tính toán hệ số tự che chắn nơtron trên nhiệt Gep đối với mẫu Au- 197, theo các độ dày mẫu và theo các cấu hình chiếu mẫu khác nhau, số liệu thực nghiệm trích dẫn từ [7]. IV. Kết luận Các kết quả nghiên cứu tính toán trong chuyên đề này đã giải quyết được mục tiêu đặt ra là xác định các tham số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc, nguồn nơtron nhiệt và trên nhiệt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Phương pháp Monte Carlo đã được nghiên cứu áp dụng thành công bằng hai hình thức: i) là phát triển chương trình máy tính bằng ngôn ngữ lập trình VC++6 để thực hiện thuật toán mô phỏng quá trình tương tác của nơtron trong mẫu nhằm xác định hệ số tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu đối với các thí nghiệm trên dòng nơtron phin lọc đơn năng chuẩn trực; ii) là nghiên cứu ứng dụng chương trình MCNP5 để mô phỏng xác định phổ nơtron bị nhiễu loạn (bất đồng đều) trong mẫu và xác định tốc độ phản ứng bắt bức xạ (n, γ) theo năng lượng và theo các thành phần nơtron không bị tán xạ và có tán xạ nhiều lần trong mẫu từ đó tính toán được các tham số hiệu chính tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu đối với trường nơtron nhiệt và trên nhiệt phấn bố đẳng hướng trong môi trường làm chậm của lò phản ứng; thực tế là các thí nghiệm đo số liệu tiết diện, đo nơtron nhiệt và tích phân cộng hưởng trên kênh chiếu Cột nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt. Từ các kết quả nghiên cứu cho thấy rằng, các hệ số hiệu chính phụ thuộc rất mạnh vào độ dày của mẫu, phân bố phổ năng lượng của nơtron và phụ thuộc vào chiều đặt mẫu tại vị trí chiếu so với phương của dòng nơtron (hoặc hình học của kênh chiếu mẫu trong trường hợp nguồn đẳng hướng). Tài liệu tham khảo 1. H. YAMAMOTO and K. YAMAMOTO, Self-Shielding Factors for Resonance Foils, Journal of Nuclear science and technology, 2 (October 1965), p .421~424 . 2. G. H. Vineyard, Multiple Scattering of Neutrons, Phys. Rev. 96 (1954), p.93. 3. I. A. Blech and B. L. Averbach, Multiple Scattering of Neutrons in Vanadium and Copper, Phys. Rev. 137 (1965), p.1113. 4. KUNCIR, G.F.: GA-2525 (ZUT-TUZ code), (1961). 5. Maria Do Carmo LOPES and Jorge Molina AVILA, Multiple-scattering resonance self-shielding factors in foils, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A280 (1989) 304-309. 6. K. Senoo, Y. Nagai, T. Shima, and T. Ohsaki, A Monte Carlo code for multiple neutron scattering events in a thick sample for (n, y) experiments, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A339 (1994) 556-563. 7. Oleg SHCHERBAKOV and Hideo HARADA, Resonance Self-Shielding Corrections for Activation Cross Section Measurements, Journal of Nuclear Science and Technology, Vol.39, Issue 5, (2002), P.548. 8. A. Trkov , G. Žerovnik, L. Snoj and M. Ravnik, On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A, 610 (2009), Issue 2, p. 553-565. 9. I.F. Gonc¸alves, E. Martinho and J. Salgado, Monte Carlo calculation of epithermal neutron resonance self-shieldingfactors in wires of different materials, Applied Radiation and Isotopes 55 (2001) 447–451. 10. C. Chilian, J. St-Pierre and G. Kennedy, Complete thermal and epithermal neutron self-shielding corrections for NAA using a spreadsheet, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 278, No.3 (2008) P.745–749. 11. Rosaria Mancinelli, Multiple neutron scattering corrections. Some general equations to do fast evaluations, 5th European Conference on Neutron Scattering, Journal of Physics: Conference Series 340 (2012) 012033. 12. Ivan Lux and Laszlo Koblinger, Monte Carlo Particle Transport Methods : Neutron and Photon Calculations, CRC Press, Inc. (1991) ISBN 0-8493-6074-9. 13. E. D. Cashwell, C. J . Everett, and O. W. Rechard, A practical manual on the Monte Carlo method for random walk problems, Los Alamos Scientific Laboratory, LA 2120 (1957). 14. J. Salgado, E. Martinho, I. F. Goncalves, Multi-scattering corrections for measurements of (n, gamma) cross section, 4th nTOF Theory Group Meeting, ITN Lisbon, 14 December 2002 . 15. X-5 Monte Carlo Team, MCNP — A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 5, LA-CP-03-0245, (2003). 16. Lopes, M.C., Molina Avila, J., The effect of neutron flux anisotropy on the resonance self-shielding factors in foils. Kerntechnik 55 (1), 49-52, (1990). 17. W.Y. Baek, et al., Investigation of c-multiplicity spectra and neutron capture cross-sections of 232Th in the energy region 21.5±215 eV, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 168 (2000) P. 453-461.