Luận án Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k₀-NAA đối với ba hạt nhân ¹¹⁰Ag, ¹¹⁶ᵐ²In, và ¹⁸³ᵐW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt

Tỷ số ex/ce của Ag là 1,08 trong trường hợp tính từ giá trị khuyến nghị k0,Au là 0,0306 trong khi tỷ số ex/ce của Ag là 0,89 trong trường hợp tính từ k0,Au thu được trong luận án là 0,0368. Điều này cho thấy kết quả của chúng tôi có sự sai lệch so với kết quả tính được bằng cách sử dụng giá trị được đề xuất. Tỷ số ex/ce của Sc là 0,96 trong trường hợp tính từ giá trị khuyến nghị k0,Au là 0,226 trong khi tỷ số ex/ce của Ag là 0,99 trong trường hợp tính từ k0,Au thu được trong luận án là 0,220. Kết quả này cho thấy giá trị k0,Au là 0,220 sẽ cho kết quả tính hàm lượng nguyên tố của Sc rất phù hợp. Quy trình kỹ thuật để xác định hệ số k0,Au đã được thiết lập cho các hạt nhân sống ngắn bằng cách sử dụng vị trí chiếu xạ neutron nhiệt trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Cơ sở cho quy trình thí nghiệm đã được hiệu chỉnh cẩn thận để tính chính xác hệ số k0,Au trong luận án và các phép tính tiếp theo. Kết quả hệ số k0,Au của 46mSc hoàn toàn phù hợp với các tài liệu được công bố. Nhưng đối với kết quả hệ số k0,Au của 110Ag được xác định trong luận án này có sự khác biệt đáng kể với giá trị được khuyến nghị. Giá trị chính xác của hệ số k0,Au đã được đánh giá bằng cách xác định lại hàm lượng nguyên tố trong một vài mẫu tham chiếu được chứng nhận với độ lệch của hai giá trị được đề cập đều dưới 11%. Do đó, hệ số k0,Au cho 110Ag thu được trong luận án này là chính xác và đã được xem xét để cập nhật trên cơ sở dữ liệu của phần mềm k0- DALAT.

pdf116 trang | Chia sẻ: trinhthuyen | Ngày: 29/11/2023 | Lượt xem: 391 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Luận án Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k₀-NAA đối với ba hạt nhân ¹¹⁰Ag, ¹¹⁶ᵐ²In, và ¹⁸³ᵐW có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
sau này là để hiệu chỉnh nhiễu phản ứng gây ra bởi neutron nhanh. Thời gian chiếu xạ ở các vị trí Kênh 13-2 và Cột nhiệt tương ứng là 10 phút và 2 giờ. Các lá dò sau khi chiếu được để rã trong khoảng một ngày trước khi đo. Bảng 3.6 trình bày các thông số thời gian chiếu, phân rã và đo của các lá dò xác định thông số phổ neutron tại Kênh 13.2 và Cột nhiệt. 62 Bảng 3.6. Thời gian chiếu xạ, phân rã và đo lá dò Thời gian / vị trí chiếu xạ (lá dò, khối lượng) Thời gian phân rã Thời gian đo (kết hợp) Hạt nhân cần đo (T1/2, - keV) 10 phút / Kênh 13-2 2 giờ/ Cột nhiệt (Al-0,1% Au, ~ 4 mg) (99,8% Zr, ~ 10 mg) (99,98% Ni, ~ 30 mg) (Al-0,1% Lu, ~ 4 mg) ~ 1 ngày 1  2 giờ 97mNb (60 giây, 743,4)*; 97Nb (16,7 giờ, 657,9) ~ 3 ngày 0,5  3 giờ (5 giờ) 198Au (2,7 ngày, 411,8); 95Zr (64 ngày, 765,8); 58Co (70,8 ngày, 810,8) 177Lu (161,5 ngày, 208,4) * Hạt nhân 97mNb được phân rã từ hạt nhân 97Zr với chu kỳ bán rã 16,7 giờ. Lá dò dùng để xác định hệ số k0,Au cho các hạt nhân (183mW, 110Ag và 116m2In) sử dụng các phản ứng 109Ag(n, )110Ag; 115In(n, )116m2In và 182W(n, )183mW. Trong phép đo hệ số k0,Au hạt nhân 116m2In và 183W được tạo thành bởi chiếu neutron ở Kênh 13-2, trong khi đó 110Ag được tạo thành bởi chiếu neutron ở Cột nhiệt. Trong phép đo Q0, các lá dò được chiếu trần và chiếu bọc Cd ở Kênh 13-2. Bảng 3.7 và Bảng 3.8 trình bày các thông số thời gian chiếu, phân rã và đo của các lá dò dùng xác định hệ số k0,Au và Q0 . Bảng 3.7. Các thời gian chiếu xạ, phân rã và đo để xác định hệ số k0,Au Hạt nhân ti (giây) td (giây) tm (giây) Khoảng cách đến đầu dò (cm) 116m2In 3 4 5 10 110Ag 20 4 30 5 183W 5 4 10 5 63 Bảng 3.8. Các thời gian chiếu xạ, phân rã và đo để xác định hệ số Q0 Hạt nhân Chiếu trần/ Bọc Cd ti (giây) td (giây) tm (giây) Khoảng cách đến đầu dò (cm) 116m2In Chiếu trần 3 6,5 5 18 Bọc Cd 3,5 110Ag Chiếu trần 3 8,5 20 10 Bọc Cd 183W Chiếu trần 3 3,5 10 18 Bọc Cd 3.5.4. Xử lý phổ gamma và phân tích hàm lượng Phổ tia gamma được xử lý bằng phần mềm "k0-DALAT" để hiệu chuẩn hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cho hệ phổ kế gamma, xác định các thông số phổ neutron của lò phản ứng, hiệu chỉnh các phản ứng hạt nhân nhiễu và tính toán kết quả (hàm lượng của các nguyên tố, độ không đảm bảo đo và giới hạn phát hiện), v.v. 3.6. Thực nghiệm sử dụng chương trình k0-IAEA Để áp dụng phương pháp k0-NAA, hai công việc chính cần phải làm là xác định các thông số phổ neutron của kênh chiếu mẫu và xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ phổ kế gamma, cụ thể là xác định các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu ở kênh chiếu và hiệu chuẩn hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò ứng với cấu hình đo mẫu. Bằng cách sử dụng chương trình k0-IAEA, ta sẽ vẽ được đồ thị đường cong hiệu suất của đầu dò GMX-4076 tại khoảng cách khác nhau. Trong Hình 3.7 là đồ thị đường cong hiệu suất của đầu dò GMX- 4076 tại khoảng cách 10 cm. 64 Hình 3.7. Đồ thị đường cong hiệu suất của đầu dò GMX-4076 tại khoảng cách 10 cm. Để tính toán các kết quả sử dụng chương trình k0-IAEA [84], cần khai báo các thông số đầu vào của thiết bị chiếu và hệ đo. Trong hình 3.8, 3.9 và 3.10 mô tả các thông số phổ ở Kênh 13-2 và Cột nhiệt, cũng như các thông số hình học của đầu dò được nạp vào chương trình k0-IAEA. 65 Hình 3.8. Các thông số phổ ở Kênh 13-2 được nạp vào chương trình k0-IAEA. Hình 3.9. Các thông số phổ ở Cột nhiệt được nạp vào chương trình k0-IAEA. 66 Hình 3.10. Các thông số hình học của đầu dò được khai báo trong chương trình k0-IAEA. 3.7. Xác định thực nghiệm hệ số k0,Au Trong luận án này, hệ số k0,Au của nguyên tố phân tích (a) kèm với lá dò Au được xác định bằng phương pháp "chiếu trần" [10]: , ,, , 0, 0, , , , 0, , . ( ) ( ) . ( ) sp a p Auth Au e Au Au Au sp Au th a e a a p a A G f G Q k a A G f G Q    + =   + (3.7) Trong đó: + Asp,a là hoạt độ phóng xạ riêng của hạt nhân quan tâm, tức là hoạt tính phóng xạ trên một gam nguyên tố quan tâm; + Asp,Au là hoạt độ phóng xạ riêng của hạt nhân 198Au; + Asp được tính từ công thức: / = p m sp N t A SDCw • Np: diện tích đỉnh; • tm(s): thời gian đo; 67 • w(g): khối lượng của nguyên tố; • W(g): khối lượng mẫu phân tích; • S =1-exp(-ti): hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu, với ti là thời gian chiếu; • D = exp(-td): hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã, với td là thời gian rã; • C = [1-exp(-tm)]/(tm): hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo, với tm là thời gian đo; + f là tỉ số thông lượng neutron nhiệt so với neutron trên nhiệt; + Gth,Au và Ge,Au lần lượt là các hệ số hiệu chính tự che chắn neutron cho neutron nhiệt và neutron trên nhiệt đối với lá dò Au; + Gth,a và Ge,a lần lượt là các hệ số hiệu chính tự che chắn neutron cho neutron nhiệt và neutron trên nhiệt đối với lá dò cần xác định hệ số k0,Au; + εp,Au là hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng 411,8 keV của hạt nhân 198Au; + εp,Au là hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng cần xác định của hạt nhân quan tâm; + ( )0,AuQ  là tỷ số giữa tích phân cộng hưởng và tiết diện bắt neutron nhiệt hạt nhân 198Au; + ( )0,aQ  là tỷ số giữa tích phân cộng hưởng và tiết diện bắt neutron nhiệt hạt nhân quan tâm; Trong trường hợp vị trí chiếu xạ có tham số f (tỷ lệ thông lượng neutron nhiệt so với trên nhiệt) đủ cao so với giá trị Q0, công thức (3.7) trở thành [10]: ( ) sp,a p,Auth,Au0, Au sp,Au th,a p,a =   A G k a A G   (3.8) Điều này có thể được áp dụng trong công thức này bởi vì cột nhiệt (TC) 68 của lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt với f  200 [74] được sử dụng để xác định các hệ số k0,Au. 3.8. Xác định thực nghiệm hệ số Q0 Hệ số ( )0Q  được xác định bằng thực nghiệm theo phương pháp "Tỉ số Cd" như sau [10]: ( ) ( ) Cd,Au Cd,Au th,a e.Au0 0,Au Cd,a Cd,a e,a th,Au . 1 . 1 − =    − F R G G Q Q F R G G   (3.9) Trong đó: FCd,Au là hệ số truyền qua cadmium đối với lá dò Au; FCd,a là hệ số truyền qua cadmium đối với lá dò của hạt nhân cần xác định hệ số Q0; RCd,Au là tỉ số cadmium đối với lá dò Au; RCd,a là tỉ số cadmium đối với lá dò của hạt nhân cần xác định hệ số Q0 Mặc khác, ( )0Q  được xác định theo công thức [10]: ( ) ( ) 0 0 0,429 0,429 2 1 0,55rE Q Q     − = + + (3.10) Trong đó: rE  là năng lượng cộng hưởng;  là hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E, gần đúng ở dạng 11/ +E  . Từ đó, 0Q được xác định bởi công thức [10]: ( ) ( )0 0 0,429 . +0,429 2α+1 .0,55 rQ Q E      = −     (3.11) 69 Trong phần Phụ lục Bảng 1 và Bảng 2 là giá trị của hệ số k0,Au và Q0 của hầu hết các hạt nhân được quan tâm trong phương pháp k0-NAA [19]. 3.9. Tóm tắt Chương 3 Chương 3 đã trình bày chi tiết thông tin về các hệ chiếu, hệ đo, lá dò và mẫu chiếu; thực nghiệm sử dụng chương trình k0-IAEA để tính các kết quả của luận án. Ngoài ra trong chương này còn trình bày cơ sở lý thuyết để tính toán và tổng hợp số liệu các giá trị hệ số k0,Au và các giá trị hệ số Q0 của một số hạt nhân phổ biến trong phương pháp k0-NAA được đo gần đây. 70 Chương 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Quy trình kỹ thuật để xác định hệ số k0 so với Au (k0,Au) và Q0 của các hạt nhân sống ngắn đã được thiết lập sử dụng Kênh 13-2 và Cột nhiệt trong Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Thiết bị cho quy trình thực nghiệm đã được chuẩn hóa một cách cẩn thận trước khi áp dụng để xác định hệ số k0,Au và Q0 trong luận án này. Đồng thời, kết quả xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí Kênh 13-2 và Cột nhiệt cùng với hiệu suất ghi của đầu dò được trình bày trong chương này. Ngoài ra, kết quả chính của nghiên cứu về xác định bằng thực nghiệm các hệ số k0,Au và Q0 của các hạt nhân có thời gian sống rất ngắn 110Ag, 116m2In và 183W cũng được trình bày trong chương này. Kết quả của luận án đã được đánh giá qua việc so sánh với số liệu của các tác giả khác. 4.1. Kết quả thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt Để xác định hệ số k0,Au và Q0 cho phương pháp k0-NAA, các thông số phổ neutron tại hai vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt đã được xác định khi lò phản ứng vận hành ở công suất danh định 500 kW, bao gồm: th  - thông lượng neutron nhiệt;  - hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi qui luật 1/E; f - tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt. Kết quả đo thông số phổ của Kênh 13-2 và Cột nhiệt được thể hiện trong Bảng 4.1. 71 Bảng 4.1. Kết quả các thông số phổ neutron tại các vị trí chiếu xạ dùng cho thí nghiệm xác định hệ số k0,Au và Q0 Tác giả đã thực hiện đo giá trị α, f , Tn , fF và th bằng thực nghiệm, các công thức tính α, f , Tn , fF và th được trình bày trong mục 3.7. Kết quả thực nghiệm ta thấy: hệ số α của Kênh 13-2 có giá trị âm trong khi của Cột nhiệt có giá trị dương. Giá trị hệ số f tại Cột nhiệt lớn gấp khoảng 20 lần so với giá trị của hệ số f ở Kênh 13-2. 4.2. Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076 Giá trị hiệu suất của đầu dò GMX-4076 được trình bày trong Bảng 4.2 được xác định bằng thực nghiệm với bộ nguồn chuẩn đặt tại các vị trí cách mặt đầu dò 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm. Vị trí chiếu th (n/cm2/s) α f Tn (K) fF Kênh 13-2 (4,2  0,14) x 1012 -0,038 ± 0,006 10,7  2,4 312  05 0,637 Cột nhiệt (1,24  0,03) x 1011 0,092  0,035 195  4 297  03 145,96 72 Bảng 4.2. Giá trị hiệu suất thực nghiệm và sai số đối với nguồn điểm tại khoảng cách 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm Năng lượng (keV) Hiệu suất và sai số theo khoảng cách 5 cm 10 cm 15 cm 18 cm p ∆p p ∆p p ∆p p ∆p 59,5 0,02857 0,00066 0,01180 0,00018 0,00590 0,00010 0,00384 0,00006 81,0 0,03112 0,00056 0,01152 0,00019 0,00590 0,00013 0,00421 0,00010 121,8 0,02839 0,00041 0,01043 0,00015 0,00531 0,00011 0,00396 0,00008 244,7 0,01856 0,00054 0,00719 0,00020 0,00368 0,00021 0,00270 0,00014 276,4 0,01726 0,00089 0,00705 0,00025 0,00377 0,00026 0,00255 0,00008 302,9 0,01552 0,00039 0,00600 0,00012 0,00301 0,00010 0,00247 0,00009 344,3 0,01530 0,00028 0,00595 0,00010 0,00311 0,00007 0,00231 0,00005 356,0 0,01418 0,00022 0,00563 0,00008 0,00296 0,00005 0,00220 0,00004 383,8 0,01373 0,00056 0,00528 0,00015 0,00259 0,00016 0,00210 0,00013 411,1 0,01408 0,00119 0,00497 0,00038 0,00255 0,00045 0,00196 0,00010 444,0 0,01300 0,00082 0,00542 0,00030 0,00280 0,00037 0,00222 0,00026 661,7 0,00917 0,00014 0,00366 0,00018 0,00190 0,00009 0,00141 0,00007 778,9 0,00823 0,00023 0,00321 0,00007 0,00173 0,00008 0,00132 0,00005 867,4 0,00667 0,00050 0,00287 0,00015 0,00165 0,00019 0,00098 0,00014 964,1 0,00655 0,00022 0,00276 0,00009 0,00141 0,00009 0,00105 0,00005 1085,8 0,00621 0,00024 0,00245 0,00007 0,00135 0,00009 0,00101 0,00006 1089,7 0,00569 0,00028 0,00265 0,00036 0,00127 0,00006 0,00094 0,00005 1112,1 0,00598 0,00020 0,00249 0,00012 0,00130 0,00007 0,00098 0,00005 1299,1 0,00482 0,00024 0,00227 0,00030 0,00107 0,00005 0,00080 0,00004 1408,0 0,00495 0,00014 0,00207 0,00005 0,00103 0,00004 0,00080 0,00004 Giá trị hiệu suất được tính toán từ phương trình đa thức bậc 4 theo thang log p  với trục tung và logE với trục hoành có các tham số được trình bày trong Bảng 4.3. Đồ thị đường cong hiệu suất được mô tả như trong hình 4.1 dưới đây. 73 ( ) ( ) ( ) 2 3 4 0 1 2 3 4 log =a +a log +a log +a log +a log p E E E E (4.1) Hình 4.1. Đường cong hiệu suất của đầu dò GMX-4076 tại cách khoảng cách 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm Bảng 4.3. Các hệ số làm khớp của đường cong hiệu suất đầu dò GMX- 4076 Vị trí đo a0 a1 a2 a3 a4 5 cm -22,993 34,146 -19,822 5,008 -0,475 10 cm -8,297 9,502 -4,943 1,059 -0,085 15 cm -15,632 21,836 -12,964 3,352 -0,328 18 cm -23,032 32,912 -19,232 4,915 -0,473 4.3. Kết quả xác định hệ số k0 Các hệ số k0,Au của các hạt nhân quan tâm được xác định bằng phương pháp "chiếu trần". Bảng 4.4 trình bày kết quả thí nghiệm xác định các hệ số 74 k0,Au đối với các hạt nhân sống ngắn sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt so với các tác giả khác. Bảng 4.4. Hệ số k0,Au của các hạt nhân sống ngắn được xác định bằng phương pháp "chiếu trần" sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Hạt nhân Eγ (keV) (%) Tham khảo Thực nghiệm Độ khác biệt tương đối (%) k0,Au ∆k0,Au *) k0,Au ∆k0,Au 110Ag 657,5 4,5 3,74.10-2 7,48.10-4 a 3,68.10-2 1,20.10-3 1,6 3,06.10-2 1,22.10-4 c, d 20,3 3,63.10-2 6,17.10-4 e 1,4 3,52.10-2 5,98.10-4 i 4,5 116m2In 162,4 36,8 4,71.10-1 3,30.10-3 b 5,52.10-1 1,63.10-2 17,2 4,55.10-1 1,41.10-2 h 21,3 183mW 107,9 18,9 1,73.10-4 3,81.10-6 i 7,14.10-5 1,16.10-5 58,7 46mSc 142,5 62 0,225 5,40.10-3 e 0,220 4,84.10-3 2,0 0,223 12,04.10-3 f 1,1 0,222 5,55.10-3 i 0,7 *) a – Hien 1991 [30]; b – Roth 1993 [24]; c - Van Lierde 1999 [25]; d – DeCorte 2003 [36]; e – Szentmikiosi 2006 [26]; f – Acharya 2010 [31]; g – Revay 2010 [33]; h – Szentmiklosi 2010 [27]; i – Acharya 2012 [28]. 75 Trong Bảng 4.4, các hệ số k0,Au được xác định trong nghiên cứu này có sự phù hợp với kết quả của các tác giả khác [28, 31]. Hệ số k0,Au của 110Ag thu được trong công trình này có độ khác biệt lớn nhất khoảng 20% so với giá trị được đề xuất [25, 36], tuy nhiên, nó phù hợp với kết quả đo của các tác giả khác trong độ khác biệt từ 1,4% đến 1,6 %. Khi xác định hệ số k0,Au của hạt nhân 110Ag có sai số như trên có thể giải thích là trong quá trình thực nghiệm ngoài 110Ag thì 110mAg (cũng phát năng lượng 657,5 keV) cũng bị kích hoạt nên sẽ làm ảnh hưởng đến kết quả. Không có dữ liệu được đề xuất cho 116m2In và chỉ có hai giá trị (Roth 1993 và Acharya 2012). Kết quả thí nghiệm của hệ số k0,Au cho 116m2In có độ khác biệt từ 17% đến 21% so với tác giả Roth 1993 [24] và Szentmiklosi 2010 [27]. Cần lưu ý rằng chu kỳ bán rã 116m2In rất ngắn (2,18 giây) và thời gian chiếu xạ là 3 giây, nó có thể tạo ra sai số có hệ thống về chiếu xạ và đếm thời gian mà chúng ảnh hưởng phần lớn đến kết quả đo. Việc ảnh hưởng của sai số về thời gian chiếu xạ có thể được hạn chế bằng cách tăng thời gian chiếu xạ. Đối với các hạt nhân phóng xạ khác, chúng có chu kỳ bán rã tương đối lớn và thời gian đếm dài, vì vậy thời gian sai số có hệ thống ảnh hưởng đến kết quả thí nghiệm không có ý nghĩa đáng kể. Đối với 183mW, một lá W có độ tinh khiết 99,95% đã được sử dụng và hiệu ứng tự hấp thụ của tia gamma đã góp phần đáng kể vào kết quả thí nghiệm. Ta có thể đề xuất một giải pháp là nên pha loãng W để sử dụng cho thí nghiệm. Để khẳng định tính tin cậy của phương pháp, ngoài 3 hạt nhân đã lựa chọn, trong luận án đã phân tích thêm hạt nhân 46mSc cũng có trong thành phần mẫu chuẩn NIST. Giá trị của hệ số k0,Au của hạt nhân 46mSc đo được trong nghiên cứu này là 0,220 ± 0,005. Giá trị này rất phù hợp với kết quả của các tác giả 76 khác (Szentmikiosi năm 2006 [26]; Acharya năm 2010 [61] và 2012 [28]). Điều này có thể giải thích bởi các lí do sau: (1) 46mSc chỉ phát ra một tia gamma với xác suất phát xạ cao; (2) Lá dò Sc có độ tinh khiết 99,9%, không trộn lẫn với Al. Do đó, nó không bị ảnh hưởng đáng kể bởi nền Compton từ Al; (3) Sc là nguyên tố nhẹ được sử dụng ở dạng tinh khiết, nó hấp thụ các tia gamma không đáng kể. Kết quả cũng không bị ảnh hưởng nhiều bởi hình dạng lá dò. 4.4. Ước lượng sai số của phép đo hệ số k0 Sai số của một đại lượng nào đó sẽ chịu ảnh hưởng của tất cả các biến sai số thành phần. Ví dụ X(x1, xn) là hàm của nhiều thông số x1, x2, xn. Thế thì độ chính xác của X, (X) được tính theo công thức truyền sai số: 2 2 1 1 ( , ,... ) ( ) ( ( )) n n i i i X X x x x x   =  =   (4.2) Việc đánh giá độ chính xác của phép đo hệ số k0,Au dựa trên những đánh giá về sai số của các thành phần được tạo bởi nhiều bước trong qui trình như chuẩn bị lá dò, chiếu và đo mẫu, xử lý số liệu và các sai số của các thông số hạt nhân liên quan. Các thành phần chủ yếu là sai số của hoạt độ riêng, sai số của các thông số phổ neutron (α, f), sai số hiệu suất của đầu dò. Độ chính xác của phép đo hệ số k0,Au phụ thuộc vào các thông số trong phương trình tính hệ số k0,Au: , ,, , 0, 0, , , , 0, , . ( ) ( ) . ( ) sp a p Auth Au e Au Au Au sp Au th a e a a p a A G f G Q k a A G f G Q    + =   + (4.3) 77 Ước tính độ không đảm bảo đo được ước tính theo các thành phần chính gây ra sai số như sau: 0 22 22 2 0 2 2 2 fA A k a Au k A A f                 = + + + +                  (4.4) Tóm lại, sai số của phép đo hệ số k0,Au phụ thuộc chính vào: Sai số tính hoạt độ riêng của hạt nhân quan tâm, sai số hoạt độ riêng của lá dò vàng, sai số của hiệu suất ghi của đầu dò đối với hạt nhân quan tâm và lá dò vàng, sai số của tỉ số f và α đối với hạt nhân quan tâm và lá dò vàng. Bảng 4.5. Các thành phần đóng góp sai số của giá trị k0,Au Thành phần gây ra sai số % Sai số của các thành phần % Sai số đóng góp của các thành phần gây lên kết quả đo 116m2In 162,4 keV 110Ag 657,5 keV 46mSc 142,5 keV  33 0,22 0,08 0,30 f 17 0,42 1,4 0,67 Asp của Au 0,46-1,6 0,46 1,6 0,46 Asp 0,27-16 2,2 1,2 0,71 Hiệu suất 1,9-6,3 1,9 1,9 1,9 4.5. Kết quả xác định hệ số Q0 Các hệ số Q0 được đo thực nghiệm bằng phương pháp "tỉ số Cd". Tỷ số cadmium của Au (RCd,Au) được xác định tại Kênh 13-2 là 1,599 với RSD là 0,76% (n = 3). Kết quả xác định thực nghiệm của các hệ số Q0 bằng phương pháp "tỉ số Cd" sử dụng Kênh 13-2 so với các tác giả khác được trình bày trong Bảng 4.6 dưới đây. 78 Bảng 4.6. Hệ số Q0 của các hạt nhân được xác định bằng phương pháp "tỉ số Cd" sử dụng Kênh 13-2 Hạt nhân Ēr (eV) Tham khảo Thực nghiệm Độ khác biệt tương đối (%) Q0 Q0 *) Q0 Q0 110Ag 6,08 18,4 0,92 b 19,8 2,67 7,6 16,23 0,81 c 22,0 116m2In 1,56 16,7 1,3 a 8,3 1,5 50,3 183mW 9,2 --- --- 3,84 1,91 *) a- Roth – 1993 ; b- De Corte – 2003 ; c- Van Sluijs - 2016. “---” không có số liệu Trong Bảng 4.6 hệ số Q0 của 110Ag gần với dữ liệu được đề xuất của De Corte năm 2003 [36] với độ khác biệt là 7,6%. Ngoài ra kết quả thí nghiệm hệ số Q0 của 110Ag có khác biệt 22% so với giá trị của công trình Van Sluijs - 2016 [35]. Điều này có thể giải thích là trong quá trình thực nghiệm ngoài 110Ag thì 110mAg (cũng phát năng lượng 657,5 keV) cũng bị kích hoạt nên sẽ làm ảnh hưởng đến kết quả như phần sai số của hệ số k0,Au. Cũng trong Bảng 4.6, kết quả thí nghiệm để xác định các hệ số Q0 cho các hạt nhân tồn tại trong thời gian ngắn rất khác với kết quả của các tác giả khác và các giá trị được khuyến nghị [24, 35, 36]. Kết quả đo của 116m2In đã bị ảnh hưởng bởi hộp Cd do 116m2In cũng có thể được tạo ra trong phản ứng giữa neutron và cadmium trong hộp Cd. Thực tế 116m2In có chu kỳ chỉ 2,18 giây nên việc xác định chính xác hệ số Q0 của hạt nhân này là rất khó. 79 Các giá trị Q0 còn lại là sự khác biệt rõ rệt so với một vài giá trị từ các tác giả khác. Nói chung, chúng ta cần thêm dữ liệu của các hệ số k0,Au và Q0 cho các hạt nhân 116m2In và 183mW để đối sánh. Để xác định các hệ số k0,Au và Q0, mỗi thí nghiệm được thực hiện 3 phép đo sau đó lấy trung bình để tính toán cho kết quả. Đối với lá dò Ag, vị trí đo cách đầu dò 5 cm được áp dụng trong khi các lá dò khác được đo ở vị trí cách đầu dò 10 cm. 4.6. Ước lượng sai số của phép đo hệ số Q0 Bảng 4.7. Các thành phần đóng góp sai số của giá trị Q0 Thành phần gây ra sai số % Sai số tổng của của các thành phần % Sai số đóng góp của các thành phần gây lên kết quả đo 116m2In 162,4 keV 110Ag 657,5 keV 46mSc 142,5 keV  9 0,43 0,026 0,26 RCd của Au 0,76 2,1 2,1 1,5 RCd của nguyên tố phân tích 2,3 – 36 18 13 5,7 Hiệu suất 2,8 1,9 1,9 1,9 Sai số của các hệ số k0,Au và Q0 được tính toán dựa trên lý thuyết truyền sai số của các tham số. Sai số theo các thông số α, f và Q0 khoảng 33%, 17% và 50% đã dẫn đến sai số thu được của các hệ số k0,Au đối với các hạt nhân phóng xạ được nghiên cứu lần lượt là 0,08 - 0,89%, 0,14 - 1,20% và 0,04 - 1,10%. 80 4.7. Kết quả xác định hàm lượng nguyên tố sử dụng hệ số k0,Au mới Trong Bảng 4.8 dưới đây trình bày các kết quả xác định hàm lượng của Ag và Sc trong các mẫu chuẩn NIST 1566b và NIST 2711A sử dụng các giá trị k0,Au đã công bố gần đây và các giá trị k0,Au thu được từ luận án nhằm đánh giá được tính tin cậy của các hệ số k0,Au mới. Bảng 4.8. Kết quả xác định hàm lượng Ag và Sc trong các mẫu chuẩn NIST 1566b và NIST 2711A Nguyên tố Mẫu SRM Hạt nhân Hệ số k0,Au Thực nghiệm Chứng nhận ex/ce ex ± ex (µg/g) ce ± ce (µg/g) Sử dụng giá trị k0,Au đã công bố gần đây [36] Ag 1566b-NIST 110Ag 0306,0 0,72 ± 0,15 0,666 ± 0,13 1,08 Sc A2711-NIST 46mSc 0,226 8,19 ± 0,70 8,50 ± 0,10 0,96 Sử dụng giá trị k0,Au đo được trong nghiên cứu này Ag 1566b-NIST 110Ag 0,0368 0,59 ± 0,13 0,666 ± 0,13 0,89 Sc A2711-NIST 46mSc 0,220 8,42 ± 0,72 8,50 ± 0,10 0,99 ex và ex lần lượt là hàm lượng và sai số của kết quả thực nghiệm ce và ce lần lượt là hàm lượng và sai số của giá trị chứng nhận. Giá trị của hệ số k0,Au thu được trong luận án đối với 110Ag và 46mSc đã được đánh giá bằng cách phân tích các mẫu tham chiếu NIST-1566b và NIST- 2711A. Hàm lượng Ag trong NIST-1566b và Sc trong NIST-2711A được tính bằng phương pháp k0-NAA và được trình bày trong Bảng 4.8. So sánh giữa giá trị tính được từ luận án và giá trị chứng nhận cho thấy, độ lệch giữa các giá trị này hầu hết đều dưới 11% đối với cả Ag và Sc. 81 Tỷ số ex/ce của Ag là 1,08 trong trường hợp tính từ giá trị khuyến nghị k0,Au là 0,0306 trong khi tỷ số ex/ce của Ag là 0,89 trong trường hợp tính từ k0,Au thu được trong luận án là 0,0368. Điều này cho thấy kết quả của chúng tôi có sự sai lệch so với kết quả tính được bằng cách sử dụng giá trị được đề xuất. Tỷ số ex/ce của Sc là 0,96 trong trường hợp tính từ giá trị khuyến nghị k0,Au là 0,226 trong khi tỷ số ex/ce của Ag là 0,99 trong trường hợp tính từ k0,Au thu được trong luận án là 0,220. Kết quả này cho thấy giá trị k0,Au là 0,220 sẽ cho kết quả tính hàm lượng nguyên tố của Sc rất phù hợp. Quy trình kỹ thuật để xác định hệ số k0,Au đã được thiết lập cho các hạt nhân sống ngắn bằng cách sử dụng vị trí chiếu xạ neutron nhiệt trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Cơ sở cho quy trình thí nghiệm đã được hiệu chỉnh cẩn thận để tính chính xác hệ số k0,Au trong luận án và các phép tính tiếp theo. Kết quả hệ số k0,Au của 46mSc hoàn toàn phù hợp với các tài liệu được công bố. Nhưng đối với kết quả hệ số k0,Au của 110Ag được xác định trong luận án này có sự khác biệt đáng kể với giá trị được khuyến nghị. Giá trị chính xác của hệ số k0,Au đã được đánh giá bằng cách xác định lại hàm lượng nguyên tố trong một vài mẫu tham chiếu được chứng nhận với độ lệch của hai giá trị được đề cập đều dưới 11%. Do đó, hệ số k0,Au cho 110Ag thu được trong luận án này là chính xác và đã được xem xét để cập nhật trên cơ sở dữ liệu của phần mềm k0- DALAT. 4.8. Tóm tắt Chương 4 Chương 4 đã trình bày và đánh giá được các kết quả về thông số phổ neutron; Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076; Các hệ số k0,Au và Q0 trong k0-NAA được xác định lại cho 3 hạt nhân phóng xạ sống ngắn và có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt bao gồm: 110Ag, 116m2In và 183m W. Kết quả giá trị hệ số k0,Au của 110Ag có khác biệt so với kết 82 quả trước đó là 4,5%; 116m2In là 21,3% và 183mW là 58,7%; Kết quả giá trị hệ số Q0 của 110Ag có khác biệt so với kết quả trước đó là 7,6%; 116m2In là 22% và 183mW là 50,3%; Kết quả xác định hàm lượng nguyên tố trong các mẫu chuẩn NIST 1566b và NIST 2711A sử dụng hệ số k0,Au mới, với tỉ số kết quả thí nghiệm/chứng nhận chỉ từ 0,89 đến 1,08. 83 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 1. KẾT LUẬN Trong luận án này, chúng tôi đã tiến hành đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA cho những hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt gồm các bước như sau: Đầu tiên chúng tôi đã xác định được các hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân (110Ag, 116m2In, 183mW) bằng phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Bước tiếp theo là đánh giá các số liệu mới đo được qua việc so sánh với công trình khác và áp dụng các số liệu mới vào phương pháp k0-NAA để phân tích mẫu chuẩn. Và bước sau cùng là tiến hành cập nhật các số liệu mới vào chương trình k0- DALAT. So với mục tiêu đề ra thì luận án đã đạt được những kết quả và điểm mới sau đây: Đây là công trình đầu tiên đã đánh giá được các hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt (Q0 > 1) bao gồm: 110Ag, 116m2In và 183mW với độ khác biệt của kết quả thu được từ nghiên cứu này so với các công trình khác không quá 11%. Các số liệu mới được áp dụng vào phương pháp k0-NAA cho các mẫu chuẩn thu được kết quả hàm lượng 2 nguyên tố 110Ag và 46mSc trong các mẫu chuẩn phù hợp với các giá trị hàm lượng đã được phê chuẩn trong vòng 15%. Luận án đã nghiên cứu phát triển phương pháp k0 trong phân tích kích hoạt neutron trên nhiệt (k0-ENAA), cập nhật thêm cơ sở dữ liệu cho phần mềm k0-DALAT cho k0-ENAA. 84 2. KIẾN NGHỊ VỀ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO ✓ Tiếp tục nghiên cứu các hạt nhân có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt. ✓ Phát triển phương pháp k0-NAA; Ứng dụng k0-NAA trong công nghiệp, nông - y - sinh, và môi trường, ... cũng là những hướng nghiên cứu còn rất nhiều tiềm năng. ✓ Phát triển phương pháp k0-NAA dùng trí tuệ nhân tạo (AI) trong việc xử lý số liệu. 85 DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ 1. Tác giả chính a. Công bố quốc tế Truong Truong Son; Ho Van Doanh; Ho Manh Dung (2023), Determination of k0 factors of short-lived nuclides 46mSc and 110Ag for the k0-NAA, Nuclear Engineering and Technology, Volume 55, Issue 9, September 2023, Pages 3202-3205, https://doi.org/10.1016/j.net.2023.06.007. b. Công bố trong nước Trương Trường Sơn, Phương pháp K-zero trong phân tích kích hoạt neutron (k0-NAA), Tạp chí khoa học Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh, tập 18 số 12 năm 2021. 2. Tham gia a. Công bố quốc tế Ho Manh Dung; Tran Quang Thien; Doanh Van Ho; Son Truong Truong; Phonesavanh Lathdavong (2022), Development of a PC program for the k0- based epithermal neutron activation analysis, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, https://doi.org/10.1007/s10967-022-08745-9. b. Công bố trong nước Ho M. Dung, Tran T. Anh, Ho V. Doanh, Tran Q. Thien, Nguyen T. Tho, Trinh V. Cuong, Truong T. Son, P. Lathdavong (2021), Evaluation of “k0-DALAT” software for the k0-Standardized neutron activation analysis, Hội nghị Khoa học và công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ 14, Đà Lạt. 86 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] H. Levi (1976), George Hevesy and his concept of radioactive indicators In retrospect, Eur. J. Nucl. Med. 1, 3–10. [2] R.E. Hein (1957), Description and Application of Activation Analysis, Trans Kansas Acad Sci 60:320. [3] R.R. Greenberg, P. Bode, E.A.D.N. Fernandes (2011), "Neutron activation analysis: A primary method of measurement", Spectrochimica Acta Part B. 66, 193-241. [4] G.L. Molnar, Z.Revay, L. Szentmiklosi (2004), "New perspectives for very short-lived neutron activation analysis", J. Radioanal. Nucl. Chem. 262(1), 157-163. [5] F. De Corte, A. Speecke, J. Hoste (1969), Reactor neutron activation analysis by a triple comparator method. J. Radioanal. Nucl. Chem. 3, 205– 215. [6] F. De Corte, A. Simonits, A. Wispelaere, A. Elek (1989), k0-Measurements and related nuclear data compilation for (n,γ) reactor neutron activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 133, 3–41. [7] A. Simonits, F. De Corte, J. Hoste (1975), Single-comparator methods in reactor neutron activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 24, 31–46. [8] L. Moens, F. De Corte, A. Wispelaere, J. Hoste, A. Simonits, A. Elek, E. Szabo (1984), k0-Measurements and related nuclear data compilation for (n,γ) reactor neutron activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 82, 385–452. [9] G. Francesco, G. Giampaolo, P. Jules (1965), Reactor Neutron Activation Analysis by the Single Comparator Method, Anal. Chem. 37, 1085–1092. 87 [10] F. De Corte F (1987), The k0-standardization method: a move to the optimization of neutron activation analysis. Habilitation (geaggregeerde voor het hoger onderwijs). Thesis. Rijksuniversiteit Gent, Belgium. [11] H.M. Dung, P.D. Hien (2003), The application and development of k0- standardization method of neutron activation analysis at Dalat research reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem. 257(3), 643-647. [12] F. Girardi, G. Guzzi, J. Pauly (1965), Reactor neutron activation analysis by the single comparator method, Anal. Chem. 37, 1085–1092. [13] R. R. Greenberg, P. Bode, & E.A.D.N. Fernandes (2011), Neutron activation analysis: A primary method of measurement, Spectrochimica Acta. B66, 193-241. [14] I. Roelandts, & E.S. Gladney (1998), Consensus values for NIST biological and environmental Standard Reference Materials, Fresenius' J.Anal. Chem. 360(4), 327-338. [15] Hồ Mạnh Dũng (2002), Phát triển phương pháp k0 trong phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng cho xác định đa nguyên tố [Development of the k- zero method in reactor neutron activation analysis for multi-element determination] (Doctoral dissertation), Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh. [16] N. Spyrou (1981), Cyclic activation analysis—A review, J. Radioanal. Nucl. Chem. 61, 211-242. [17] M. Blaauw (1994), The holistic analysis of gamma-ray spectra in instrumental neutron activation analysis, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res A. 353(1- 3), 269-271. 88 [18] k0-ISCCommittee (2012), Classic k0 Database, .html. [19] IAEA (2020), k0-DATABASE 2020, doi: 10.18154/RW0001424200. [20] R. Acharya & A. Chatt (2003), Characterization of the Dalhousie University SLOWPOKE-2 reactor for k0-NAA and application to medium-lived nuclides, J. Radioanal. Nucl. Chem. 257(3), 525-529. [21] M. Freitas, A. Pacheco, M. Bacchi, I. Dionísio, S. Landsberger, J. Braisted & E. Fernandes (2008), Compton suppression instrumental neutron activation analysis performance in determining trace-and minor-element contents in foodstuff, J. Radioanal. Nucl. Chem. 276(1), 149-156. [22] S.L. Ellison & A. Williams (2012), Quantifying uncertainty in analytical measurement. EURACHEM/CITAC Guide CG4. [23] I. Taverniers, M. De Loose & E. Van Bockstaele (2004), Trends in quality in the analytical laboratory. II. Analytical method validation and quality assurance, J. Anal. Chem. 23(8), 535-552. [24] S. Roth, F. Grass, F. De Corte, L. Moens, K. Buchtela (1993), Determination of k0- and Q0-factors of short-lived nuclides, J. Radioanal. Nucl. Chem. 169,159-175. [25] S.V. Lierde, F.D. Corte, D. Bossus, R.V. Sluijs, S. Pomme (1999), Determination of k0 and related nuclear data for short-lived radionuclides to be used in KAYZERO-NAA at DSM research, Nucl. Inst. Meth. Phy.s Res A. 422, 874-879. 89 [26] L. Szentmiklósi, Z. Révay, T. Belgya (2006), Measurement of partial g- ray production cross-sections and k0 factors for radionuclides with chopped- beam PGAA, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res A. 564, 655-661. [27] L. Szentmiklosi, Zs. Revay, T. Belgya (2010), Measurement of partial gamma-ray production cross-sections and k0-factors for radionuclides with chopped-beam PGAA-Part II, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res A. 622, 468-472. [28] R. Acharya, J. Holzbecher & A. Chatt (2012), Determination of k0-factors of short-lived nuclides and application of k0-NAA to selected trace elements, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res A. 680, 1-5. [29] S. Landsberger, K. Dayman (2013), "Monitoring of neutron flux changes in short-lived neutron activation analysis", J. Radioanal. Nucl. Chem. 296(1), 329-332. [30] P.D. Hien, T.K. Mai, T.X. Quang, N.V. Loc, T.N. Thuy (1991), Determination of k0 factors of short-lived nuclides by thermal neutron activation technique, J. Radioanal. Nucl. Chem. 155, 169–175. [31] R. Acharya, K.K. Swain, Amit Kumar, Ajith Nicy, R. Verma, A.V.R. Reddy (2010), Determination of k0-factors and validation of k0-INAA for short- lived nuclides, J. Radioanal. Nucl. Chem. 286, 507–511. [32] International Organization for Standardization (2022). ISO/IEC- 17025:2022 General Requirements for the Competence of Testing and Calibration Laboratories. [33] Z. Revay, L. Szentmiklosi, Z. Kis (2010), Determination of new k0 values for prompt gamma activation analysis at Budapest, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res. A. 622, 464-467. 90 [34]L. Moens, J. DeDonder, Lin Xilei, F. DeCorte, A. DeWispelaere, A. Sim onits, J. Hoste (1981), Calculation of the absolute peak efficiency of gamma- ray detectors for different counting geometries, Nucl. Inst. Meth. Phys. Res. 187, 451-472. [35] R. van Sluijs (2016), Q0’s and resonance energies used in k0-NAA compared with estimations based on ENDF_B-VII.1 cross section data, J. Radioanal. Nucl. Chem. 309: 219–228. [36] F. De Corte, A. Simonits (2003), Recommended nuclear data for use in the k0 standardization of neutron activation analysis, Atomic Data and Nuclear Data Tables 85:47–67. [37] Z. Révay, T. Belgya, L. Szentmiklósi & Z. Kis (2008), Recent developments of prompt gamma activation analysis at Budapest, J. Radioanal. Nucl. Chem. 278(3), 689-692. [38] G. Molnar (2004), Handbook of prompt gamma activation analysis: with neutron beams, Springer Science & Business Media. [39] R. Lindstrom (2003), Using k0 in PG Perspectives, J. Radioanal. Nucl. Chem. 257, 557-560. [40] Hồ Văn Doanh, Cao Đông Vũ, Trần Quang Thiện, Nguyễn Thị Sỹ, & Phạm Ngọc Sơn (2013), Nghiên cứu khảo sát khả năng của kỹ thuật INAA để xác định các đồng vị sống ngắn dùng hệ chuyển mẫu khí nén K13-2/ Cột nhiệt [Investigating the capability of INAA technique for determining short-lived isotopes using the compressed gas transfer system K13-2/thermal column], đề tài cấp Cơ sở (Mã số CS/13/01-01), Viện NCHN. [41] Nguyễn Mộng Sinh, Hồ Mạnh Dũng, & Nguyễn Thanh Bình (2004), Facility and application of nuclear and supplementary analytical techniques 91 at DNRI, In Proceedings of the FNCA 2003 Workshop on the utilization of research reactors, 18-22 January, Dalat, Vietnam. [42] P. De Bièvre (2009), The 2007 International Vocabulary of Metrology (VIM), JCGM 200: 2008 [ISO/IEC Guide 99]: Meeting the need for intercontinentally understood concepts and their associated intercontinentally agreed terms, Clinical biochemistry, 42(4-5), 246-248. [43] Nguyễn Cảnh Hải (2006), Xây dựng quy trình phân tích định lượng các nguyên tố B, H, N, S, C, P, Si, Cd và Gd trong mẫu đất đá và mẫu sinh học sử dụng thiết bị phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) mới được nâng cấp tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [Building a process for quantitatively analyzing B, H, N, S, C, P, Si, Cd, and Gd in rock and biological samples using the upgraded prompt gamma neutron activation analysis (PGNAA) at the Dalat nuclear research reactor], đề tài cấp Bộ (Mã số BO 03- 01-03), Viện NCHN. [44] L.A. Currie (1999), Detection and quantification limits: origins and historical overview, Analytica Chimica Acta. 391(2), 127-134. [45] R. Heft (1977), Absolute instrumental neutron activation analysis at Lawrence Livermore Laboratory, University of California. [46] IAEA (1987), Handbook on Nuclear Activation Data, Technical Reports Series No. 273, IAEA, Vienna, 811 pp. [47] J.H. Baard, W.L. Zijp & H.J. Nolthenius (1989), Nuclear data guide for reactor neutron metrology, Springer Science & Business Media. [48] S. Kafala & T. MacMahon (2007), Comparison of neutron activation analysis methods, J. Radioanal. Nucl. Chem. 271(3), 507-516. 92 [49] M. Blaauw, P. Bode & M. De Bruin (1991), An alternative convention describing the (n, γ)-reaction rate suited for use in the k0-method of NAA, J. Radioanal. Nucl. Chem. 152, 435-445. [50] M. Rossbach, M. Blaauw, M. Bacchi & X. Lin (2007), The k0-IAEA program. J. Radioanal. Nucl. Chem. 274, 657-662. [51] S.G. Pommé, F.E. Hardeman, P.B. Robouch, N. Etxebarria, F.A. De Corte, A.H. De Wispelaere, R. Van Sluijs & A.P. Simonits (1996), General activation and decay formulas and their application in neutron activation analysis with k0 standardization, Anal. Chem. 68, 4326-4334. [52] M.D. Glascock (1996). Tables for Neutron Activation Analysis. The 4th Edition. The University of Missouri. [53] F. De Corte, F. Bellemans, P. Haute, C. Ingelbrecht, C. Nicholl (1998), A new U doped glass certified by the European Commission for the calibration of fission-track dating, In Advances in fission-track geochronology (pp. 67- 78). [54] F. De Corte & A. Simonits (1994), Vademecum for k0-users, DMS Research, Geleen. [55] S. Karapetrovic & W. Willborn (1998), The system’s view for clarification of quality vocabulary, International Journal of Quality & Reliability Management. 15, 99-120. [56] Hồ Mạnh Dũng, Trần Quang Thiện, Hồ Văn Doanh, Cao Đông Vũ, & Nguyễn Thị Sỹ (2016), Quality evaluation of the k0-NAA at the Dalat research reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem. 309(1), 135-143. 93 [57] Hồ, M. D., Trần, Q. T., Hồ, V. D., Nguyễn, T. S., & Nguyễn, N. Đ (2016), Determination of multi-element composition of Vietnamese marine sediment and tuna fish by k0-NAA, J. Radioanal. Nucl. Chem. 309(1), 235-241. [58] M. Thompson, S.L. Ellison & R. Wood (2002), Harmonized guidelines for single-laboratory validation of methods of analysis (IUPAC Technical Report), Pure and Applied Chemistry. 74, 835-855. [59] A. Balazs (2008), International vocabulary of metrology-basic and general concepts and associated terms, Chemistry International. 25, 469-480 [60] F. De Corte & A. Simonits (1989), k0-Measurements and related nuclear data compilation for (n, γ) reactor neutron activation analysis: IIIb: tabulation, J. Radioanal. Nucl. Chem. 133, 43-130. [61] R. Acharya, K. Swain, A. Kumar, N. Ajith, R. Verma & A. Reddy (2010), Determination of k0-factors and validation of k0-INAA for short-lived nuclides, J. Radioanal. Nucl. Chem. 286(2), 507-511. [62] R. Acharya, A. Nair, A. Reddy & S. Manohar (2002), Validation of a neutron activation analysis method using k0-standardization, Applied Radiation and Isotopes. 57(3), 391-398. [63] Hồ, V. D., Hồ, M. D., Trần, Q. T., Nguyễn, T. S., & Nguyễn, N. Đ (2016), Combination and optimization of the cyclic NAA modes at the Dalat research reactor for determination of Se in biological materials using 77mSe, J. Radioanal. Nucl. Chem. 309(1), 185-188. [64] H.M. Dung (2012), Development of k0-based cyclic neutron activation analysis for short-lived radionuclides, J. Radioanal. Nucl. Chem. 291(2), 485- 492. 94 [65] ENDF/B VIII.0 library, IAEA Evaluated Nuclear Data File (ENDF), Database Version of Database Version of 2021-05-14, Software Version of 2021-07-15 https://www-nds.iaea.org/exfor/endf.htm, accessed on 21 July 2021. [66] H.V. Doanh & others (2014), A new rapid neutron activation analysis system at Dalat nuclear research reactor, Vietnam. Nucl. Sci. Tech. 4, 82-91. [67] H.V. Doanh, C.D. Vu, T.Q. Thien, P.N. Son, N.T. Sy, N.T. Giang & N.N. Dien (2014), A new rapid neutron activation analysis system at Dalat nuclear research reactor, Vietnam. Nucl. Sci. Tech. 4(2), 84-91. [68] Z.B. Alfassi (1990). Activation Analysis. Volume I & II. Crc Press Boca Raton Florida. [69] C.H. Nguyen, N.D. Nguyen, T.A. Tran, N.S. Pham, H.T. Ho & H.T. Vuong (2019), Characteristics of the new prompt gamma neutron activation analysis facility at the Dalat research reactor, Vietnam. Nucl. Sci. Tech. VINANST-13. pp.266. [70] C.D. Vu, T.Q. Thien, H.V. Doanh, P.V. Quyet, T.T. Anh & N.N. Dien (2014), Characterization of neutron spectrum parameters at irradiation channels for neutron activation analysis after full conversion of the Dalat nuclear research reactor to low enriched uranium fuel, Vietnam. Nucl. Sci. Tech. 4(2), 70-75. [71] G.L. Molnar, Z. Revay & L. Szentmiklosi (2003), New perspectives for very short-lived neutron activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 255(2), 157-163. [72] M. Kubešová & J. Kučera (2010), Validation of k0 standardization method in neutron activation analysis—the use of Kayzero for Windows programme at 95 the nuclear physics institute, Řež, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 622, 403-406. [73] Nguyễn, T. S., Hồ, M. D., Chung, Y. S., Hồ, V. D., & Trần, Q. T (2015), Determination of trace elements in some fruits collected in Vietnam and Korea by NAA at Dalat and HANARO research reactors, Vietnam. Nucl. Sci. Tech, 5(4), 23-29. [74] H.V. Doanh & H.M. Dung (2018), The upgrading of the cyclic neutron activation analysis facility at the Dalat research reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem. 315, 301-308. [75] H.M. Dung (2016), Quality evaluation of the k0-standardized neutron activation analysis at the Dalat research reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem. 309(1), 135-143. [76] H.M. Dung, H.V. Doanh, T.Q. Thien, P.N. Son, T.V. Cuong, T.Q. Duong, N.T. Sy & M. Blaauw (2017), The k0-standardized method for cyclic, epithermal and prompt gamma neutron activation analysis, Vietnam. Nucl. Sci. Tech ,VINANST-12. pp.10. [77] M. Taskaeva, E. Taskaev & I. Penev (1996), On the preparation of efficiency calibration standards for gamma-ray spectrometers, Applied Radiation and Isotopes. 47(10-11), 981-990. [78] Trần, Q. T., Hồ, M. D., Hồ, V. D., & Nguyễn, T. S (2016), Phát triển kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron trên nhiệt (ENAA) tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [Development of epithermal neutron activation analysis (ENAA) technique at Dalat nuclear research reactor], Báo cáo Hội nghị KH&CN HN Cán bộ trẻ ngành NLNT Lần IV, 6-7/10/2016, Hà Nội. 96 [79] F. Farina Arboccò, P. Vermaercke, K. Smits, L. Sneyers & K. Strijckmans (2014), Experimental determination of k0, Q0 factors, effective resonance energies and neutron cross-sections for 37 isotopes of interest in NAA, J. Radioanal. Nucl. Chem. 302(1), 655-672. [80] X. Hou, K. Wang, & C. Chai (1996), Epithermal Neutron Activation Analysis And Its Application In The Miniature Neutron Source Reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem. 210(1), 137-148. [81] R. van Sluijs1, A. Stopic, R. Jacimovic (2015), Evaluation of Westcott g(Tn)-factors used in k0-NAA for‘‘non-1/v’’ (n, c) reactions, J. Radioanal. Nucl. Chem. 306, 579–587. [82] Menno Blaauw, Giancarlo D’Agostino, Marco di Luzio, Ho Manh Dung, Radojko Jacimovic, Mauro Da Silva Dias, Renato Semmler, Robbert van Sluijs, Nuno Pessoa Barradas (2022), The 2021 IAEA software intercomparison for k0-INAA, J. Radioanal. Nucl. Chem. https://doi.org/10.1007/s10967-022-08626-1. [83] C.J. Brookes, I.G. Betteley, & S.M. Loxton (1979), Fundamentals of Mathematics and Statistics, John Wiley & Sons. [84] M. Rossbach, M. Blaauw, M.A. Bacchi, X. Lin, & IAEA-V (2007), The k0-IAEA program, J. Radioanal. Nucl. Chem. 273(1), 161-164. [85] Nguyễn Tác Anh (2000), Nghiên cứu nâng cao năng suất và đảm bảo chất lượng của kỹ thuật INAA trên LPƯ Đà Lạt [Research on increasing productivity and ensuring quality of INAA technique at Dalat Nuclear Research Reactor], đề tài cấp Bộ (mã số BO/668/QĐ-BKHCNMT), Viện NCHN. 97 [86] R.L. Njinga, S.A. Jonah, & M.O.A. Oladipo (2012), Use of k0-ENAA in evaluation of Th, U and K in archaeological matrices: Theories and Fundamentals of Epithermal Neutron Activation Analysis in Archaeometry using Research Reactors, LAP LAMBERT Academic Publishing. [87] S. Jovanović, A. Dlabač, N. Mihaljevic, P. Vukotic (1997), ANGLE: A PC-code for semiconductor detector efficiency calculations, J. Radioanal. Nucl. Chem 218, 13–20. [88] S. Sudar (2002), TrueCoinc, a software utility for calculation of the true coincidence correction, in IAEA-TECDOC-1275, 37–48. [89] Phù Chí Hòa, Phạm Ngọc Sơn, Đỗ Thị Kim Tuyền (2017), Tính toán hiệu ứng trùng phùng tổng của đầu dò hpge và hiệu ứng tự hấp thụ gamma trong mẫu bằng phương pháp mô phỏng monte carlo, HCMC UNIVERSITY OF EDUCATION JOURNAL OF SCIENCE, Vol. 14, No. 6 (2017): 5-13. 98 PHỤ LỤC 1 GIÁ TRỊ HỆ SỐ k0,Au VÀ Q0 CỦA MỘT SỐ HẠT NHÂN Bảng 1. Giá trị hệ số k0,Au của một số hạt nhân [19] STT Hạt nhân Năng lượng (keV) k0,Au ∆k0,Au (%) 1 95Zr 724,2 1,02.10-3 2,1 2 95Zr 756,7 1,26.10-3 2,4 3 95Nb 765,8 2,44.10-5 0,4 4 97Nb 657,9 2,02.10-3 0,7 5 97Nb 743,4 2,01.10-3 1,2 6 99Mo 181,1 1,34.10-4 2,2 7 99Mo 366,4 2,75.10-5 4,2 8 99Mo 739,5 2,72.10-4 2,2 9 99Mo 777,9 9,19.10-5 1,8 10 99Tc 140,5 1,68.10-3 2,4 11 103Ru 497,1 6,89.10-3 0,4 12 103Ru 610,3 4,30.10-4 0,5 13 105Ru 262,8 1,30.10-4 1,8 99 14 105Ru 469,4 3,26.10-4 1,4 15 105Ru 724,3 8,87.10-4 1,7 16 105Rh 306,1 1,01.10-4 1,5 17 105Rh 318,9 3,57.10-4 2,1 18 105Rh 129,6 9,20.10-5 1,3 19 131I 284,3 6,62.10-5 0,6 20 131I 364,5 8,67.10-4 0,8 21 139Ba 165,9 1,05.10-3 0,7 22 140La 328,8 2,87.10-2 1,0 23 140La 487 6,37.10-2 0,9 24 140La 815,8 3,32.10-2 0,6 25 140La 1596,2 1,34.10-1 1,1 26 141Ce 145,44 3,66.10-3 0,9 27 143Ce 231,6 3,37.10-5 1,4 28 143Ce 293,3 6,89.10-4 0,5 29 143Ce 350,6 5,14.10-5 0,5 30 143Ce 664,6 9,18.10-5 1,5 100 31 143Ce 721,9 8,78.10-5 0,9 32 147Nd 91,1 1,02.10-3 2,5 33 147Nd 275,4 2,86.10-5 2,0 34 147Nd 319,4 6,78.10-5 0,9 35 147Nd 439,9 4,22.10-5 1,4 36 147Nd 531 4,56.10-4 1,1 101 Bảng 2. Giá trị hệ số Q0 của một số hạt nhân [19] STT Hạt nhân I0 (barn) ∆I0 (%) Q0 ∆Q0 (%) 1 19F 0,0198 2,2 2 30Si 0,1 1,11 6,0 3 36S 0,18 1,12 4 46Ca 0,84 1,3 5 55Mn 13,9 3,0 1,053 3,0 6 59Co 73,9 2,7 1,993 3,0 7 63Cu 5,35 1,14 8 65Cu 2,01 5,0 1,06 9 64Zn 1,39 4,2 1,908 5,0 10 68Zn 0,224 3,1 3,19 1,4 11 70Zn 0,166 7,9 12 71Ga 31,1 1,4 6,69 1,2 13 74Ge 0,33 3,4 2,38 1,6 14 76Ge 0,83 12,9 6,6 15 75As 52,4 13,6 16 74Se 545,4 8,1 11,0 2,7 17 79Br 32 12,8 18 81Br 50 3,3 19,3 3,0 19 85Rb 7,43 2,7 14,8 2,5 20 87Rb 2,49 6,8 23,3 3,0 21 84Sr 8,9 14,5 2,3 22 86Sr 3,19 1,9 4,11 1,7 23 89Y 0,0062 2,5 5,93 2,3 102 24 94Zr 0,271 3,9 5,31 3,3 25 96Zr 4,96 3,4 251,6 1,0 26 93Nb 6,34 12,0 7,35 2,7 27 98Mo 6,96 6,7 53,1 6,3 28 100Mo 3,75 5,3 18,8 4,0 29 96Ru 6,1 4,4 26,5 3,5 30 102Ru 4,17 3,63 31 104Ru 6,37 3,5 12,8 2,7 32 103Rh 80,4 6,81 3,5 33 108Pd 4,25 25,0 34 110Pd 0,163 14,0 11,9 6,7 35 107Ag 95,4 5,8 2,9 36 109Ag 1341,4 18,4 37 114Cd 10,4 32,4 38 115In 2705 2,8 16,8 1,9 39 112Sn 26,4 2,6 48,4 1,2 40 116Sn 0,338 2,2 56,3 1,9 41 122Sn 0,788 2,7 5,4 2,5 42 124Sn 7,15 4,2 60,1 2,9 43 121Sb 208 4,1 33 3,5 44 123Sb 1,21 19,9 45 130Te 0,34 6,2 1,8 5,8 46 127I 167,4 24,4 2,0 47 133Cs 437 26,0 15,1 3,0 48 130Ba 211,5 21,3 1,4 49 132Ba 4,6 5,6 103 50 139La 11,6 1,24 51 142Ce 1,17 1,2 52 141Pr 16,9 1,51 53 146Nd 2,84 4,9 2,0 1,2 54 148Nd 12,1 7,2 5,08 2,5 55 150Nd 12,5 12,3 0,8 56 152Sm 2909 4,2 14,4 2,1 57 154Sm 33,1 7,5 4,3 7,0 58 151Eu 8459 1,25 59 151Eu 3866 1,2 60 153Eu 1743 5,66 61 158Gd 67,6 24,0 29,9 3,1 62 160Gd 6,05 3,83 1,9 63 159Tb 430 4,3 17,9 3,8 64 165Ho 638 2,7 10,9 2,4 65 170Er 39,2 5,1 4,42 3,3 66 169Tm 1452 3,3 13,7 1,6 67 168Yb 14363 4,97 68 176Yb 7,7 2,5 1,8 69 175Lu 581 6,1 34,8 3,1 70 176Lu 3507 1,67 71 178Hf 981 16,6 72 179Hf 6,5 2,8 14,4 2,4 73 180Hf 34 3,8 2,52 3,6 74 181Ta 686 33,3 75 186W 573 3,4 13,7 1,8 104 76 185Re 1694 2,7 15,4 2,5 77 187Re 324 8,3 4,34 6,4 78 190Os 7,06 2,03 79 192Os 7,18 2,34 80 191Ir 3550 2,8 3,7 8,1 81 193Ir 1350 7,4 13,2 3,8 82 198Pt 57,3 2,8 17 1,8 83 197Au 1550 1,8 15,7 1,8 84 204Hg 0,87 1,98 85 232Th 84,4 3,7 11,5 3,6 86 238U 277 1,5 103,4 1,3 PHỤ LỤC 2 CHỨNG NHẬN HÀM LƯỢNG CÁC NGUYÊN TỐ TRONG MẪU CHUẨN NIST 1. MẪU NIST -1566b STT Element Mass Fraction (%) 1 Ca 0,0838±0,0020 2 Cl 0,514±0,010 3 Mg 0,1085±0,0023 4 Al 197,2±6,0 5 As 7,65±0,65 6 Cd 2,48±0,08 7 Co 0,371±0,009 8 Cu 71,6±1,6 9 Fe 205,8±6,8 10 Pb 0,308±0,009 11 Mn 18,5±0,2 105 12 K 0,652±0,009 13 Na 0,3297±0,0053 14 S 0,689±0,014 15 Hg 0,0371±0,0013 16 Ni 1,04±0,09 17 Rb 3,26±0,14 18 Se 2,06±0,15 19 Ag 0,666±0,009 20 Th 0,0367±0,0043 21 V 0,577±0,023 22 Zn 1424±46 2. MẪU NIST – 2711A STT Element Mass Fraction (%) 1 Cs 6,7±0,2 2 Eu 1,1±0,2 3 Hf 9,2±0,2 4 La 38±1 5 Nd 29±2 6 Rb 120±3 7 Sc 8,5±0,1 8 Th 15±1

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdfluan_an_danh_gia_so_lieu_hat_nhan_trong_phuong_phap_k_naa_do.pdf
  • pdfQĐ BV cấp CS NCS T.T.Sơn.pdf
  • docxTóm tắt LA bằng tiếng Việt.docx
  • pdfTóm tắt luận án.pdf
  • pdfTrang thông tin LA.pdf
  • pdfTrích yếu luận án.pdf
Luận văn liên quan