Luận án Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác trên cơ sở Ag, Ti/Al-MCM-41 điều chế từ Bentonite ứng dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu

iệc tách các cặp lỗ electron được tạo ra như sau: AgBr (e -) + Ag → AgBr + Ag (e -) (3.16) Các electron bắt đầu phản ứng với oxy tạo ra gốc •O2- (phương trình 3.14) được hấp thụ trên bề mặt chất xúc tác để tạo ra quá trình oxy hóa và các gốc hoạt động mạnh (O2-) như phương trình sau: Ag (e -) + O2 - → •O2- + Ag (3.17) Đồng thời, các h+ của AgBr có thể phản ứng với các phân tử H2O (từ phương trình (3.18) để tạo •OH như phương trình dưới đây: AgBr (h+) + H2O → OH + AgBr + •H+ (3.18) hoặc AgBr (h+) oxy hóa Br- để tạo thành Bro là [158], [168]: AgBr (h +) + Br- → Bro + AgBr (3.19) Do đó, các gốc hoạt động như O2-, h+, OH và •Br đóng một vai trò quan trọng trong quá trình oxy hóa loại lưu huỳnh của DBT. Sự ổn định của chất xúc tác là một yếu tố quan trọng của quá trình PTC. Để kiểm tra độ ổn định của chất xúc tác 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41, khi kết thúc phản ứng, chất xúc tác được thu hồi bằng cách ly tâm, rửa ba lần bằng nước cất và một lần ethanol trong các thí nghiệm. Hình 3.46 cho thấy hiệu suất phản ứng oxy hóa loại lưu huỳnh trong DBT giảm nhẹ sau các lần tái sinh xúc tác nhưng vẫn ở mức trên 90% sau khi tái sinh lần thứ 4. Hoạt tính xúc tác giảm nhẹ sau 4 lần tái sinh có thể là do có sự hao hụt một lượng nhỏ xúc tác qua các lần tái sinh. Tuy nhiên, việc chuyển hóa trên 90% trong tất cả các thử nghiệm chỉ ra rằng chất xúc tác 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41 có độ ổn định PTC cao. 109 Hình 3.46. Độ chuyển hóa DBT sử dụng xúc tác 40%Ag-AgBr/Al-MCM-41 sau bốn chu kỳ phản ứng Điều kiện thí nghiệm: V=20 mL; mchất xúc tác=50 mg; VH2O2=1 mL; T=70 oC. Hình 3.47. Kết quả XRD và SEM của mẫu 40% Ag-AgBr/Al-MCM-41 trước sau tái sinh xúc tác 4 lần 110 (A), (B): Kết quả XRD của mẫu 40% Ag-AgBr/Al-MCM-41 trước và sau 4 lần tái sinh xúc tác (C), (D): Kết quả SEM của mẫu 40% Ag-AgBr/Al-MCM-41 trước và sau 4 lần tái sinh xúc tác Để kiểm tra sự thay đổi trong cấu trúc pha và hình thái của vật liệu xúc tác sau quá trình tái sử dụng 4 lần. Từ Hình 3.47A và 3.47B là kết quả các mẫu XRD và ảnh SEM Hình 3.47 C và 3.47D đã chứng minh rằng không có thay đổi rõ ràng trong cấu trúc pha và hình thái sau các thí nghiệm tái sử dụng. Dựa vào các kết quả trên, có thể chứng minh được hoạt tính của vật liệu PTC và độ ổn định cao của 40%Ag-AgBr/Al- MCM-41 sau 4 lần tái sử dụng. Điều này có thể cho rằng hiệu quả sử dụng hệ PTC Ag-AgBr/Al-MCM-41 trong phản ứng oxy hóa tách loại lưu huỳnh dưới điều kiện ánh sáng khả kiến. Tóm lại, với phương pháp lắng đọng hóa học (CVD) đã tạo ra một vật liệu Ag- AgBr/Al-MCM-41 mới có diện tích bề mặt lớn, cấu trúc xốp đồng nhất và hoạt động xúc tác quang cao cho quá trình chuyển hóa DBT trong mẫu nhiên liệu mô hình. Một lượng Ag-AgBr được phân tán trên bề mặt chất mang Al-MCM-41 tổng hợp từ bentonite Việt Nam. Hàm lượng 40%Ag-AgBr trên Al-MCM-41 cho hoạt tính xúc tác quang cao nhất với độ chuyến hóa DBT là 98,22% trong điều kiện ánh sáng Vis ở nhiệt độ 70 oC và thời gian phản ứng 6 h. Hơn nữa, hoạt tính PTC vẫn được duy trì với độ chuyển hóa trên 90% sau bốn chu kỳ phản ứng. Hoạt tính PTC cao của vật liệu Ag- AgBr/Al-MCM-41 có thể được coi là vật liệu đầy triển vọng để loại bỏ các chất ô nhiễm hữu cơ một cách hiệu quả. 111 KẾT LUẬN Với mục tiêu tổng hợp được các vật liệu liệu xúc tác quang trên cơ sở Ag, Ti/Al- MCM- 41 từ bentonite sử dụng cho quá trình oxy hóa tách loại lưu huỳnh trong nhiên liệu. Đề tài luận án đã thu được một số kết quả sau: 1. Vật liệu Al-MCM-41 đã được tổng hợp từ nguồn bentonite Việt Nam với các điều kiện tối ưu: tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al)=0,59, pH=10, thời gian kết tinh 24 giờ và nhiệt độ nung ở 600 oC. Vật liệu Al-MCM-41 có cấu trúc ổn định, trật tự, diện tích bề mặt khoảng 633 m2.g-1, đường kính mao quản là 8,64 nm và thể tích lỗ xốp đạt 0,94 cm3.g-1. 2. Các vật liệu TiO2/Al-MCM-41 và Ti-Al-MCM-41 đã được tổng hợp cho thấy cấu trúc lục lăng 2D vẫn được duy trì với độ ổn định, trật tự cao và hệ thống mao quản đồng đều với đường kính mao quản 4 nm. Vật liệu Al-MCM-41 chứa titanium đều thể hiện hoạt tính xúc tác quang cho quá trình phân hủy DBT. Trong đó, vật liệu TiO2/Al- MCM-41 cho độ chuyển hóa DBT cao hơn so với Ti-Al-MCM-41 tương ứng là 89,16% và 63,51% trong điều kiện chiếu sáng UV ở nhiệt độ phản ứng 70 oC. Tuy nhiên, độ bền hoạt tính xúc tác của TiO2/Al-MCM-41 giảm nhanh so với Ti-Al-MCM-41 sau bốn lần tái sử dụng. 3. Vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM-41 đã tổng hợp được cho thấy khả năng kết hợp Ag và TiO2 trên chất mang Al-MCM-41 có tác động đến hoạt tính xúc tác quang của TiO2 trong vùng ánh sáng Vis. Ở điều kiện phản ứng 30 °C, DBT đã chuyển hóa 81% sau 2 giờ chiếu xạ. Ở nhiệt độ cao hơn (70 °C), trong cùng thời gian phản ứng DBT chuyển hóa xấp xỉ 100%. 4. Bằng phương pháp lắng đọng hơi hóa học, Vật liệu nanocompozite Ag-AgBr/Al- MCM-41 đã được tổng hợp thành công. Vật liệu Ag-AgBr/Al-MCM-41 tổng hợp có diện tích bề mặt lớn, cấu trúc xốp đồng nhất khả năng phân tán đồng đều pha hoạt động xúc tác Ag-AgBr trên chất mang. Với hàm lượng 40%Ag-AgBr trên Al-MCM-41 cho thấy hoạt động xúc tác quang cao nhất, với độ chuyến hóa DBT là 99,22% trong điều kiện ánh sáng Vis, ở nhiệt độ 70 oC và thời gian phản ứng 6 h. Hơn nữa, hoạt tính PTC vẫn được duy trì với độ chuyển hóa trên 90% sau bốn chu kỳ phản ứng. 112 ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN 1. Vật liệu cấu trúc mao quản trung bình Al-MCM-41 đã được tổng hợp thành công khi sử dụng nguồn bentonite Di Linh, Việt Nam là nguyên liệu đầu cung cấp silicon (Si) và aluminum (Al), làm chất mang cho vật liệu xúc tác quang. 2. Bằng phương pháp lắng đọng hơi hóa học, vật liệu nanocomposite Ag-AgBr/Al- MCM-41 đã được tổng hợp thành công. Với phương pháp này, các hạt nano plasmon Ag đã được sử dụng cộng hưởng trong chất xúc tác quang làm tăng khả năng phân hủy và hiệu quả hấp thụ trong vùng ánh sáng khả kiến. Hệ xúc tác Ag-AgBr/Al-MCM-41 với diện tích bề mặt lớn, cấu trúc mao quản đồng nhất. 3. Có lẽ đây là lần đầu tiên đã sử dụng các hệ vật liệu xúc tác quang (Ag-TiO2/Al-MCM- 41 và Ag-AgBr/Al-MCM-41) cho phản ứng tách loại lưu huỳnh (DBT) trong nhiên liệu trong vùng ánh sáng Vis với hiệu suất chuyển hóa DBT trên vật liệu Ag-TiO2/Al-MCM- 41 (≈100% ở 70 oC, trong 2 h) và Ag-AgBr/Al-MCM-41 (>98% trong 6 h, và sau bốn chu kỳ tái sử dụng hiệu suất chuyển hóa DBT >90%)). Nghiên cứu này đã mở ra triển vọng ứng dụng hệ xúc tác quang cho việc loại bỏ hiệu quả các hợp chất hữu cơ bền gây ô nhiễm (DBT trong nhiên liệu). Đây là xu hướng tiết kiệm năng lượng khi sử dụng vật liệu xúc tác quang trong vùng ánh sáng khả kiến (Vis), góp phần tách loại lưu huỳnh trong nhiên liệu đạt tiêu chuẩn EURO hiện đang được áp dụng. 113 CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ 1. Xuan Nui Pham, Ba Manh Nguyen, Hoa Thi Tran, & Van Doan Huan, Synthesis of Ag- AgBr/Al-MCM-41 nanocomposite and its application in photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene. Advanced Powder Technology, 2018, 29(8), 1827– 1837. 2. Xuan Nui Pham, Tuan Dat Pham, Ba Manh Nguyen, Hoa Thi Tran, and Dinh Trong Pham, Synthesis of Al-MCM-41@Ag/TiO2 anocomposite and Its Photocatalytic Activity for Degradation of Dibenzothiophene, Joural of chemistry, 2018, 1–9. 3. Trần Thị Hoa, Phạm Xuân Núi, Nguyễn Bá Mạnh, Đặng Tuyết Phương, Tổng hợp vật liệu TiO2/MCM-41 ứng dụng làm chất PTC hóa để loại dibenzothiophene, Tạp chí xúc tác và hấp phụ Việt Nam, 2019, 2, 62-68. 4. Phạm Xuân Núi, Trần Thị Hoa, Ngô Minh Diệu, Phạm Tuấn Đạt, Đặng Tuyết Phương, “Tổng hợp chất PTC TiO2 trên nền montmorillonite (TiO2/MONT) sử dụng cho quá trình tách loại dibenzothiophene trong nhiên liệu”, Tạp chí xúc tác và hấp phụ Việt Nam, 2017, 6(3), 32-39. 5. Trần Thị Hoa, Vũ Đình Ngọ, Nguyễn Thị Kim Dung, Đàm Thanh Hương, “Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp vật liệu mao quản Al-MCM 41 từ khoáng sét bentonite để hấp phụ dibenzothiophene”, Tạp chí khoa và công nghệ - Trường Đại học Công nghiệp Việt Trì, 2021, 2(1), 3-9. 114 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] P. Xuan Nui, N. Ba Manh, and D. Van Huan, “Direct synthesis of highly ordered Ti-containing Al-SBA-15 mesostructured catalysts from natural halloysite and its photocatalytic activity for oxidative desulfurization of dibenzothiophene,” Advanced Powder Technology, 2020, 31(8), 3351–3360. [2] Y. Xie, F. Posada, and R. Minjares, “Diesel sulfur content impacts on Euro VI soot-free vehicles: Considerations for emerging markets,” International Council on Clean Transportation, 2020, 11, 1–15. [3] P. B. Sara Houda, Christine Lancelot, L. Poinel, and C. Lamonier, “Oxidative Desulfurization of Heavy Oils with High Sulfur Content: A Review,” Catalyst, 2018, 8(9), 344–352. [4] M. A. Betiha, A. M. Rabie, H. S. Ahmed, A. A. Abdelrahman, and M. F. El- Shahat, “Oxidative desulfurization using graphene and its composites for fuel containing thiophene and its derivatives: An update review,” Egyptian Journal of Petroleum, 2017, 27(4), 715–730. [5] W. Zhu, Y. Xu, H. Li, B. Dai, and H. Xu, “Photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene catalyzed by amorphous TiO2 in ionic liquid Wenshuai,” Chemical Engineering Journal, 2014, 31(2), 211–217. [6] M. S. Khan, C. F. Kait, and M. I. A. Mutalib, “Photooxidative Desulfurization for Diesel using Fe/N-TiO2 Photocatalyst,” American Institute of Physics, 2014, 1621(10), 10–16. [7] M. Alhaddad and A. Shawky, “Superior photooxidative desulfurization of thiophene by reduced graphene oxide-supported MoS2 nanoflakes under visible light,” Fuel Processing Technology, 2020, 205, 106453 - 106461. [8] E. Poulakis and C. Philippopoulos, “Photocatalytic treatment of automotive exhaust emissions,” Chemical Engineering Journal, 2017, 309, 178–186. [9] A. Dey and P. R. Gogate, “Nanocomposite photocatalysts-based wastewater treatment,” Handbook of Nanomaterials for Wastewater Treatment, 2021, 24, 779–809. [10] Duncan J. Woods, Sam A. J. Hillman, Drew Pearce, Liam Wilbraham, Lucas Q. Flagg, Warren Duffy, Iain McCulloch, James R. Durrant, Anne A. Y. Guilbert, Martijn A. Zwijnenburg, Reiner Sebastian Sprick, Jenny Nelson and Andrew I. Cooper., “Side-chain tuning in conjugated polymer photocatalysts for improved hydrogen production from water,” Energy & Environmental Science, 2020, 13(6), 1843–1855. 115 [11] C. Acar, I. Dincer, and C. Zamfirescu, “A review on selected heterogeneous photocatalysts for hydrogen production,” International Journal of Energy Research, 2014, 38(15), 1903–1920. [12] N. Lakshmana Reddy, V. Navakoteswara Rao, M. Vijayakumar, R. Santhosh, S. Anandan, M. Karthik, M.V. Shankar, Kakarla Raghava Reddy, Nagaraj P. Shetti, M.N. Nadagouda, Tejraj M. Aminabhav “A review on frontiers in plasmonic nano-photocatalysts for hydrogen production,” International Journal of Hydrogen Energy, 2019, 44(21), 10453–10472. [13] Z. Xiaotong, Z. Guowei, Z. Huayong, W. Cuicui, and S. Hongbin, “Characterization and activity of visible light–driven TiO2,” Transition Metal Chemistry, 2011, 36, 217–222. [14] J. Sá, C. A. Agüera, S. Gross, and J. A. Anderson, “Photocatalytic nitrate reduction over metal modified TiO2,” Applied Catalysis B: Environmental, 2009, 85(3–4), 192–200. [15] G. Dedual, M. J. Macdonald, A. Alshareef, Z. Wu, D. C. W. Tsang, and A. C. K. Yip, “Requirements for effective photocatalytic oxidative desulfurization of a thiophene-containing solution using TiO2,” Journal of Environmental Chemical Engineering, 2014, 2(4), 1947–1955. [16] Q. Xiang, J.Yu, B. Cheng, and H. Ong, “Microwave-Hydrothermal Preparation and Visible-Light Photoactivity of Plasmonic Photocatalyst Ag- TiO2 Nanocomposite Hollow Spheres,” Asian Journal of Chemistry, 2010, 5, 1466–1474. [17] J. González César-Torres, E. Poulain, V. Domínguez-Soria, R. García-Cruz, and O. Olvera-Neria, “C-, N-, S-, and F-doped anatase TiO2 (101) with oxygen vacancies: Photocatalysts active in the visible region,”International Journal of Photoenergy, 2018, 1, 1–13. [18] C. Di Valentin and G. Pacchioni, “Trends in non-metal doping of anatase TiO2: B, C, N and F,” Catalysis Today, 2013, 206, 12–18. [19] M. Khairy and W. Zakaria, “Effect of metal-doping of TiO2 nanoparticles on their photocatalytic activities toward removal of organic dyes,” Egyptian Journal of Petroleum, 2014, 23(4), 419–426. [20] W. Mekprasart, Sorapong Pavasupree, C. K. Jayasankar, B. R. Ravuri, and C. Wattanawikkam, “Characterization, X-ray absorption spectroscopic analysis and photocatalytic activity of Co/Zn Co-Doped TiO2 nanoparticles synthesized by one-step sonochemical process,” Catalysis Today, 2021, 11, 1254–1265. 116 [21] Vo Thi Thu Nhu and Huynh Nguyen Anh Tuan, “Synthesis of Ag nano/TiO2 by γ-irradiation and optimisation of photocatalytic degradation of Rhodamine B,” Journal of Nanotechnology , 2018, 15, 118–134. [22] C. Rodríguez-Martínez, Á. E. García-Domínguez, F. Guerrero-Robles, and R. O. Saavedra-Díaz, “Synthesis of supported metal nanoparticles (Au/TiO2) by the suspension impregnation method,” Journal of Composite Materials, 2020, 4(3), 89–105. [23] S. Krejˇcíková, L. Matˇejováa, K. Koˇcí, L. Obalová, Z. Matˇej, L. ˇCapek, O. ˇSolcová, “Preparation and characterization of Ag-doped crystalline titania for photocatalysis applications,” Applied Catalysis B: Environmental, 2012, 111(112), 119–125. [24] P. Thakur, P. Raizada, P. Singh, A. Kumar, A. A. P. Khan, and A. M. Asiri, “Exploring recent advances in silver halides and graphitic carbon nitride-based photocatalyst for energy and environmental applications,” Arabian Journal of Chemistry, 2020, 13(11), 8271–8300. [25] P. Xuan Nui, N. Ba Manh, N. Ha Son, and D. Van Huan, “Highly efficient photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene with sunlight irradiation using green catalyst of Ag@AgBr/Al-SBA-15 derived from natural halloysite,” Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2020, 90, 358–370. [26] M. J. Muñoz-Batista, O. Fontelles-Carceller, M. Ferrer, M. Fernández-García, and A. Kubacka, “Disinfection capability of Ag/g-C3N4 composite photocatalysts under UV and visible light illumination,” Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 183(2), 86–95. [27] M. Hosseini-Sarvari and A. Dehghani, “Visible-light-driven photochemistry ical activity of ternary Ag/AgBr/TiO2 nanotubes for oxidation C(sp3)-H and C(sp2)-H bonds,” New J. Chem., 2020, 44(39), 16776–16785. [28] J. Sun, J. Dai, R. Liu, X. Yang, and J. Chen, “Imidacloprid photo-degradation on Ag/AgBr modified TiO2: critical impacts and quantitative study on mechanism,” Research on Chemical Intermediates, 2020, 46, 149–164. [29] Qianqian Zhao, Qingyao Wang , Zhiyuan Liu, Longyu Qiu, Xiaoyu Tian, Shaohua Zhang, Shanmin Gao School, “Fabrication and photoelectrochemical performance of Ag/AgBr sensitized TiO2 nanotube arrays for environmental and energy applications,” Separation and Purification Technology, 2019, 209, 782–788. [30] Y. Tian, P. Zhang, K. Zhao, Z. Du, and T. Zhao, “Application of Ag/AgCl sensor for chloride monitoring of mortar under dry-wet cycles,” Sensors 117 (Switzerland), 2020, 20(5), 1394–1407. [31] Q. Li, S. Chang, D. Wu, S. Bao, and C. Zeng, “Synthesis of cubic Ag@AgCl and Ag@AgBr plasmonic photocatalysts and comparison of their photocatalytic activity for degradation of methyl orange and 2,4- dichlorophenol,” Research on Chemical Intermediates, 2018, 44(8), 4651– 4661. [32] Z. Jiao, Z. Liu, and Z. Ma, “Rodlike AgI/Ag2Mo2O7 heterojunctions with enhanced visible-light-driven photocatalytic activity,” ACS Omega, 2019, 4(5), 7919–7930. [33] Dandan Cao, Qingyao Wang, Zhiyuan Liu, Han Zhang, Yujie Wang, Rencheng Jin, Shanmin Gao, “Enhanced the photoelectrocatalytic performance of TiO2 nanotube arrays by the synergistic sensitization of Ag–AgBr nanospheres,” Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, 2020, 227(15), 117674–117682. [34] Linyang Bai, Qi Xu, Zhaosheng Ca, “Synthesis of Ag@AgBr/CaTiO3 composite photocatalyst with enhanced visible light photocatalytic activity,” J. Journal of Materials Science: Materials in Electronics, 2018, 29(20), 17580–17590. [35] Yuanguo Xu, Qingqing Liu, Chenchen Liu, Yunpeng Zhai, Meng Xie, Liying Huang, Hui Xu, Huaming Li, Junjie Jing, “Visible-light-driven Ag/AgBr/ZnFe2O4 composites with excellent photocatalytic activity for E. coli disinfection and organic pollutant degradation,” Journal of Colloid and Interface Science, 2018, 512, 555–566. [36] Yuanguo Xu, Hui Xu, Jia Yan, Huaming Li, Liying Huang, Qi Zhang, Chuanjing Huang and Huilin Wan, “A novel visible-light-response plasmonic photocatalyst CNT/Ag/AgBr and its photocatalytic properties,” Physical Chemistry Chemical Physics, 2013, 15(16), 5821–5830. [37] M. Zhu, P. Chen, and M. Liu, “Ag/AgBr/Graphene Oxide Nanocomposite Synthesized via Oil/Water and Water/Oil Microemulsions: A Comparison of Sunlight Energized Plasmonic Photocatalytic Activity,” Langmuir, 2012, 28(7), 3385–3390. [38] Y. Li, Y. Zhao, L. Fang, R. Jin, Y. Yang, and Y. Xing, “Highly efficient composite visible light-driven Ag-AgBr/g-C3N4 plasmonic photocatalyst for degrading organic pollutants,” Journal of Materials Letters , 2014, 126, 5–8. [39] Xinxin Liu, Dong Zhang, Biao Guo, Yue Qu, Ge Tian, Huijuan Yue, Shouhua Feng “Recyclable and visible light sensitive Ag-AgBr/TiO2 : Surface 118 adsorption and photodegradation of MO,” Applied Surface Science, 2015, 353 (11), 913–923. [40] X. Wang, Y. Tang, Z. Chen, and T. T. Lim, “Highly stable heterostructured Ag-AgBr/TiO2 composite: A bifunctional visible-light active photocatalyst for destruction of ibuprofen and bacteria,” Journal of Materials Chemistry, 2012, 22(43), 23149–23158. [41] Wei Gan, Jian Zhang, Haihong Niu, Lei Bao, Hequn Hao, Yehan Yan, Keyue Wu, Xucheng Fu, “Fabrication of Ag/AgBr/TiO2 composites with enhanced solar-light photocatalytic properties,” Colloids Surfaces A, 2019, 583, 123968–123975. [42] S. Bhattacharyya, G. Lelong, and M. Saboungi, “Recent progress in the synthesis and selected applications of MCM 41 a short review,” Journal of Experimental Nanoscience, 2006, 1(3), 375–395. [43] Stratas Advisors. “Global fuel quality developments anas abdoun analyst 12th global partners meeting of the partnership for clean fuels and vehicles (PCFV),”Fuel and transport, 2019, France. [44] C. Song, “An overview of new approaches to deep desulfurization for ultra- clean gasoline, diesel fuel and jet fuel,” Catalysis Today 2003, 86, 211–263. [45] Wei Jiang, Hongping Li, Chao Wang, Wei Liu, Tao Guo, Hui Liu, Wenshuai Zhu, and Huaming Li., “Synthesis of ionic-liquid-based deep eutectic solvents for extractive desulfurization of fuel,” Energy and Fuels, 2016, 30(2), 8164– 8170. [46] T. Maggos, J. G. Bartzis, M. Liakou, and C. Gobin, “Photocatalytic degradation of NOx gases using TiO2-containing paint: A real scale study,” Journal of Hazardous Materials, 2007, 146(3), 668–673. [47] O. O. Sadare, F. Obazu, and M. O. Daramola, “Biodesulfurization of petroleum distillates—current status, opportunities and future challenges,” Environments, 2017, 85(4), 85–104. [48] T. Pedram-Rad, Z. Es’haghi, and A. Ahmadpour, “Adsorptive desulfurization of model gasoline by using modified bentonite,”, Journal of Sulfur Chemistry, 2019, 1–18, Iran. [49] M. Dana, M. A. Sobati, S. Shahhosseini, and A. Rahbar-Kelishami, “Separation of sulfur-containing compounds from diesel by oxidation followed by solvent extraction in a single drop column,” Brazilian Journal of Chemical Engineering, 2019, 36(3), 1343–1355. [50] S. Baradaran and M. T. Sadeghi, “Intensification of diesel oxidative 119 desulfurization via hydrodynamic cavitation,” Ultrasonics Sonochemistry, 2019, 58(2), 104698–104707. [51] Y. Y. Bai, F. R. Wang, and J. K. Liu, “A new complementary catalyst and catalytic mechanism: Ag2MoO4/Ag/AgBr/GO heterostructure,” Industrial & Engineering Chemistry Research, 2016, 55(37), 9873–9879, [52] E. Jackcina Stobel Christya, A. Augustine, R. Alagar, and P. Anitha, “Enhanced photocatalytic performance of Zr(IV) doped ZnO nanocomposite for the degradation efficiency of different azo dyes,” Journal pre-proofs, 2021, 3, 31–41. [53] R. Ullah and J. Dutta, “Photocatalytic degradation of organic dyes with manganese-doped ZnO nanoparticles,” Journal of Hazardous Materials, 2008, 156(5), 194–200. [54] R. Kabir, M. A. K. Saifullah, A. Z. Ahmed, S. M. Masum, and M. A. I. Molla, “Synthesis of n-doped zno nanocomposites for sunlight photocatalytic degradation of textile dye pollutants,” Journal of Composite Materials, 2020, 4(2), 49–59. [55] A. Pirayesh, M. Salami-Kalajahia, and F. Najafia, “Polysulfide polymers: synthesis, blending, nanocomposites, and applications,” Nanocomposites, and Applications, 2018, 1, 1-25. [56] S. Yang and H. Lee, “Determining the catalytic activity of transition metal- doped TiO2 nanoparticles using surface spectroscopic analysis,” Journal of Composite Materials, 2017, 12, 582–560. [57] H. Lu, J. Wang, M. Stoller, T. Wang, Y. Bao, and H. Hao, “An overview of nanomaterials for water and wastewater treatment,” Advances in Materials Science and Engineering, 2016, 2016, 1–10, [58] S. Khayyat and L. Selva Roselin, “Photocatalytic degradation of benzothiophene and dibenzothiophene using supported gold nanoparticle,” Journal of Saudi Chemical Society, 2017, 21(3), 349–357. [59] Godlisten N. Shao, Askwar Hilonga, You Na Kim, Jong-Kil Kim, Gideon Elineema, Dang Viet Quang, Sun Jeong Jeon, Hee Taik Kim, “Peptization technique in the synthesis of titania-silica composites and their photocatalytic properties,” Chemical Engineering Journal, 2012, 198–199, 122–129. [60] P. Zhang, X. Jian, J. Tan, Y. Ran, and G. Zhang, “Ag/AgBr coupled low crystalline Nb2O5 as an effective photocatalyst for the degradation of rhodamine B,” Journal of Materials Research, 2020, 35(13), 1692–1702. [61] Yuxin Yang, Wan Guo, Yingna Guo, Yahui Zhao, Xing Yuan, “Fabrication of 120 Z-scheme plasmonic photocatalyst Ag@AgBr/g-C3N4 with enhanced visible- light photocatalytic activity,” Journal of Hazardous Materials, 2014, 271, 150– 159. [62] A. Esmaeili and M. H. Entezari, “Sonosynthesis of an Ag/AgBr/Graphene-oxide nanocomposite as a solar photocatalyst for efficient degradation of methyl orange,” Journal of Colloid and Interface Science, 2016, 466(15), 227–238. [63] Yanping Zhu, Runliang Zhu, Lixia Yan, Haoyang Fu, Yunfei Xi, Huijun Zhou, Gangqiang Zhu, Jianxi Zhu, “Visible-light Ag/AgBr/ferrihydrite catalyst with enhanced heterogeneous photo-Fenton reactivity via electron transfer from Ag/AgBr to ferrihydrite,” Applied Catalysis B: Environmental, 2018, 239(30), 280–289. [64] A. Esmaeilia and M. H. Entezaria, “Sonosynthesis of an Ag/AgBr/Graphene- oxide nanocomposite as a solar,” Journal of Colloid and Interface Science, 2016, 466(15), 227–238. [65] L. Kuai, B. Geng, X. Chen, Y. Zhao, and Y. Luo, “Facile subsequently light- induced route to highly efficient and stable sunlight-driven Ag-AgBr plasmonic photocatalyst,” Langmuir, 2010, 26(24), 18723–18727. [66] C. L. Yuan Guan, Shaomang Wang, Xin Wang, Cheng Sund, Yan Huang and Hongyun, “In situ self-assembled synthesis of Ag-AgBr/Al-MCM-41 with excellent activities of adsorption-photocatalysis,” Applied Catalysis B: Environmental, 2017, 209, 329–338. [67] W. Gan, J. Zhang, H. Niu, L. Bao, and H. Hao, “Fabrication of Ag/AgBr/Bi2WO6 hierarchical composites with high visible light photocatalytic activity,” Chemical Physics Letters, 2019, 737, 136830–136837. [68] Y. Che, Q. Liu, B. Lu, J. Zhai, K. Wang, and Z. Liu, “Plasmonic ternary hybrid photocatalyst based on polymeric g-C3N4 towards visible light hydrogen generation,” Sci. Rep., 2020, 10, 57493–574505. [69] S. Khayyat and L. Selva Roselin, “Photocatalytic degradation of benzothiophene and dibenzothiophene using supported gold nanoparticle,” Journal of Saudi Chemical Society, 2017, 21, 349–357. [70] Peng Wu, Landong Li, Qing Yu, Guangjun Wu, Naijia Guan “Study on Pt/Al- MCM-41 for NO selective reduction by hydrogen,” in Catalysis Today, 2010, 158(3–4), 228–234. [71] M. T. Noman, M. A. Ashraf, and A. Ali, “Synthesis and applications of nano- TiO2 : a review,” Environmental Science and Pollution Research, 2019, 26(4), 121 3262–3291. [72] F. Parrino, F. R. Pomilla, G. Camera-Roda, V. Loddo, and L. Palmisano, “2. Properties of titanium dioxide,” in Metal oxides seris, Elsevier, 2021, 2, 13–66. [73] Godlisten N. Shao, Askwar Hilong, You Na Kim, Jong-Kil Kim, Gideon Elineem, “Peptization technique in the synthesis of titania_silica composites,” Chemical Engineering Journal, 2012, 189(190), 122–129. [74] N. us Saqib, R. Adnan, and I. Shah, “A mini-review on rare earth metal-doped TiO2 for photocatalytic remediation of wastewater,” Environmental Science and Pollution Research, 2016, 23(16), 15941–15951. [75] Shunsuke Sato, Keita Kataoka, Ryosuke Jinnouchi, Naoko Takahashi, Keita Sekizawa, Kousuke Kitazumi, Eiji Ikenaga, Ryoji Asahi and Takeshi Morikawa., “Band bending and dipole effect at interface of metal-nanoparticles and TiO2 directly observed by angular-resolved hard X-ray photoemission spectroscopy,” Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20(16), 11342-11346. [76] P. Karuppasamy, N. Ramzan Nilofar Nisha, A. Pugazhendhi, S. Kandasamy, and S. Pitchaimuthu, “An investigation of transition metal doped TiO2 photocatalysts for the enhanced photocatalytic decoloration of methylene blue dye under visible light irradiation,” Journal of Environmental Chemical Engineering, 2021, 9(4), 105254–105262. [77] C. Garlisi, G. Scandura, A. Yusuf, and S. Al Jitan, “13. Functionalization of glass by TiO2-based self-cleaning coatings,” in Titanium Dioxide (TiO2) and Its Applications, Elsevier, 2021, 13, 395–428. [78] Amorós-Pérez, A., Cano-Casanova, L., Castillo-Deltell, A., Lillo-Ródenas, M., & Román-Martínez, M. "TiO2 Modification with Transition Metallic Species (Cr, Co, Ni, and Cu) for Photocatalytic Abatement of Acetic Acid in Liquid Phase and Propene in Gas Phase", Materials, 2018, 12(1), 40- 58. [79] V. Štengl, S. Bakardjieva, and N. Murafa, “Preparation and photocatalytic activity of rare earth doped TiO2 nanoparticles,” Materials Chemistry and Physics, 2009, 114, 217-226. [80] D. Wojcieszak, M. Mazur, D. Kaczmarek, and J. Domaradzki, “Influence of doping with Co, Cu, Ce and Fe on structure and photocatalytic activity of TiO2 nanoparticles,” Materials Science- Poland, 2017, 35(4), 725–732. [81] T. S. Natarajan, V. Mozhiarasi, and R. J. Tayade, “Nitrogen Doped Titanium Dioxide (N-TiO2): Synopsis of synthesis methodologies, doping mechanisms, property evaluation and visible light photocatalytic applications,” 122 Photochemistry , 2021, 1(3), 371–410. [82] X. N. Pham, D. T. Pham, H. S. Ngo, M. B. Nguyen, and H. V. Doan, “Characterization and application of C–TiO2 doped cellulose acetate nanocomposite film for removal of Reactive Red-195,” Chemical Engineering Communications, 2020, 208, 6641–6655. [83] H. Chakhtouna, H. Benzeid, N. Zari, A. el kacem Qaiss, and R. Bouhfid, “Recent progress on Ag/TiO2 photocatalysts: photocatalytic and bactericidal behaviors,” Environmental Science and Pollution, 2021, 28, 44638–44666. [84] Sigrid Douven, Julien G. Mahy, Cédric Wolfs, Charles Reyserhove, Dirk Poelman François Devred, Eric M. Gaigneaux and Stéphanie D. Lambert, “Efficient N, Fe Co-doped TiO2 active under cost-effective visible LED light: From powders to films,” Catalysts, 2020, 10(5), 547-568. [85] M. Nasir, S. Bagwasi, Y. Jiao, F. Chen, B. Tian, and J. Zhang, “Characterization and activity of the Ce and N co-doped TiO2 prepared through hydrothermal method,” Chemical Engineering Journal, 2014, 236, 388–397. [86] R. Kato, M. Furukawa, I. Tateishi, H. Katsumata, and S. Kaneco, “Novel photocatalytic NH3 synthesis by NO3 reduction over CuAg/TiO2,” ChemEngineering, 2019, 3(2), 1–13. [87] A. Alim, T.Siva Rao, Sankara Rao Miditana and K. V. Divya Lakshmi1, “Efficient and recyclable visible light-active nickel–phosphorus co-doped TiO2 nanocatalysts for the abatement of methylene blue dye,” Journal of Nanostructure in Chemistry, 2020, 1, 1–16. [88] C. Thambiliyagodage and S. Mirihana, “Photocatalytic activity of Fe and Cu co-doped TiO2 nanoparticles under visible light,” Journal of Sol-Gel Science and Technology, 2021, 99, 109–121. [89] Z. Xuesong, Z. Guan, and Z. Zhenghua, “TiO2-based catalysts for photocatalytic reduction of aqueous oxyanions: State-of-the-art and future prospects,”Environment international, 2020, 136, 105453–105474. [90] R. Kavitha and L. Gomathi Devi, “Review on modified N–TiO2 for green energy applications under UV/visible light: selected results and reaction mechanisms,” Royal Society of Chemistry, 2014, 4, 28265–28299. [91] X. Yang, C. Cao, L. Erickson, K. Hohn, R. Maghirang, and K. Klabunde, “Photo-catalytic degradation of Rhodamine B on C-, S-, N-, and Fe-doped TiO2 under visible-light irradiation,” Applied Catalysis B: Environmental, 2009, 91(3–4), 657–662. 123 [92] T. Ali-Dahmane, M. Adjdir, R. Hamacha, F. Villieras, A. Bengueddach, and P. G. Weidler, “The synthesis of MCM-41 nanomaterial from Algerian Bentonite: The effect of the mineral phase contents of clay on the structure properties of MCM-41,” Journal Comptes rendus Chimie, 2014, 17, 1–6. [93] K. S. Suslick and D. J. Flannigan, “Inside a collapsing bubble: Sonoluminescence and the conditions during cavitation,” Annual Review of Physical Chemistry, 2008, 59, 659–683. [94] J. J. Lee, C. Hitchcock, and J. E. Casal, “Citation practices of L2 university students in first-year writing: Form, function, and stance,” Journal of English for Academic Purposes, 2018, 33, 1–11. [95] L. Zhang, X. Li, Z. Chang, and D. Li, “Preparation, characterization and photoactivity of hollow N, Co co-doped TiO2/SiO2 microspheres,” Materials Science in Semiconductor Processing, 2011, 14, 52–57. [96] Yan Chen, Kuiren Liu, “Fabrication of Ce/N co-doped TiO2/diatomite granule catalyst and its improved visible-light-driven photoactivity,” Journal of Hazardous Materials, 2017, 324, 139–150. [97] Hualin Jiang, Jun Liu, Menglin Li, Lei Tian, Gongsheng Ding, Pinghua Chen, Xubiao Luo “Facile synthesis of C-decorated Fe, N co-doped TiO2 with enhanced visible-light photocatalytic activity by a novel co-tiền chất method,” Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(4), 747–759. [98] Y. Chen, C. Shen, J. Wang, G. Xiao, and G. Luo, “Green Synthesis of Ag–TiO2 Supported on porous glass with enhanced photocatalytic performance for oxidative desulfurization and removal of dyes under visible light,” Chemical Engineering Journal, 2018, 6(10), 13276–13286. [99] Sana Alahmadi, “Modification of mesoporous silica MCM-41 and its applications- a review,” Oriental Journal of Chemistry, 2012, 28, 1–11. [100] E. Du¨ndar-Tekkaya and Y. Y. Faculty, “Mesoporous MCM-41 material for hydrogen storage: A short review,” International Journal of Hydrogen Energy, 2016, 2, 1–7. [101] Gustavo Medeiros de Paula, Luana do Nascimento Rocha de Paula, Meiry Gláucia Freire Rodrigues, “Production of MCM-41 and SBA-15 hybrid silicas from industrial waste,” Silicon Journal, 2022, 14(198), 439–447. [102] I. W. Zapelini, L. L. Silva, and D. Cardoso, “Effect of hydrothermal treatment on structural and catalytic properties of [CTA]-MCM-41 silica,” Materials, 2018, 11(5), 860–871. 124 [103] S.-Y. Cheng, Y.-Z. Liu, and G.-S. Q. Shanxi, “Microwave synthesis of MCM- 41 and its application in CO2 absorption by nanofluids,” Journal of Nanomaterials, 2020, 1, 1–13. [104] N. Linares, A. M. Silvestre-Albero, E. Serrano, J. Silvestre-Albero, and J. Garcı´a-Martı´nez, “Mesoporous materials for clean energy technologies,” Chemical Society Reviews Journal, 2014, 43, 7681–7717. [105] D. Jyoti Prakash, D. Tapan, and H. Garudadhwaj, “Iron oxide impregnated mesoporous MCM‑41: Synthesis, characterization and adsorption studies,” Journal of Porous Materials, 2020, 27(9), 205–216. [106] Martyna Baca, Krzysztof Cendrowski, Wojciech Kukulka, Grzegorz Bazarko, Dariusz Moszy´nski, Beata Michalkiewicz, Ryszard J. Kalenczuk and Beata Zielinska, “A comparison of hydrogen storage in Pt, Pd and Pt/Pd alloys loaded disordered mesoporous hollow carbon spheres,” Nanomaterials Article, 2018, 8, 639–652. [107] Chen, YW., Lin, HY, "Characteristics of Ti-MCM-41 and its Catalytic Properties in Oxidation of Benzene", Journal of Porous Materials, 2000, 9, 175–184. [108] D.-J. Kim, J.-K. Cho, J.-H. Jang, S.-C. Lee, M. Kang1, and S.-J. Choung, “Characterization of Pt-impregnated MCM-41 and MCM-48 and their catalytic performances in selective catalytic reduction for NOx,” Articles of Applied Catalysis A, 2005, 286, 36–43. [109] Nurul Afiqah Mokri, Oh Pei Ching, Hilmi Mukhtar and Chew Thiam Leng, “Tailoring Particle Size and Agglomeration State of Mesoporous MCM-48 via Optimisation of Sol-gel Silica Process,” Journal of Physical Science, 2019, 30(1), 145–168. [110] M. Vallet-Regi, A. Ra´mila, R. P. del Real, and J. Pe´rez-Pariente, “A new property of MCM-41: Drug delivery system,” Chemistry of Materials Journal, 2001, 13(2), 308–311. [111] T. Ali-Dahmane, L. Brahmi, R. Hamacha, F. Villieras, and A. Bengueddach, “Synthesis of MCM-41 nanomaterial from Algerian bentonite: influence of synthesis pH,”Journal of fundamental and applied sciences, 2016, 9(2), 636–649. [112] Trương Thị Nhật Linh và Hoàng Anh Đức, “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM 41 với nguồn thủy tinh lỏng từ tro trấu,” Tạp chí Khoa học và Giáo dục, 2016, 39(3), 68–76. [113] H. Yang, Y. Deng, C. Du, and S. Jin, “Novel synthesis of ordered mesoporous 125 materials Al-MCM-41 from bentonite,” Applied Clay Science Journal , 2010, 47(3), 351–355. [114] B Purnawira, H Purwaningsih, Y Ervianto, V M Pratiwi, D Susanti, R.Rochiem, A Purniawan, “Synthesis and characterization of mesoporous silica nanoparticles (MSNp) MCM 41 from natural waste rice husk,” Materials Science and Engineering Journal , 2019, 541, 1–7. [115] Nguyễn Văn Bằng, “Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM 41 biến tính làm xúc tác cho phản ừng oxi hóa hoàn toàn phenol bằng H2O2,” Tạp chí hóa học, 2012, 50, 9–13. [116] C. Sun, F. Zhang, A. Wang, S. Li, and F. Cheng, “Direct synthesis of mesoporous aluminosilicate using natural clay from low-grade potash ores of a salt lake in Qinghai, China, and its use in octadecylamine adsorption,” Applied Clay Science Journal, 2015, 108, 123–127. [117] Weiming Song, Xuesong Liu, Ying Yang, Xuejia Han, “Synthesis of magnetic core-shell structure Fe3O4@MCM-41 nanoparticle by vesicles in aqueous solutions,” Chinese Journal of chemical engineering, 2015, 23(8), 1398–1402, [118] C. Jung-Sik, Y. Sang-Soon, J. Soo-Hyun, and A. Wha-Seung, “Phenol hydroxylation using Fe/Al-MCM-41 catalysts,” Catalysts Today, 2008, 120(1– 2), 56–64. [119] I. Fatimah and L. Sopia, “preparation of TiO2/MCM 41 photocatalyst using rice husk ash as silica source,” Zurich instruments, 2017, 1823, 010124-1-010124–7. [120] H.-Y. Wu and H. Bai, “Photocatalytic reduction of CO2 using Ti−MCM-41 photocatalysts in monoethanolamine solution for methane production,” Industrial & Engineering Chemistry Research Journal, 2014, 53, 11221–11227. [121] H. Shankar, G. Rajasudha, V. Narayanan, A. Karthikeyan, and A. Stephen, “Synthesis, characterization and photocatalytic activity of nanotitania loaded W-MCM-41,” Nanotechnology, 2008, 19, 315711–315717. [122] C. D. Gomez and J. E. Rodriguez-Paez, “Photocatalytic properties of Nb/MCM-41 molecular sieves: Effect of the synthesis conditions,” Coatings, 2015, 5(3), 511–526. [123] P. P. Ghimire, L. Zhang, U. A. Kinga, Q. Guo, B. Jiang, and M. Jaroniec, “Development of nickel-incorporated MCM-41-carbon composites and their application in nitrophenol reduction,” Journal of Materials Chemistry A, 2019, 7(16), 9618–9628. [124] V. A. Cardozo, R.- Obrego´, H. Salgado-Zamora, and R. Jime´nez-Jua´rez, 126 “Bentonite clay: an efficient catalyst for the synthesis of 2-substituted benzimidazoles,” Monatshefte Für Chemie - Chem., 2015, 146(8), 1335–1337. [125] B. Vijayakumar, G. Nagendrappa, and B. S. Jai Prakash, “Acid activated indian bentonite, an efficient catalyst for esterification of carboxylic acids,” Catalysis Letters, 2009, 128(1–2), 183–189. [126] R. Chaudhary and M. Datta, “Silicotungstic acid modified bentonite: An efficient catalyst for synthesis of acetal derivatives of aldehydes and ketones,” Journal of Analytical Sciences, Methods and Instrumentation, 2013, 03(04), 193–201. [127] Than Van Lien, Do Qui Son, Le Thi Kim Dung, “The application of bentonite in the atomic energy field and some research results of the sorption of uranium on Vietnam bentonite,” Science and technology, 2008, 41(34), 685–690. [128] Quyết định của Bộ Công Thương, “Phê duyệt Quy hoạch phân vùng thăm dò khoảng sản,” Quyết định số 41/2008/QĐ-BCT, 2008, 1- 22, Bộ Công Thương. [129] Tran Thi Man, Tran Thi Lan, Nguyen Anh Duong, and Phan Luu Anh, “Assessment of the usability of tam bo bentonite (Di Linh-Lam Dong) for peloid,” Vietnam Journal of Earth Sciences, 2020, 42(4), 384–394. [130] Broder J. Merkel, TU Bergakademie Freiberg, Britta Planer-Friedrich, Universität Bayreuth “Uranium sorption on clay minerals: Laboratory experiments and surface complexation modeling,” in Uranium sorption and desorption behavior on bentonite, 2008, 1–177, Germany. [131] W.-Z. Chang and Y.-K. Leong, “Ageing and collapse of bentonite gels - effects of Li, Na, K and Cs ions Wei-Zhong,” Rheologica Acta, 2013, 53(2), 109–122. [132] Van Ha Nguyen, Hoai Chau Nguyen, Anh Vu Nguyen, Quang Ha Doan, “Effect of application of bentonite from Tam Bo (Lam Dong province) to improve sandy soil for asparagus and maize cultivation,” Khoa học nông nghiệp, 2020, 62(9), 48–52. [133] I. Boshnakova, E. Lefterova, and E. S. Acad, “Investigation of montmorillonite as carrier for OER,” International Journal of Hydrogen Energy, 2018, 43(35), 16897–16904. [134] K. V. Madhuri, “Thermal protection coatings of metal oxide powders,” Metal Oxide Powder Technologies, 2020, 7(3), 209–231. [135] Lê Thiện Trúc, Võ Thị Xuân, Phạm Xuân Núi, Trần Thị Văn Thi, “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác MCM 41 chứa wolfram từ nguồn khoáng sét bentonit Việt Nam cho phản ứng desulfur hóa nhiên liệu,” Tạp chí Khoa học và Công nghệ, 127 2017, 7, 87–98. [136] M. Zarrabi, M. H. Entezari, and E. K. Goharshadi, “Photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene by C/TiO2@MCM-41 nanoparticles under visible light and mild conditions,” RSC Advances, 2015, 5(44), 34652–34662. [137] S. Matsuzawa, J. Tanaka, S. Sato, and T. Ibusuki, “Photocatalytic oxidation of dibenzothiophenes in acetonitrile using TiO2: Effect of hydrogen peroxide and ultrasound irradiation,” Journal of Photochemistry istry and Photobiology A: Chemistry, 2002, 149(1–3), 183–189. [138] S. Khayyat and L. S. Roselin, “Photocatalytic degradation of benzothiophene and dibenzothiophene using supported gold nanoparticle,”Journal of Saudi Chemical Society, 2017, 21(3), 349–357. [139] Fa-tang Li, Ying Liu, Zhi-min Sun, Ye Zhao, Rui-hong Liu, Lan-ju Chena and Di-shun Zhao, “Photocatalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene under simulated sunlight irradiation with mixed-phase Fe2O3 prepared by solution combustion,” Catalysis Science & Technology Journal, 2012, 2(17), 1455–1462. [140] Asmaa S. Morshedy, Sahar M. Tawfik, Karam M. Hashem, Dina M. Abd El- Aty, Ahmed A. Galhoum, Mohsen S. Mostafa, Eric Guibal “The production of clean diesel fuel by facile sun light photocatalytic desulfurization process using Cd-based diacetate as a novel liquid photocatalyst,” Journal of Cleaner Production, 2021, 279, 123629–12343. [141] E. S. Aazamn, “Visible light photocatalytic degradation of thiophene using Ag–TiO2/multi-walled carbon nanotubes nanocomposite E.S.,” Ceramics International journal, 2014, 40(5), 6705–6711. [142] Xiao-Ming Gao, Feng Fu, Li-Ping Zhang, Wen-Hong Li, “The preparation of Ag- BiVO4 metal composite oxides and its application in efficient photocatalytic oxidative thiophene,” Physica B: Condensed Matter, 2013, 419, 80–85. [143] FengLin, ZongxuanJiang, NanfangTang, CenZhang, Zhenpanchen, TiefengLiu, BinDong, “Photocatalytic oxidation of thiophene on RuO2/SO42−- TiO2: Insights for cocatalyst and solid-acid,” Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 188, 253–258. [144] T. Miyagi, M. Kamei, T. Mitsuhashi, T. Ishigaki, and A. Yamazaki, “Charge separation at the rutile/anatase interface: A dominant factor of photocatalytic activity,” Chemical Physics Letters, 2004, 390(4), 399–402. [145] R. Liu, J. Zhang, Z. Xu, D. Zhao, and S. Sun, “Visible light photocatalytic 128 oxidative desulfurization using Ti-MCM-41-loaded iron phthalocyanine combined with ionic liquid extraction,” Journal of Materials Science, 2018, 53(7), 4927–4938. [146] Hoa T. Vu, Linh T. Tran, Giang H. Le, Quang K. Nguyen, Tan M. Vu and Tuan A. Vu, “Synthesis and application of novel Fe-MIL-53/GO nanocomposite for photocatalytic degradation of reactive dye from aqueous solution,” Vietnam Journal of Chemistry, 2019, 57(6), 681–685. [147] Le Thi Thanh Tuyen, Dao Anh Quang, Tran Thanh Tam Toan, Truong Quy Tung, Tran Thai Hoa, Tran Xuan Mau, Dinh Quang Khieu., “Synthesis of CeO2/TiO2 nanotubes and heterogeneous photocatalytic degradation of methylene blue,” Environ. Chemical Engineering Journal, 2018, 6, 5999–6011. [148] Vũ Thị Thu, Nguyễn Đình Lâm, Lê Văn Long, Phan Thanh Sơn, “Tổng hợp và ứng dụng xúc tác quang hóa trên cơ sở Titan dioxit (TiO2) và cacbon nano dạng ống (Carbon nanotube-CNT) để khử lưu huỳnh sâu trong diesel,” Tạp chí Hóa học, 2010, 7, 343–350. [149] Phạm Như Phương, Lê Văn Long, Phan Thanh Sơn, Nguyễn Đình Lâm, “Tổng hợp nano TiO2 dạng ống (TiO2 nanotubes) bằng phương pháp thuỷ nhiệt,” Tạp chí Khoa học và Công nghệ, Đại học Đà Nẵng, 2011, 1(42), 77–82. [150] Phạm Tiến Dũng, Phạm Xuân Núi, Hà Minh Tiến, Nguyễn Thị Vương Hoàn, và Thới Kim Nhi, “Nghiên cứu tổng hợp xúc tác quang Ag-TiO2/rGO cho phản ứng oxi hóa dibenzothiophene trong nhiên liệu,” Tạp chí Giao thông, 2019, 7, 119–122. [151] Trần Đình Linh, Nguyễn Hải Hà, Mai Xuân Thắng, Nguyễn Thị Giang và Nguyễn Thị Văn Thi, “Tổng hợp và đặc trưng xúc tác nano AgInS2 sử dụng làm chất xúc tác quang cho quá trình khử lưu huỳnh trong diesel,” Tạp chí xúc tác và hấp phụ Việt Nam, 2015, 4(3), 46–54. [152] Shujiro Otsuki, Takeshi Nonaka, Noriko Takashima, Weihua Qian, Atsushi Ishihara, Tamotsu Imai, and Toshiaki Kabe., “Oxidative desulfurization of light gas oil and vacuum gas oil by oxidation and solvent extraction,” Energy and Fuels, 2000, 14(6), 1232–1239. [153] Tewfik Ali-Dahmane, Lamia Brahmi, Rachida Hamacha, Salih Hacini, Abdelkader Bengueddach, “Comparison of lewis acidity between Al-MCM-41 pure chemicals and Al-MCM-41 synthesized from bentonite,” Bulletin of Chemical Reaction Engineering &Catalysis, 2019, 14(2), 358–368. [154] Hà Minh Châu, Từ Vọng Mạc, Từ Vọng Nghi, “Cơ Sở hóa học phân tích,” Nhà xuất bản khoa học và kỹ thuật, 2002, Hà Nội. 129 [155] M. J. Wilson, “Clay Mineralogy : Spectroscopic and Chemical,”, Springer, 2012, 1994, Chapman and Hall (English). [156] Theodore Hanein, Karl-Christian, Thienel Franco, Zunino Alastair, T. M. Marsh and et al., “Clay calcination technology: state-of-the-art review by the RILEM TC 282-CCL,” Materials and Structures, 2022, 55(3), 1–29. [157] Trương Đình Đức, Hoa Hữu Thu và Nguyễn Văn Bằng, “Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM -41 biến tính làm xúc tác cho phản ứng chuyển hóa benzyl ancol,” Tạp chí Hóa học, 2010, 48(2), 197- 202. [158] X. Xiuling, G. Xiuwen, C. Xiaoyi, and C. Bor-Yann, “A facile synthesis of Ag/Ag2O@TiO2 for toluene degradation under 2 UV-visible light: effect of Ag formation by partial reduction of Ag2O on photocatalyst stability Xiuling,” Journal pre-proofs, 2021, 150(1016), 109799–109808. [159] Mohammed Hachemaoui, AdelMokhtar, AmelMekki, Farouk Zaoui, Soumia Abdelkrim, Salih Hacini, Bouhadjar Boukouss, “Composites beads based on Fe3O4 @ MCM-41 and calcium alginate for enhanced catalytic reduction of organic dyes,” International Journal of Biological Macromolecules, 2020, 164, 468–479. [160] N. La-Salvia, J. J. Lovón-Quintanaa, A. S. P. Lovóna, and G. P. Valenca, “Influence of aluminum addition in the framework of MCM-41 mesoporous molecular sieve synthesized by non-hydrothermal method in an alkali-free system,” Materials Research, 2017, 20(6), 1461–1469. [161] N. Thanabodeekij, W. Tanglumlert, E. Gulari, and S. Wongkasemjit, “Synthesis of Ti-MCM-41 directly from silatrane and titanium glycolate and its catalytic activity,” Materials, Nanoscience and Catalysis, 2005, 19(9), 1047–1054. [162] R.D.Shannon, “Revised effective ionic radii and systematic studies of interatomie distances in halides and chaleogenides,” Acta Crystallographica Section A, 1976, 32(5), 751–767. [163] Vũ Văn Nhượng, Nguyễn Văn Nội, Nguyễn Tiến Thảo, “Tổng hợp, đặc trưng cấu trúc vật liệu xCu-30Ti-SBA-15 và ứng dụng làm xúc tác phân hủy phenol trong môi trường nước,” Tạp chí Hóa học, 2015, 53(6), 724–730. [164] Y. Lan, Y. Lu, and Z. Ren, “Mini review on photocatalysis of titanium dioxide nanoparticles and their solar applications,” Nano Energy, 2013, 2, 1031–1045. [165] Miguel Pelaez, Nicholas T. Nolan, Suresh C. Pillai, Michael K. Seery, Polycarpos Falaras, Athanassios G. Kontos, Patrick S.M. Dunlop, Jeremy W.J. 130 Hamilton, J.Anthony Byrne, Kevin O’Shea, Mohammad H. Entezari, Dionysios D. Dionysiou, “A review on the visible light active titanium dioxide photocatalysts for environmental applications,” Applied Catalysis B: Environmental Environ., 2012, 125, 331–349. [166] Y. Shiraishi, T. Hirai, and I. Komasawa, “TiO2-mediated photocatalytic desulfurization process for light oils using an organic two-phase system,” Chemical Engineering Journal Japan, 2002, 35(5), 489–492. [167] P. Selvakannan, K. Mantri, J. Tardio, and S. K. Bhargava, “High surface area Au-SBA-15 and Au-MCM-41 materials synthesis: Tryptophan amino acid mediated confinement of gold nanostructures within the mesoporous silica pore walls,” Journal of Colloid and Interface Science, 2013, 394, 475–484. [168] Y. Yang and G. Zhang, “Preparation and photocatalytic properties of visible light driven AgAgBr/attapulgite nanocomposite,” Applied Clay Science, 2012, 67–68, 11–17. [169] M. A. Bewernitz, A. C. Lovett, and L. B. Gower, “Liquid–solid core-shell microcapsules of calcium carbonate coated emulsions and liposomes,” Applied Sciences (Switzerland), 2020, 10(23), 1–18. [170] Su Pei Lim, Alagarsamy Pandikumar, Nay Ming Huang, Hong Ngee Lim, Guochen Gud and Ting Li Ma, “Promotional effect of silver nanoparticles on the performance of N-doped TiO2 photoanode-based dye-sensitized solar cells† Su.” Royal society of chemistry, 2014,4, 48236–48244. [171] T. Hirai, K. Ogawa, and I. Komasawa, “Desulfurization process for dibenzothiophenes from light oil by photochemistry ical reaction and liquid- liquid extraction,” Industrial and Engineering Chemistry Research, 1996, 35(2), 586–589. [172] D. Zhao, J. Zhang, J. Wang, W. Liang, and H. Li, “Photocatalytic Oxidation Desulfurization of diesel oil using Ti-containing zeolite,” Petroleum Science and Technology, 2009, 27, 1–11. [173] H. Misran, R. Singh, S. Begum, and M. A. Yarmo, “Processing of mesoporous silica materials (MCM-41) from coal fly ash,” Journal of Materials Processing Technology, 2007, 186(1–3), 8–13. [174] B. Marler, U. Oberhagemann, S. Vortmann, and H. Gies, “Influence of the sorbate type on the XRD peak intensities of loaded MCM-41,” Journal of Microporous Materials, 1996, 6(5–6), 375–383. [175] C. Min Yang, P. Hung Liu, Y. Fu Ho, C. Yang Chiu, and K. Jung Chao, “Highly 131 dispersed metal nanoparticles in functionalized SBA-15,” Chemistry of Materials Journal, 2003, 15, 275–280. [176] P. Shah, A. V. Ramaswamy, K. Lazar, and V. Ramaswamy, “Direct hydrothermal synthesis of mesoporous Sn-SBA-15 materials under weak acidic conditions,” Journal of Microporous and Mesoporous Materials, 2007, 100(1–3), 210–226. [177] M.N. Timofeeva, S.H. Jhung, Y.K. Hwang, D.K. Kim, V.N. Panchenko, M.S. Melgunov, Yu. A. Chesalov, J.-S. Chang, “Ce-silica mesoporous SBA-15-type materials for oxidative catalysis: Synthesis, characterization, and catalytic application,” Applied Catalysis A, 2007, 317, 1–10. [178] Changhua An, Jizhuang Wang, Wen Jiang, Meiyu Zhang, Xijuan Ming, Shutao Wang and Qinhui Zhan., “Strongly visible-light responsive plasmonic shaped AgX: Ag(X¼:Cl,Br) nanoparticles for reduction of CO2 to methanol,” Nanoscale, 2012, 4(18), 5646–5650. 132 PHỤ LỤC EDX của Ag-TiO2/ Al-MCM-41 Spectrum processing : Standard : O SiO2 1-Jun-2018 12:00 AM Al Al2O3 1-Jun-2018 12:00 AM Si SiO2 1-Jun-2018 12:00 AM Ti Ti 1-Jun-2018 12:00 AM Ag Ag 1-Jun-2018 12:00 AM Element Weight% Atomic% O K 51.78 72.82 Al K 1.75 1.46 Si K 17.63 14.12 Ti K 21.35 10.03 Ag L 7.49 1.56 Totals 100.00 133