Luận án Nghiên cứu và phát triển phương pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu

.9) và độ thay đổi mật độ quang sau khi chiếu xạ (Hình 3.10) được làm từ dung dịch có %PVA khác nhau. Hình 3.9: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu có chứa %PVA khác nhau trước khi được chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm. 58 Hình 3.10: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có %PVA khác nhau tại bước sóng 668 nm. Độ suy giảm mật độ quang trên một đơn vị bề dày của phim (còn gọi là độ suy giảm mật độ quang riêng) sau chiếu được xác định bằng công thức: 0/ ( ) /A d A A d = − (3.3) trong đó A0 và A lần lượt là giá trị hệ số hấp thụ quang của phim PVA được nhuộm màu trước và sau khi được chiếu xạ bởi nguồn gamma tại bước sóng 668 nm, d là bề dày của phim. Sai số phép đo giá trị mật độ quang của phim trên hệ thiết bị đạt ±2%. Bề dày phim được đo trên thước điện tử Absolute AOS-Mitutoyo với độ chính xác đến ±1m. Bảng 3.2: Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ với %PVA khác nhau. %PVA d [mm] Giá trị mật độ quang Trước chiếu Sau chiếu 1,47 0,01 1,458±0,028 1,211±0,021 2,94 0,02 1,574±0,031 0,741±0,015 5,88 0,05 1,698±0,030 0,576±0,010 7,35 0,06 1,711±0,031 0,442±0,010 59 Như vậy, khảo sát sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim cho thấy xu hướng tăng giá trị mật độ quang khi %PVA trong dung dịch tăng. Tuy nhiên sau khi được chiếu xạ thì giá trị A/d tại %PVA = 2,94 đạt giá trị cao nhất. Điều đó cho thấy loại phim mỏng nhuộm màu PVA đạt khả năng làm việc tốt nhất khi đạt giá trị 2,94 %PVA so với các phim khác. 3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ gamma Việc đưa thêm các chất phụ gia vào quá trình chế tạo loại phim màng mỏng nhuộm màu với mục đích tăng chất lượng của phim như phim trong hơn, bền hơn, ghi nhận bức xạ tốt hơn. Chúng tôi chọn một số chất phụ gia như Sulfate Cadmium CdSO4, Lithium Hydroxide Monohydrate (LiOH.H2O), Axit Boric (H3BO3), Natri Borat Decahidrat (Na2B4O7.10H2O) và Lithium Fluoride (LiF). Để đánh giá khả năng tương tác của phim mỏng nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác nhau, chúng tôi tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi được chiếu trên nguồn bức xạ gamm từ các phim ở liều 25 kGy. Đánh giá độ đồng đều của phim khi được chế tạo bằng phương pháp nêu trên, chúng tôi tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của phim ngay sau khi gia công chế tạo. Chúng tôi tiến hành lấy mỗi loại phim có chứa chất phụ gia khác nhau 10 mẫu phim. Các loại phim được chọn là phim BMB0, BMB2, LMB1, LMB2, CMB và NMB và có bề dày phim đều là 0,02 mm. Giá trị trung bình mật độ quang đo trên 10 phim của các loại phim chứa các chất phụ gia khác nhau được trình bày trong Bảng 3.3 với sai lệch của phim là 2%. Kết quả cho thấy phương pháp làm mẫu đã đảm bảo độ đồng đều màu của mẫu là cao. Mô tả giá trị mật độ quang của các loại phim PVA nhuộm màu với các chất phụ gia thêm vào khác nhau trình bày trên Hình 3.11. Các kết quả trình bày trên Bảng 3.3 và Hình 3.11 cho thấy rằng phim NMB có giá trị mật độ quang trước chiếu là cao nhất rồi đến phim BMB2. Các phim NMB và BMB2 có giá trị mật độ quang cao hơn phim MBM0, là phim không có chất phụ gia đưa thêm vào. Như vậy việc đưa thêm Natri Borat Decahidrat và Axit Boric vào phim mỏng PVA nhuộm màu đã làm tăng màu của phim BMB0 lên rõ rệt. Ngược lại, việc đưa thêm Sulfate 60 Cadmium và Lithium Hydroxide Monohydrate đã làm giảm màu của phim so với trước khi được cho thêm. Bảng 3.3: Khảo sát độ đồng đều của các phim trên mỗi loại phim có chứa chất phụ gia khác nhau. STT Giá trị mật độ quang BMB0 BMB2 LMB1 LMB2 CMB NMB 1 1,561 1,812 1,345 1,119 1,301 2,026 2 1,585 1,725 1,349 1,122 1,3 2,083 3 1,639 1,851 1,352 1,178 1,353 2,141 4 1,591 1,858 1,334 1,102 1,311 2,009 5 1,534 1,791 1,399 1,077 1,311 2,144 6 1,592 1,754 1,348 1,12 1,301 2,061 7 1,585 1,807 1,394 1,096 1,3 2,141 8 1,529 1,780 1,399 1,101 1,338 2,063 9 1,566 1,771 1,316 1,129 1,31 2,025 10 1,555 1,756 1,403 1,124 1,353 2,062 TB 1,574 1,791 1,364 1,115 1,318 2,076 Stdev 0,032 0,042 0,032 0,022 0,022 0,051 % 2% 2% 2% 2% 2% 2% d(mm) 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 Hình 3.11: Giá trị mật độ quang trung bình của các loại phim trước và sau khi được chiếu xạ gamma tại đỉnh hấp thụ có bước sóng 668 nm 61 Sau khi được chiếu xạ trên nguồn gamma thì giá trị mật độ quang của tất cả các phim PVA nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác nhau đều giảm so với trước khi chiếu và được minh họa trên Hình 3.11. Hình 3.12 đã mô tả mức độ thay đổi của giá trị mật độ quang trước và sau khi chiếu gamma tại bước sóng hấp thụ đặc trưng của phim PVA được nhuộm màu với chất phụ gia khác nhau. Hình 3.12: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668 nm sau khi được chiếu trên nguồn gamma ở liều 25 kGy. Các kết quả A trên Hình 3.12 cho thấy rằng việc đưa thêm chất phụ gia vào phim PVA nhuộm màu đã cải thiện độ nhạy bức xạ của phim so với phim PVA không chứa chất phụ gia. Chỉ riêng phim có cho thêm chất phụ gia LiOH.H2O đã làm giảm độ nhạy bức xạ của phim. Trong đó việc đưa Axit Boric vào phim đã làm tăng độ nhạy của phim tốt nhất so với các chất khác. 3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của Axit Boric lên phim PVA nhuộm màu Từ nghiên cứu khảo sát độ nhạy bức xạ trên các phim PVA nhuộm màu có chứa chất phụ gia khác nhau, chúng tôi tiếp tục nghiên cứu sự ảnh hưởng của chất phụ gia Axit Boric lên phim PVA nhuộm màu. Nhiều nghiên cứu trước đây cho thấy giữa pH của dung dịch làm phim và giá trị độ suy giảm mật độ quang sau khi chiếu xạ gamma có mối quan hệ với nhau. Nghĩa là pH tăng thì giá trị A/d cũng có xu hướng tăng [49, 53, 62-64]. Tuy nhiên lượng axit được đưa thêm vào phim cũng ảnh hưởng đến chất lượng phim như độ trong, độ đàn hồi và độ đồng đều của phim 62 dẫn đến làm giảm độ nhạy bức xạ của phim. Vì vậy, việc đưa một lượng axit phù hợp sẽ đảm bảo độ nhạy phóng xạ được tăng lên. Để đưa lượng Axit Boric phù hợp vào phim, tiến hành khảo sát các phim có chứa các khối lượng Axit Boric 0mg, 50mg, 100mg, 150mg, 180mg và 205 mg trong dung dịch PVA. Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng phim MB/PVA 2,94%PVA được chiếu nguồn gamma ở mức liều 25 kGy. Hình 3.13 mô tả giá trị mật độ quang của phim MB/PVA 2,94%PVA với lượng Axit Boric khác nhau ở bước sóng 668nm trước khi được chiếu xạ gamma. Hình 3.13: Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu với lượng Axit Boric khác nhau trước chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm. Kết quả cho thấy khi lượng Axit Boric đưa vào tăng lên đến 150 mg thì giá trị mật độ quang của phim trước chiếu cũng tăng lên. Giá trị mật độ quang của phim giảm nhanh khi lượng Axit Boric đưa vào dung dịch là lớn hơn 150 mg. Đồng thời các phim được tạo ra từ dung dịch có chứa Axit Boric đưa vào lớn hơn 150 mg thường giòn hơn, độ trong của phim cũng kém hơn hẳn các loại phim khác. Điều đó cho thấy khi đưa một lượng Axit Boric phù hợp vào phim đã làm tăng giá trị mật độ quang của phim lên trước khi chiếu. Nếu đưa vào quá nhiều thì chính axit này đã cản trở quá trình tạo màng keo, khiến cho các phim được tạo ra bị ăn mòn bởi môi trường axit, làm cho phim dễ bị giòn gẫy, màu sắc trên phim bị loang lổ không đồng đều, giảm màu sắc của phim. 63 Các phim với lượng Axit Boric đưa vào khác nhau sau khi tiến hành đo giá trị mật độ quang ban đầu thì được đưa chiếu xạ gamma ở mức liều 25 kGy. Sự thay đổi mật độ quang của các phim A/d sau chiếu được mô tả trên Hình 3.14. Các kết quả đo đạc và khảo sát cho thấy giá trị biến đổi mật độ quang có xu hướng tăng khi lượng Axit Boric đưa vào tăng lên đến 100 mg và giảm nhanh chóng khi lượng Axit Boric đưa vào lớn hơn 100 mg. Điều này được giải thích bởi khi các phim PVA được nhuộm màu chiếu xạ bởi gamma, một trong các cơ chế phá hủy màu trên phim là chịu ảnh hưởng của độ pH trong phim. Quá trình chiếu xạ đã tạo ra môi trường axit trong phim làm mất màu của phim. Khi lượng Axit Boric đưa vào phim lớn hơn 100 mg thì sau khi chiếu xạ, phim này đã tự thân bị axit hóa làm giảm chất lượng của phim khiến cho chúng giảm độ nhạy màu với bức xạ, làm cho giá trị A/d của phim cũng giảm nhanh. Hình 3.14: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng Axit Boric khác nhau tại bước sóng 668 nm. Như vậy, việc đưa Axit Boric lượng nhỏ hơn 100 mg vào dung dịch PVA tạo phim màng mỏng đổi màu đã giúp làm tăng độ nhạy phóng xạ và cải thiện khả năng ghi nhận bức xạ gamma đối với phim mỏng PVA được nhuộm màu. 3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu kiểm soát liều gamma dùng trong phép đo thường quy 64 Loại liều kế màng mỏng nhuộm màu PVA trong kiểm soát liều gamma có thể gặp phải các nguồn sai số ảnh hưởng đến kết quả đo sau [10-13]: + Sai số do hệ liều kế chuẩn Frike + Sai số trong quá trình chế tạo các mẻ phim mỏng PVA + Sai số trong quá trình chiếu nguồn Trong quá trình nghiên cứu sự biến đổi màu của phim PVA khi chiếu trên nguồn gamma, hệ liều kế chuẩn cấp II Fricke được sử dụng làm hệ liều kế chuẩn. Nguồn sai số gây ra từ hệ liều kế này được đánh giá có giá trị bằng 1,07% ứng với mức tin cậy 68% và được coi là sai số loại B. Sai số liên quan tới nguồn phóng xạ gamma sử dụng trong suốt quá trình chiếu xạ được xác định là 0,65% với khoảng tin cậy bằng 68% là thành phần sai số loại A và bằng 0,43% thành phần sai số loại B [5]. Trong quá trình chế tạo phim PVA nhuộm màu, sai số độ đồng đều màu giữa các phim được xác định là 2% với độ tin cậy 68% tương ứng thành phần sai số loại A. Như vậy, tổng hợp các sai số mà liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu có thể có là 2,40% với khoảng tin cậy bằng 68% hoặc tương ứng với 4,8% với khoảng tin cậy 95%. Sai số này nằm trong giới hạn cho phép đối với các phép đo liều thường quy tại các thiết bị chiếu xạ công nghiệp là nhỏ hơn 10% [5]. Như vậy liều kế màng mỏng nhuộm màu PVA hoàn toàn có thể sử dụng làm hệ đo liều kế thường quy trong ngành công nghệ bức xạ. 3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. 3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt được xây dựng vào năm 1960 trải qua nhiều lần nâng cấp hiện nay lò đang họat động với công suất danh định là 500 kWt bằng nhiên liệu VVR-M2 với độ làm giàu U-235 là 19,75%. Chất làm chậm và chất tải nhiệt bằng nước thường với cơ chế làm nguội vùng họat bằng đối lưu tự nhiên. Chất phản xạ quanh vùng họat là beryllium và graphite. Nguồn nơtron được sử dụng ở đây là nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt và có vị trí, cấu trúc trên lò phản ứng như minh họa trên Hình 3.15. Dòng nơtron phin lọc tại kênh ngang số 2 có đặc trưng cơ bản sau: Dạng hình trụ, chiều dài 153 cm, đường 65 kính trong 9,4 cm. Ống đựng phim lọc được làm bằng nhôm dài 141,8 cm, đường kính ngoài 9 cm, đường kính trong 8,4 cm. Tại vị trí tiếp giáp giữa mặt đáy trong của hệ dẫn dòng và ống đựng phim lọc được lắp hai vành khuyên Boron-Barbibe dày 2 mm x2 với đường kính ngoài 9, 35 cm, đường kính trong 6,5 cm và một vành trụ bằng chì dày 5 cm có đường kính ngoài 9,35 cm, đường kính trong 6,5 cm [54- 55]. Hình 3.15: Cấu trúc kênh ngang tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt [55]. Toàn bộ thiết kế tổng thể gồm hệ thống dẫn dòng nơtron, hệ kín nước và các hệ che chắn bảo đảm an toàn bức xạ để lắp đặt trên kênh ngang số 2 được mô hình hóa và mô phỏng bằng chương trình MCNP5 và CFNB (Hình 3.16). Thông lượng nơtron nhiệt tại vị trí chiếu mẫu là 1,6x106 nơtron/cm2.s Các kết quả tính toán cho thấy giá trị suất liều bức xạ trung bình nơtron và gamma xung quanh hệ che chắn tại vị trí làm việc thường xuyên (ở khoảng cách > 1 m) trong khu vực xung quanh kênh thấp hơn so với mức cho phép hiện hành là 10 Sv/h. Suất liều trung bình tại các vị trí sát bề mặt hệ thống che chắn là < 3,0 Sv/h đối với nơtron và < 15 Sv/h đối với bức xạ gamma; suất liều trung bình tại khoảng cách 1 m từ bề mặt hệ thống che chắn lá < 2 Sv/h đối với bức xạ nơtron và < 6,5 Sv/h đối với bức xạ gamma. Với 66 độ dài phim lọc là 80 cm tinh thể silic và 4 cm tinh thể bismuth, thông lượng nơtron có thể đạt giá trị > 5x107 n/cm2.s. Với các kết quả tính toán trên cho thấy hệ thống dẫn dòng, chuẩn trực và che chắn bức xạ cho kênh ngang đáp ứng được yêu cầu về an toàn [9, 75]. Hình 3.13 mô tả cấu trúc hệ che chắn và vị trí đặt mẫu đo trên kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Hình 3.16: Cấu trúc hệ che chắn và dẫn dòng nơtron qua phin lọc trên kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà lạt [54]. Để nghiên cứu sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên Lò nghiên cứu hạt nhân, chúng tôi tiến hành đánh giá giá trị liều nơtron nhiệt và liều gamma tại vị trí chiếu mẫu. Phương pháp thực nghiệm để xác định liều tại vị trí chiếu mẫu được thực hiện bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi trên cơ sở các tiêu chuẩn quốc tế về hệ số chuyển đổi thông lượng neutron thành suất liều. Hai tiêu chuẩn sử dụng phổ biến hiện nay là chuẩn 10CFR trích từ code của Federal Regulation (1993) bởi Ủy ban Pháp quy hạt nhân Mỹ (Us nuclear Regulatory commission) và chuẩn NCRP của Hội đồng Đo lường và an toàn quốc gia Mỹ. Trong nghiên cứu này, hệ số chuyển đổi (Neutron Flux- To - Dose) theo tiêu chuẩn 10CFR-20 (USA) đã được sử dụng trong tính toán suất liều nơtron [54]. Bảng 3.4 mô tả kết quả tính liều nơtron thực hiện bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi. 67 Dòng nơtron nhiệt từ kênh số 2 có phông gamma thấp và được chuẩn trực tốt với đường kính của chùm từ 4-40 mm. Để đánh giá sự đóng góp của liều chiếu gamma lên phim mỏng tại vị chí chiếu mẫu, chúng tôi tiến hành đánh giá suất liều gamma thông qua phương pháp đo thực nghiệm bằng liều kế TLD là 2,7199 mGy/h, sai số phép đo < 20%. Bảng 3.4: Xác định liều nơtron bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi Thời gian chiếu (giờ) Thông lượng nơtron nhiệt (n/cm2/s) Tốc độ liều tương đương ( mrem/h) Liều tương đương (mrem) Liều hấp thụ (Gy) 1 1,60x106 5,88x103 5,88 x103 0,059 2 1,18 x104 0,118 4 2,35 x104 0,235 8 4,71 x104 0,471 12 7,06 x104 0,706 24 1,41 x105 1,411 3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng 3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất Bột PVA có khối lượng mol phân tử là Mw = 89 000-98 000 g/mol, thủy phân đạt 99% và có nguồn gốc là cung cấp bởi hãng SIGMA. Bột PVA sẽ được hòa tan trong dung dịch nước De-ion (DI) ở nhiệt độ thích hợp. Chất chỉ thị màu được dung chế tạo phim màng mỏng là Methylene blue 10-3M (C16H18ClN3SxxH2O, Mw = 319,86. Bước sóng tại đỉnh hấp thụ đặc trưng của các màu này có giá trị 668 nm. Các chất phụ gia được thêm vào phim nhuộm màu bao gồm: Sulfate Cadmium CdSO4, Lithium Hydroxide Monohydrate, Axit Boric H3BO3, Natri Borat Decahidrat và Lithium Fluoride. 3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo a) Chuẩn bị chất nhuộm màu Chất nhuộm màu Methylene blue được chuẩn bị tương tự như trong Mục 3.1.2.1. b) Chuẩn bị phim nhuộm màu 68 Phim nhuộm màu PVA dung chiếu trên nguồn nơtron nhiệt được chuẩn bị tương tự như trong Mục 3.1.2.2 3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu xạ. Các chất được đưa vào có chứa Bo, Li và Cd là những nguyên tử có phản ứng với nơtron nhiệt tạo ra các hạt mang điện khác. Chính vì thế, việc đưa thêm các chất này giúp tăng cường khả năng ghi nhận nơtron của các phim PVA nhuộm màu. Để khảo sát trạng thái làm việc của các phim PVA nhuộm methylene có chứa các chất phụ gia khác nhau khi chiếu trên nguồn nơtron nhiệt, các phim này được đưa vào chiếu nơtron nhiệt trên Lò nghiên cứu Đà Lạt trong khoảng thời gian 10 giờ liên tục và tiến hành xác định sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim. Các kết quả khảo sát độ thăng giáng giá trị mật độ quang của phim A sau chiếu được trình bày trên Hình 3.17. Từ hình vẽ thấy rằng độ thăng giáng mật độ quang của phim A trên phim BMB0 là cao nhất, rồi đến BMB2 và LBM1. Các phim CMB, LMB và NMB đều có giá trị rất nhỏ. Kết quả cho thấy loại phim BMB0 không có chứa chất phụ gia tăng cường lại có giá trị thay đổi mật độ quang trước và sau khi chiếu xạ là cao nhất. Các phim mỏng PVA khi bị chiếu xạ với gamma thì quá trình ngắt mạch chiếm ưu thế khiến cho phân tử lượng của polyme này giảm đi. Phim mỏng PVA được nhuộm màu sẽ bị mất màu bởi quá trình ion hóa bức xạ trong phim. Quá trình ion hóa bức xạ đã dẫn đến quá trình phá hủy các tâm màu [7-8]. Tuy nhiên việc đưa thêm các chất phụ gia này đã làm tăng độ bền bức xạ của polyme lên khi chúng được chiếu với nơtron. Khi tiến hành chiếu nguồn nơtron lên phim có thêm chất phụ gia dẫn đến sự hình thành thêm nhiều các gốc tự do, làm cho phân tử lượng của polymer tăng lên và đó chính là hiệu ứng khâu mạch. Chính điều này dẫn đến sự hình thành nên các tâm màu, khiến cho phim có hiện tượng tăng màu [18]. Như vậy khi chiếu trên nguồn nơtron, quá trình truyền năng lượng ion hóa không chỉ diễn ra trên PVA mà còn trên các chất phụ gia. Điều đó dẫn tới việc giảm quá trình phá hủy các tâm màu trên phim. Vậy việc đưa thêm các chất phụ gia CdSO4, LiOH.H2O, H3BO3, Na2B4O7.10H2O và LiF sẽ làm tăng độ dẻo dài, độ trong của phim cũng như 69 tăng độ màu của phim nhưng lại cản trở quá trình phá hủy các tâm màu của phim khi chúng được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt. Hình 3.17: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668 nm sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 10 giờ. 3.2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu Các phim PVA được nhuộm màu sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt được bảo quản trong bình hút ẩm chuyên dụng và để ở điều kiện nhiệt độ phòng thí nghiệm. Sau đó phim sẽ được mang ra đo giá trị mật độ quang trong thời khoảng 30 ngày. Đối với nghiên cứu này đã tiến hành khảo sát giá trị mật độ quang của các phim BMB0, BMB2, LMB1, LMB2, CMB và NMB sau khi được chiếu xạ trên nguồn nơtron nhiệt trong khoảng thời gian 10 giờ. Kết quả khảo sát sự biến đổi giá trị mật độ quang của các phim được nhuộm Methylene blue được minh họa trên các Hình 3.18 đến Hình 3.23 dưới đây: 70 Hình 3.18: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue và không có Axit Boric, được chiếu trong 10 giờ. Hình 3.19: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue với 100 mg Axit Boric và được chiếu trong 10 giờ. 71 Hình 3.20: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue có LiF và được chiếu trong 10 giờ. Hình 3.21: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue có Lithium Hydroxide Monohydrate và được chiếu trong 10 giờ. 72 Hình 3.22: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue có Sulfat Cadmium và được chiếu trong 10 giờ. Hình 3.23: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene blue có Natri Borat Decahodrat và được chiếu trong 10 giờ. Từ các kết quả minh họa trên các Hình 3.18 đến Hình 3.23, chúng tôi thấy rằng phim PVA được nhuộm màu Methylene blue sau khi được chiếu xạ thì giá trị mật độ quang của chúng đều có xu hướng giảm trong vòng 24 giờ. Tuy nhiên, sau thời 73 gian 24 giờ sau chiếu thì giá trị mật độ quang của phim lại có xu thế tăng lên. Đặc biệt với phim có đưa thêm chất phụ gia như Lithium Fluoride, Lithium Hydroxide Monohydrate, Sulfat Cadmium và Natri Borat Decahodrat thì sau thời gian lưu giữ phim ở điều kiện phòng thí nghiệm, giá trị mật độ quang của phim có xu hướng tăng cao, lớn hơn giá trị ban đầu của phim trước khi được chiếu xạ. Trong khi đó, phim PVA nhuộm màu không chứa chất phụ gia và phim có chứa thêm Axit Boric có sự tăng giá trị mật độ quang sau thời gian lưu giữ sau khi chiếu, nhưng giá trị này không lớn hơn giá trị ban đầu của phim trước khi được chiếu xạ. Với hai loại phim này, trong vòng 5 ngày đầu tiên sau chiếu, giá trị mật độ quang của phim gần như đã trở về trạng thái bão hòa. Trong khi đó các phim PVA nhuộm màu có chứa các chất như Lithium Fluoride, Lithium Hydroxide Monohydrate, Sulfat Cadmium và Natri Borat Decahodrat thì tính ổn định thấp hơn hẳn. Hiện tượng này có thể được giải thích bởi hiệu ứng nhớ của vật liệu sau khi bị chiếu xạ. Sau khi được chiếu xạ, các phim này được bảo quản trong bình hút ẩm có hút chân không nên đã loại bỏ quá trình oxy hóa sau bức xạ. Chính vì vậy hiện tượng mật độ quang của phim sau thời gian lưu trữ lại tăng màu có thể được giải thích bởi hiệu ứng nhớ của vật liệu sau khi bị chiếu xạ [7-8, 27]. Để tránh sai số kết quả sự suy giảm giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu xạ, phim cần được đo ngay trong vòng 24 giờ đầu tiên sau khi chiếu. Vì lý do nào đó mà việc đo giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu xạ không thể thực hiện ngay, chúng ta cần phải khảo sát kỹ hệ số hiệu chỉnh kết quả cho từng loại phim khác nhau thông qua hàm làm khớp mô tả xu hướng biến đổi màu của phim sau chiếu. Để có thể xác định được hệ số hiệu chỉnh phù hợp với thời điểm đo mật độ quang sau chiếu, chúng tôi sử dụng hàm e mũ có dạng như sau: caxeabs bxday += − (3.1) trong đó abs là giá trị mật độ quang ghi nhận được sau số ngày lưu giữ day (ngày), Bảng 3.5 dưới đây tổng hợp kết quả làm khớp công thức của các phim PVA nhuộm màu được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt trong 10 giờ có chứa các chất phụ gia khác nhau. 74 Bảng 3.5: Kết quả làm khớp sự biến đổi mật độ quang của phim sau khi được chiếu xạ và được lưu giữ trong phòng thí nghiệm. Ký hiệu a b c R2 BMB0 -0,336±0,216 0,680±0,317 1,560±0,003 0,9179 BMB2 -0,298±0,078 0,604±0,127 1,748±0,002 0,9778 LMB1 -0,307±0,040 0,221±0,042 1,481±0,008 0,9526 LMB2 -0,260±0,034 0,231±0,043 1,334±0,006 0,9581 CMB -0,372±0,114 0,239±0,101 1,488±0,020 0,7908 NMB -0,185±0,034 0,248±0,062 2,234±0,006 0,9154 Từ nghiên cứu thực nghiệm cho thấy rằng phim mỏng PVA nhuộm màu Methylene blue có chứa Axit Boric sử dụng như một loại liều kế màng mỏng trong chiếu xạ nơtron nhiệt có độ bền và độ ổn định cao hơn so với các loại phim sử dụng chất phụ gia khác. Điều đó đảm bảo cho kết quả ghi nhận được có độ chính xác cao hơn. 3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng Axit Boric lên chất lượng phim trước và sau khi chiếu trên nguồn nơtron nhiệt Từ nghiên cứu khảo sát việc đưa thêm các chất nhằm tăng khả năng làm việc của phim, thấy rằng việc đưa thêm Axit Boric vào phim nhuộm màu là ưu việt hơn hẳn các chất khác nên chọn đưa Axit Boric vào phim. Tuy nhiên, để đưa lượng Axit Boric vào phim phù hợp nhất có thể, cần phải tiến hành nghiên cứu các lượng axit khác nhau đưa vào phim. Tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của Axit Boric lên chất lượng phim trước chiếu xạ đã được trình bày chi tiết trong mục 3.7. Từ việc nghiên cứu trên, các phim BMB0, BMB1, BMB2 và BMB3 là loại phim có chứa hàm lượng acid boric đưa vào lần lượt từ 0 mg, 50 mg, 100 mg và 150 mg được đưa vào chiếu trên nguồn nơtron nhiệt. Các kết quả khảo sát cho thấy khi lượng Axit Boric đưa vào càng tăng thì giá trị biến đổi mật độ quang sau khi chiếu trên nguồn nơtron càng giảm. Như vậy Axit Boric đưa vào đã làm tăng sự bảo vệ bức xạ nơtron đối với polymer, làm giảm quá trình phá hủy các tâm màu trên phim. Khi lượng Axit Boric đưa vào càng tăng thêm 75 thì lúc này chất lượng của phim trước chiếu cũng giảm đi dẫn đến độ nhạy màu với bức xạ là giảm như đã minh họa trong Hình 3.24. Hình 3.24: Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng Axit Boric khác nhau tại bước sóng 668 nm. 3.2.6 Đường đặc trưng liều Để nghiên cứu hiệu ứng bức xạ trên phim mỏng PVA nhuộm màu Methylene blue, chúng tôi sử dụng gồm các phim BMB0, BMB1, BMB2 và BMB3 và xác định hàm đặc trưng liều cho từng loại phim khác nhau và tiến hành chiếu mẫu trên nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Việc chọn loại phim này dựa trên việc khảo sát ảnh hưởng của các chất phụ gia đưa vào, tính ổn định của phim trước và sau khi chiếu trên nguồn được trình bày trong phần mục phía trên. Để xác định được đường đặc trưng liều của từng loại phim, tiến hành đưa các phim vào chiếu trong các khoảng thời gian 1 giờ, 2 giờ, 4 giờ, 8 giờ, 10 giờ, 12 giờ và 24 giờ. Phim sau khi được chiếu nguồn nơtron thì chuyển ra Hà Nội thực hiện việc xác định mật độ quang. Đánh giá sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim PVA trước khi chiếu Ao và sau khi chiếu A được xác định bởi giá trị AAA −= 0 và kết quả được trình bày trong Bảng 3.6: 76 Bảng 3.6: Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu Methylene blue có chứa hàm lượng Axit Boric khác nhau. Thời gian chiếu (giờ) Độ thăng giáng giá trị mật độ quang A BMB0 BMB1 BMB2 BMB3 1 0,209 0,048 0,047 0,039 2 0,203 0,065 0,038 0,060 4 0,234 0,131 0,118 0,081 8 0,296 0,152 0,137 0,066 10 0,347 0,189 0,142 0,088 12 0,356 0,251 0,142 0,134 24 0,360 0,299 0,147 0,170 Kết quả nghiên cứu cho thấy loại phim BMB0 tương ứng với khối lượng Axit Boric đưa vào bằng 0mg có độ thăng giáng A là cao nhất so với các phim BMB1, BMB2 và BMB3 ở cùng một khoảng thời gian chiếu mẫu. Như vậy, độ thăng giáng giá trị mật độ quang của từng loại phim A tăng lên khi chúng được chiếu trong khoảng thời gian tăng lên. Tuy nhiên với các hàm lượng acid boric đưa vào khác nhau thì thì quá trình thăng giáng mật độ quang của mỗi loại phim cũng khác nhau. Nghĩa là khi hàm lượng Axit Boric được đưa vào các phim tăng lên thì quá trình thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim A lại giảm xuống, nghĩa là độ nhạy ghi nhận bức xạ của các phim đối với bức xạ nơtron đã bị giảm đi. Ban đầu, việc đưa thêm Axit Boric là nhằm tăng độ màu cũng như làm tăng khả năng ghi nhận hiệu ứng tương tác của nơtron với vật liệu làm phim như trình bày trong mục 3.1.8, nhưng kết quả lại cho thấy việc đưa thêm Axit Boric lại làm giảm sự thăng giáng mật độ quang của phim khi chiếu trên nguồn nơtron nhiệt. Như vậy Axit Boric đưa vào đã làm tăng sự bảo vệ bức xạ nơtron đối với polymer, làm giảm quá trình phá hủy các tâm màu trên phim. Khi lượng Axit Boric đưa vào càng tăng thêm thì lúc này quá trình khâu mạch trong polymer tăng lên, sự hình thành tâm màu tăng lên. Việc xác định đặc trưng liều của phim là một công việc quan trọng và cần thiết. Bởi công việc này giúp xác định được xu hướng biến đổi của phim khi chúng được chiếu xạ. Các dạng hàm đặc trưng liều thường gặp gồm: dạng hàm tuyến tính, dạng 77 đa thức, dạng hàm mũ, dạng hàm mũ bão hòa, dạng hàm mũ suy giảm và dạng hàm tuyến tính suy giảm. Trong đó dạng hàm mũ mô hình truyền năng lượng được sử dụng để xác định hàm đặc trưng liều của các phim mỏng nhuộm màu Methylene blue. Xác định đường đặc trưng liều từ sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim theo hàm mũ bão hòa của mô hình truyền năng lượng và chúng tôi thu được kết quả trình bày trong Bảng 3.7 và Hình 3.25 dưới đây: Bảng 3.7: Giá trị các tham số của đường cong đặc trưng liều trên các phim PVA nhuộm màu có chứa hàm lượng Axit Boric khác nhau. Film no ns k n0/ns R2 BMB0 1,540±0,043 1,234±0,026 7,077±2,729 1,248±0,043 0,897 BMB1 1,648±0,015 1,322±0,046 1,515±0,447 1,247±0,045 0,970 BMB2 1,791±0,013 1,636±0,011 4,491±1,248 1,095±0,011 0,956 BMB3 1,849±0,012 1,646±0,075 0,963±0,610 1,123±0,051 0,928 Hình 3.25: Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu Methylene blue có chứa khối lượng Axit Boric khác nhau tại bước sóng 668 nm. 78 Như vậy hàm đặc trưng liều sử dụng mô hình truyền năng lượng là hòan toàn phù hợp vì chúng cho giá trị làm khớp hàm R2 từ 0,897 đến 0,970. Các kết quả này cho thấy xu hướng biến đổi màu của các loại phim khi chúng được chiếu ở các khoảng thời gian chiếu khác nhau trên nguồn nơtron nhiệt. 79 Kết luận Chương III Chương III đã trình bày kết quả nghiên cứu sự suy giảm giá trị mật độ quang của phim mỏng nhuộm trên màu thuốc nhuộm crystal violet, methyl red, Methylene blue và methyl orange. Trong chương này, chúng tôi đã xây dựng được đường đặc trưng liều cho từng loại phim chứa các chất nhuộm màu khác nhau. Từ việc xác định độ nhạy màu đối với bức xạ gamma cho thấy phim PVA nhuộm Methylene blue có độ nhạy bức xạ là tốt nhất so với các màu còn lại. Chúng tôi cũng đã thực hiện việc nghiên cứu cải tiến chất lượng, tăng độ nhạy phim PVA nhuộm màu bằng việc khảo sát %PVA có trong phim cũng như đưa thêm Axit Boric vào phim. Các kết quả nghiên cứu trên cho thấy phim PVA nhuộm màu với hàm lượng 2,94% PVA với lượng chất phụ gia Axit Boric đưa vào nhỏ hơn 100 mg là loại liều kế màng mỏng phù hợp cho việc phát triển và ứng dụng hệ liều kế đo liều cao dùng trong công nghệ bức xạ ở Việt Nam. Cũng trong chương này đã khảo sát đặc tính của loại màng mỏng PVA nhuộm màu Methylene blue khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt tại kênh ngang số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Các kết quả tiến nghiên cứu phim PVA nhuộm màu có chứa các chất phụ gia khác nhau nhằm tăng thêm độ bền cơ học và độ nhạy màu với bức xạ của phim cho thấy phim PVA nhuộm màu. Các nghiên cứu của chúng tôi cho thấy việc đưa thêm chất phụ gia vào phim được chiếu xạ trên nguồn nơtron đã làm tăng quá trình khâu mạch trong polymer, dẫn đến việc tăng các tâm màu trong phim, giảm quá trình phá hủy các tâm màu. Quá trình này ngược lại với quá trình ngắt mạch của phim PVA nhuộm màu khi được chiếu trên nguồn gamma. Và quá trình tăng khối lượng chất phụ gia vào phim thì càng làm tăng quá trình tái tạo các tâm màu mới, làm giảm quá trình mất màu sau khi chiếu xạ. Sử dụng mô hình truyền năng lượng trong việc xác định hàm đặc trưng biến đổi mật độ quang của phim khi chiếu trên nguồn nơtron là phù hợp. 80 KẾT LUẬN CHUNG Kết quả của luận án Trong luận án này, chúng tôi đã nghiên cứu phát triển phương pháp đo liều bức xạ gamma trên phim mỏng PVA nhuộm màu và nghiên cứu một số tính chất của phim mỏng PVA nhuộm màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Những kết quả chính của luận án được tóm tắt như sau: 1. Đã nghiên cứu thành công phim màng mỏng PVA được nhuộm màu dùng trong kiểm soát liều phóng xạ gamma ở khoảng liều rộng từ 0 đến 150kGy. Trong nghiên cứu này, chúng tôi đã đánh giá được sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm màu khi chúng được chiếu xạ ở các mức liều khác nhau. Bên cạnh đó, chúng tôi đã khảo sát và đánh giá độ nhạy màu với bức xạ trên các phim được nhuộm các màu khác nhau. Kết quả nghiên cứu cho thấy phim nhuộm màu xanh methylence có độ nhạy màu tốt nhất so với các thuộc nhuộm còn lại với bức xạ gamma ở khoảng liều rộng từ 0 đến 150 kGy. Đã tiến hành khảo sát vai trò và sự ảnh hưởng của hàm lượng dung dịch phần trăm PVA lên khả năng làm việc của phim và cho thấy phim với hàm lượng 2,94% PVA thì độ suy giảm mật độ quang riêng của phim đạt giá trị cao nhất, đồng nghĩa với việc phim có khả năng làm việc tốt nhất so với các hàm lượng %PVA khác được khảo sát. Để tăng độ nhạy bức xạ của phim, chúng tôi đã tiến hành nghiên cứu đưa thêm một lượng Axit Boric phù hợp vào trong phim. Lượng chất Axit Boric được đưa thích hợp vào đã làm tăng giá trị mật độ quang của phim trước chiếu và độ suy giảm mật độ quang riêng của phim cũng tăng lên cho thất độ nhạy bức xạ gamma của phim cũng được cải thiện rõ rệt. 2. Đã bước đầu nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt. Trong phần này, chúng tôi đã tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim sau khi được chiếu trên nguồn nơtron. Các kết quả nghiên cứu cho thấy việc đưa thêm chất phụ gia vào đã làm giảm quá trình phá hủy các tâm màu của phim khi chúng được chiếu trên nguồn nơtron. Điều này cho 81 thấy phi PVA được nhuộm màu đưa thêm chất phụ gia đã làm giảm độ nhạy màu của phim với bức xạ nơtron. 3. Nghiên cứu và sử dụng thành công mô hình truyền năng lượng trong việc xác định đường đặc trưng liều cho phim PVA nhuộm màu cho cả quá trình chiếu xạ gamma và nơtron. Các kết quả nghiên cứu này là đáng tin cậy, đã được công bộ trên các tạp chí chuyên ngành có uy tín cho thấy loại phim màng phỏng PVA được nhuộm màu có thể ứng dụng trong việc kiểm soát liều cao của chiếu xạ gamma và nơtron trên Lò nghiên cứu. Tuy nhiên, để có thể đánh giá đầy đủ hơn về phim PVA nhuộm màu trong quá trình kiểm soát liều nơtron trên Lò nghiên cứu, chúng tôi đề xuất nghiên cứu tiếp một số vấn đề sau: 1. Phân tách được sự đóng góp của liều gamma và liều nơtron lên phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên Lò nghiên cứu thông qua giá trị mật độ quang. 2. Kiểm soát và giảm quá trình thay đổi mật độ quang của phim nhuộm màu khi được lưu trữ sau khi chiếu trên nguồn nơtron Lò nghiên cứu. 82 DANH SÁCH CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ ĐƯỢC CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ 1. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Diep Bang Tran, Binh Van Nguyen (2018) Investigation characteristics of polyvinyl alcohol films dyed Methylene blue as a radiation dosimeter, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, https://doi,org/10,1007/s10967-018-5921-2 2. Anh Thi Vo, Nghiep Dai Tran, Giap Van Trinh, Son Ngoc Pham (2018) Effect of thermal neutron irradiation at No. 2 channel of Dalat nuclear research reactor on dyed polyvinyl, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, https://doi.org/10.1007/s10967-018-6177-6 3. Vo Thi Anh, Tran Dai Nghiep, Trinh Van Giap (2018) To Determine Dose Response Curves of Dyed Polyvinyl Alcohol Films Irradiated with Gamma- Rays, Open Journal of Safety Science and Technology, 8:13-19 4. Nguyễn Thành Công,Võ Thị Anh, Trần Đại Nghiệp (2016), Nghiên cứu sự hấp thụ bức xạ gamma trong phim đổi màu do bức xạ, Tạp chí khoa học Trường Đại học Vinh, 45 (1A): 13-16 5. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp, Nguyễn Thành Công (2018) Nghiên cứu sự nhậy màu của phim Poly(vinyl Alcohol) nhuộm màu bị chiếu xạ gamma, Tạp chí khoa học Trường Đại học Vinh, 47 (1A): 14-20 6. Võ Thị Anh, Nguyễn Thành Công, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp và Phạm Ngọc Sơn (2018) Nghiên cứu sự nhậy màu của phim Poly(vinyl Alcohol) nhuộm màu chiếu trên nguồn nơtron, Tạp chí Khoa học (Trường Đại học Vinh), 46 (4A): 5-10 7. Võ Thị Anh, Trịnh Văn Giáp, Trần Đại Nghiệp (2015) Ảnh hưởng của các tác nhân hoá học đối với quá trình truyền năng lượng của bức xạ gamma trong các phim mỏng, Hội nghị khoa học và công nghệ Hạt nhân toàn quốc lần thứ XI, 6-7/8/2015, Thành phố Đà Nẵng 83 TÀI LIỆU THAM KHẢO 1. TIẾNG VIỆT 1. Đào Khắc An (2012), Một số phương pháp vật lý thực nghiệm hiện đại, NXB Giáo dục Việt Nam. 2. Phan Tiến Dũng (2008), Chế tạo hệ thống thiết bị đo liều bức xạ ứng dụng trong y tế và an toàn bức xạ, Báo cáo tổng kết đề tài cấp Bộ 2006-200, Bộ Khoa học và Công nghệ. 3. Nguyễn Thị Định (2004), Nghiên cứu chế tạo liều kế màng mỏng PVA- Bromocresol green dùng trong công nghệ bức xạ, Khoá luận tốt nghiệp, Khoa Vật lý, Trường ĐH Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. 4. PGS. TS Ngô Quang Huy (2004); An toàn bức xạ ion hoá; NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội. 5. Hoàng Hoa Mai (2002), Nghiên cứu ứng dụng các hệ liều kế dung trong công nghệ bức xạ, Luận án tiến sỹ Vật lý, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, Hà Nội. 6. Đỗ Thị Nguyệt Minh (2005), Nghiên cứu hiệu ứng hoá lý trong tương tác của bức xạ gamma với một số vật liệu nhạy bức xạ, luận án tiến sỹ Vật lý, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, Hà Nội. 7. Trần Đại Nghiệp (2002), An toàn Bức xạ, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội. 8. Trần Đại Nghiệp (2007), Xử lý Bức xạ và Cơ sở của Công nghệ Bức xạ, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội. 9. Vương Hữu Tấn (2016), Thực nghiệm vật lý hạt nhân sử dụng các kênh ngang của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội. 10. TCVN 9595-3:2013 (ISO/IEC Guide 98-3:2008) Độ không đảm bảo đo – Phần 3: Hướng dẫn trình bày độ không đảm bảo đo (GUM:1995). 11. TCVN 12021:2017 (ISO/ASTM 51707:2015) Bảo vệ bức xạ - Hướng dẫn đánh giá độ không đảm bảo đo trong đo trong đo liều xử lý bức xạ. 12. TCVN 12019 (ISO/ASTM 51261) Bảo vệ bức xạ - Thực hành hiệu chuẩn hệ đo liều thường quy cho xử lý bức xạ. 84 13. TCVN 7910:2017 (ISO/ASTM 51275:2013) Bảo vệ bức xạ - Thực hành sử dụng hệ đo liều phim nhuộm màu bức xạ. 14. Chu Thị Xuân (2005), Nghiên cứu hàm đặc trưng liều của các màng mỏng Chitosan nhuộm màu và PVA nhuộm màu trong trường bức xạ của 60Co và khả năng ứng dụng trong xử lý bức xạ, Khoá luận tốt nghiệp, Khoa Vật lý, Trường ĐH Khoa Học Tự nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội. 85 2. TIẾNG ANH 15. A. Abdel-Fattah, El-Sayed Ahmed Hegazy và H. Ezz El-Din (2002), “Radiation-chemical formation of HCl in poly(vinyl butyral) films containing chloral hydrate for use in radiation dosimetry”, International Journal of Polymeric Materials 51(9), pp. 851-874. 16. American Society for Testing Materials (1988), Method for Using a Polymethylmetharcrylate Dosimetry System, ASTM Standard E1276, Philadelphia, 17. A. Miller, W, Batsberg and W, Karman (1988), Method for Using a Radiochromic Film Dosimetry System, ASTM Standard E1276, American Society for Testing Materials, Philadelphia. 18. Abutalib M. M và Osiris W. Guirguis (2014), “Influence of fast neutron irradiation on the optical properties of Poly(vinyl Alcohol)/Hydroxypropyl cellulose blends”, British Journal of Applied Science & Technology 4(30), pp. 4316-4327. 19. Abd El-Kader K. M., Abd Hamied S. F, Mansour A. B., El-Lawindy A. M. Y., El-Tantaway F. (2002), “Effect of the molecular weights on the optical and mechanical properties of poly (vinyl alcohol) films”, Polyme Testing 21, 847 -850. 20. Abd El-Kader K. M. và Abdel Hamied S. F. (2002), “Preparation of poly (vinyl alcohol) films with promising physical properties in comparison with commercial polyethylene film”, Journal of Applied Polymer Science 86, pp. 1219 -1226. 21. Abd El-Kader K. M., El-Lawindy A. M. Y., Mansour A. F., Abdel Hamied S. F (2002), “Cut‐out filter for ultraviolet radiation from poly (vinyl alcohol)”, Journal of applied polymer science 84, pp. 1295 -1299. 22. Abd El-Kader K, M., Orabi A, S. (2002), “Spectroscopic behavior of poly (vinyl alcohol) films with different molecular weights”, Polyme Testing 21(5), 591 - 595. 23. Abdel-Fattah, M. El-Kelany (1998), “Radiation-sensitive indicator based on radiation-chemical formation of acids in polyvinyl butyral films containing chloral hydrate”, Radiation Physics and Chemistry 51(3), pp. 317-325, DOI: 10,1016/S0969-806X(97)00258-2. 86 24. Awad A, Al Zahrany, Khalid A, Rabaeh, Ahmed A, Basfar (2011), “Radiation- induced color bleaching of Methyl red in polyvinyl butyral film dosimeter”, Radiation Physics and Chemistry 80, pp. 1263–1267. 25. Chapiro A. (1962), Radiation Chemistry of Polymeric Systems, John Wiley & Sons Inc, London. 26. Christie M, Hassan, Nikolaos A,Peppas (2000), Structure and Application of Poly(vinyl alcohol) hydrogels Produced by Conventional Crosslinking or by Freezing/Thawing methods, Advances in polymer Science, Sringer-Verlag Berlin Heidelberg 2000, vol, 153, pp. 37-65. 27. D. F. Regulla và U. Deffner (1982), “Dosimetry by ESR spectroscopy of alanine”, The International Journal of Applied Radiation and Isotopes 33(11), pp. 1101-1114. 28. Daniel López, Ione Cendoya, F. Torres, Javier Tejada và Carmen Mijangos (2001), “Preparation and characterization of poly(vinyl alcohol)‐based magnetic nanocomposites, 1, Thermal and mechanical properties”, Journal Applied Polymer Science 82, pp. 3215 -3222. 29. G. Bigazzi, J.C. Hadler N, P. J Iunes, M. Oddone, S. R. Paulo, A. Zuniga G. (1995), “Absolute thermal neutron fluence determination by thin film of natural uranium”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 352, pp. 588-591. 30. Harald H. Rossi và Walter Rosenzweig (1955), “Measurements of Neutron Dose as a Function of Linear Energy Transfer”, Radiation Research 2(5), pp. 417-425, 31, Hoang Hoa Mai, Nguyen Dinh Duong, T. Kojima (1998), Dose intercomparison studies for standardization of high-dose dosimetry in Viet Nam, IAEA-SM-356/58, pp. 345-350, 32. IAEA (1991), High Dose Dosimetry for Radiation Processing, Vienna, pp. 489-501. 33. IAEA (2008), Cyclotron Produced Radionuclides: Principles and PracticeTechnical, Technical reports series No, 465, Vienna. 87 34. IAEA (2002), “Dosimeter for Food Irradiation”, Technical reports series No, 409, Vienna. 35. IAEA (1998), “Techniques for high dose dosimetry in industry, agriculture and medicine”, Proceeding of an International Symposium organized by International Atomic Agency (IAEA) held in Vienna, pp. 173-187. 36. Ichikawa T., and Yoshida H. (1990), “Mechanism of radiation-induced degradation of poly(methyl methacrylate) as studied by ESR and electron spin echo methods”, Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry 28, pp. 1185 – 1196. 37. J. W. Nam (1988), “Standardization of high doses in radiation processing”, IAEA BULLETIN 4, pp. 41-43. 38. Johnny W. Hansen, Mikael Jensen và Robert Katz (1980), The Radiochromic Dye Film Dose Meter As a Possible Test of Particle Track Theory, Riso National Laboratory. 39. K. Becker (1973), Solid State Dosimetry, Cleveland, Ohio, CRC Press. 40. Khaled M. A. (1994), “Optical absorption and microhardness of gamma irradiated poly(vinyl alcohol) doped with CuClz and CrCI3”; Polymer Degradation and Stability 43, pp. 373 -377. 41. Kuncser V., Filoti G., Podgorsek R., Biebricher M., Franke H. (1998), “The diffraction efficiency in Fe: PVA explained by Mössbauer spectroscopy”, Journal of Physics D: Applied Physics 31, pp. 2315-2318. 42. Linda F. Gudeman và Nikolaos A. Peppas (1995), “Preparation and characterization of pH-sensitive, interpenetrating networks of poly (vinyl alcohol) and poly (acrylic acid)”, Journal of Applied Polymer Science 55, pp. 919-928. 43. M Krumova, D López, R Benavente, C Mijangos, J,M Pereña (2000), “Effect of crosslinking on the mechanical and thermal properties of poly(vinyl alcohol)”, Polymer 41(26), pp. 9265 –9272. 44. M. El,Kelany (2012), “Effect of γ-radiation on the physical properties of poly(vinyl alcohol) dyed with tetrabromophenolphthalein ethyl ester”, Chemistry and Materials Research 2(5), pp.71-80. 88 45. M. Suzuki, T. Yoshida, T. Koyama, M. Kimura, K. Hanabusa, H. Shirai (2000), “Ionic Conduction in Partially Phosphorylated Poly(vinyl alcohol) as Polymer Electrolytes”, Polymer 41, 4531–4536. 46. Mazzoldi, P. and Arnold G. W. (1987), Ion Beam Modification of Insulators, United States. 47. J. H. Schulman and W. D. Compton (1963), Color centers In Solid, Oxford: Pergamon Press. 48. Milena Cernilogar Radez, Marko Giacomelli (2005), “Development of Etched Track detector system for low fluxes of thermal neutrons”, International Conference “Nuclear Energy for new Europe 2005”, Slovenia, September 5-8. 49. Muhammad Attique Khan Shahid, Bushra Bashir, Bushra Bashir, Hina Bashir and Arfa Mubashir (2014), “Dosimetric characterization of Henna dye polyvinyl alcohol (PVA) films”, Journal of Physical and environmental Science Research 2, pp 21-31. 50. N. V. Bhat, M. M. Nate, R. M. Bhat and B. C. Bhat (2007), “Effect of - irradiation on polyvinyl alcohol films doped with some dyes and their use in dosimetric studies”, Indian Journal of Pure and applied physics 45, pp. 545-548. 51. N. M. El-Sawy , M. B. El-Arnaouty and A. M. Abdel Ghaffar (2010), “γ- Irradiation Effect on the Non-Cross-Linked and Cross-Linked Polyvinyl Alcohol Films”, Journal Polymer-Plastics Technology and Engineering 49(2), pp. 169-177, https:// doi,org/10,1080/03602550903284248. 52. N. T. Tu, N. V. Dung and T. D. Nghiep (2009), “Dose response of polyvinyl alcohol films dyed by Methyl red under gamma irradiation”, Int, J, Low Radiation 6, pp.177-184. 53. Nusrat G, Akram, Wasim Afridi Bhutto and Imran Nawaz Sharif (2016), “A study on the response of natural dye to Gamma radiation as a dosimeter”, African Journal of Chemistry 3 (3), pp. 182-187. 54. Pham Ngoc Son (2012), Development of filtered neutron beam based on the horizontal channel No,2 of the Dalat nuclear research reactor; Ministry scientific project report, code: DT.08/09/NLNT, Ministry of Science and Technology. 89 55. Pham Ngoc Son, Vuong Huu Tan, et al (2011), “Measurement of Thermal Neutron Cross-section and Resonance Integrals of the 69Ga(n,)70Ga and 71Ga(n,)72Ga Reactions at Dalat Research Reactor”, Journal of the Korean Physical Society 59(2), pp. 1761-1764. 56. R. Katz, G. L. Sinclair and M. P. R. Waligórski (1986), “The Fricke Dosimeter as a 1-hit detector”, International Journal of Radiation Applications and Instrumentation, Part D, Nuclear Tracks and Radiation Measurements 11(6), pp. 301-307. 57. Robert A., Dudley (1972), Dosimetry with photographic emulsions, Radiation Dosimetry: Instrumentation, Volume 2 of Radiation Dosimetry, Eugene Tochilin, Academic Press, the University of Michigan. 58. Robert J. Woods, Alexei K. Pikaev (1993), Applied Radiation Chemistry: Radiation processing, A Wiley-interscience publication, John Wiley & Sons, Inc. 59. Robert Katz, S. C. Sharma and M. Homayoonfar (1972), The Structure of particle tracks, Radiation Dosimetry, Eugene Tochilin, Academic Press, the University of Michigan. 60. Rosenberg Y., Siegmann A., Narkis M., and Shkolnik S. (1992), “Low dose γ- irradiation of some fluoropolymers: Effect of polymer chemical structure”, Journal of Applied Polymer Science 45, pp. 783 –795. 61. Sayeda Eid, Wafaa Beshir and Seif Ebraheem (2017), “Optical Band Gap and Radiation Chemical Formation of HCl in Polyvinyl Alcohol Films Containing Chloral Hydrate for Use in Radiation Dosimetry”, Journal- Chemical Society of Pakistan 39(1), pp. 11-16 62. Seif Ebraheem, Moushera El-Kelany (2013), “Dosimeter film Based on Ethyl Violet-bromophenol blue Dyed Poly(vinyl alcohol)”, Open Journal of Polymer Chemistry 3, pp. 1-5. 63. Shaheen Akhtar, Taqmeem Hussain, Aamir Shahzad and Qamar-ul-Islam (2013), “The Feasibility of Reactive Dye in PVA Films as High Dosimeter”, Journal of Basic & Applied Sciences 9, pp. 420-423. 64. Shaheen Akhtar, Taqmeem Hussain, Aamir Shahzad, Qamar-ul-Islam, Muhammad Yousuf Hussain and Nasim Akhtar (2013), “Radiation Induced 90 Decoloration of Reactive Dye in PVA Films for Film Dosimetry”, Journal of Basic & Applied Sciences 9, pp. 416-419. 65. Sharaf F., El-Eraki M, H, I., El-Gohary A, R., Ahmed F, M, A, (1996), “Mechanical and relaxation properties of -irradiated PVA doped with ferrous sulphate”, Polymer Degradation and Stability 47, pp. 343-348. 66. Tran Dai Nghiep (1998), “Correlation between low linear energy transfer and interaction characteristics of gamma rays for dyed polyvinyl alcohol”, Communications in physics, Vietnam 8(4), pp. 237-240, 67. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Khuong Thanh Tuan (2001), “Energy transfer model and radiation-induced decoloration of azo dye in aqueous solution”, Communications in physics, Vietnam 11(4), pp. 213-216. 68. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Le van Minh (2003), “Dose- response of photographic emulsions Under gamma irradiation”, Nuclear Science and Technology, Vietnam 2(2), pp. 59-63. 69. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and Nguyen Thanh Cong (2010), “Formation and characterization of a hydrophilic polymer hydrogel under gamma irradiation”, J, Radioanal Nucl Che 285(3), pp. 719-721. 70. Tran Dai Nghiep, Do Thi Nguyet Minh and T, Kojima (2002), “Physicochemical effect in interaction of radiation with matter”, Nuclear Science and Technology, Vietnam 1(1), pp. 36-42. 71. Tran Dai Nghiep, T, Kojima (1996), “An energy-transfer model for radiation dosimetry”, Communications in physics, Vietnam 6(2), pp. 5-12. 72. Tran Dai Nghiep, T, Kojima, Nguyen Trieu Tu, and Tran Viet Ha (1997), “Dose response characteristics of high-sensitive clear polyvinyl alcohol (PVA) film”, Communications in physics, Vietnam 7(1), pp. 14-20. 73. Vuong Huu Tan, Pham Ngoc Son, Nguyen Nhi Dien, Tran Tuan Anh, Nguyen Xuan Hai (2014), “Progress of filtered neutron beams development and applications at the horizontal Channels No,2 and No,4 of Dalat Nuclear Research Reactor”, Nuclear Science and Technology, Vietnam 4(1), pp. 62-69. 91 74. W. B. Beshir (2011), “Radiation Sensitive Indicator Based on Tetra Bromophenol Blue Dyed Poly (Vinyl Alcohol)”, J. Rad. Res. Appl. Sci. 4(3A), pp. 839-853. 75. William L. McLaughlin, Wei-Zhen Ba and Walter J. Chappas (1988), “Cellulose Diacetate film dosimeters”, International Journal of Radiation Applications and Instrumentation, Part C, Radiation Physics and Chemistry 31( 4– 6), pp. 481-490 76. Y. S. Yoo, P. S. Kim, P. S. Moon (1975), “A study on the neutron dosimetry with LiF Thermoluminescent dosimeters”, Journal of the Korean Nuclear Society 7( 3), pp. 191-198 77. Ya. I. Lavrentovich, A. I. Levon, G. N. Mel’nikova and A. M. Kabakchi(1965), “Gamma and neutron dosimetry in nuclear reactors by means of colored polyvinyl alcohol films”, Soviet Atomic Energy 19, pp.1189-1192. 78. Zhongwei Zhao, James D. Rush, Jerzy Holcman and Benon H. J. Bielski (1995), “The Oxidation of chromium (III) by hydroxyl radical in alkaline solution, A stopped-flow and pre-mix pulse radiolysis study”, Radiation Physics and Chemistry 45(2), pp. 257-263