Luận án Trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha bán kim loại – Bán dẫn

4.10. Vị trí giao BCS – BEC (từ phía BCS) của trạng thái ngưng tụ exciton chỉ đơn giản được xác định bởi điểm mà tại đó đỉnh của phân bố xung lượng của |nk| di chuyển đến vị trí xung lượng không. Để thấy rõ hơn ảnh hưởng của tương tác Coulomb lên bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình, chúng tôi biểu thị trên Hình 4.11 sự phụ thuộc của tham số trật tự |nk| vào xung lượng và cường độ thế tương tác Coulomb trong 92 Hình 4.11: Giá trị của tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng dọc theo trục (k, k) và thế Coulomb trong vùng Brillouin thứ nhất khi g = 0.6 và εf = −2.0 tại T = 0. trạng thái cơ bản khi g = 0.6 và εf = −2.0. Giản đồ cho thấy khi cố định cường độ tương tác điện tử – phonon và thế Coulomb nhỏ thì hệ ở trạng thái SM. Khi tăng thế tương tác Coulomb từ giá trị tới hạn Uc1, các exciton được liên kết lỏng lẻo và chỉ tồn tại với xung lượng hữu hạn (xung quanh xung lượng Fermi). Trong trường hợp này, tham số trật tự có giá trị cực đại tại các xung lượng gần xung lượng Fermi. Tham số trật tự giảm mạnh khi xung lượng nằm ngoài xung lượng Fermi và gần như bằng không tại các xung lượng gần biên vùng Brillouin. Vì vậy, trạng thái ngưng tụ của các exciton trong trường hợp này thường được xem là trạng thái ngưng tụ dạng BCS. Kết quả cũng cho thấy tham số trật tự chỉ khác không, có nghĩa các exciton chỉ ngưng tụ khi cường độ thế Coulomb đủ lớn, có giá trị lớn hơn giá trị tới hạn Uc1. Tăng U làm tăng cường khả năng liên kết của điện tử c và điện tử f , làm cho những điện tử ở xa mức Fermi vẫn có khả năng liên kết và đóng góp vào trạng thái ngưng tụ exciton. Do vậy, với thế Coulomb đủ lớn trong giới hạn tương tác mạnh, do sự dịch chuyển Hartree, dải c và dải f tách xa nhau, bề mặt Fermi không tồn tại. Trong trường hợp này, với U nhỏ hơn giá trị tới hạn Uc2, vùng giá trị của tham số trật tự mở rộng và có cực đại tại xung lượng không, có nghĩa các exciton liên kết chặt ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC. Tăng thế 93 tương tác Coulomb U tới trên giá trị tới hạn Uc2, trạng thái ngưng tụ exciton bị suy yếu, hệ chuyển sang pha SC thông thường. Kết quả này một lần nữa khẳng định trạng thái ngưng tụ exciton chỉ được thiết lập khi cường độ thế Coulomb có giá trị trong khoảng từ Uc1 đến Uc2. Và tùy theo cường độ tương tác Coulomb mà ta có thể quan sát được trạng thái ngưng tụ khác nhau của các exciton, dạng BCS hay BEC. Để biểu thị một cách chi tiết hơn bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình ảnh hưởng bởi tương tác Coulomb theo nhiệt độ và cường độ tương tác điện tử – phonon, chúng tôi trình bày dưới đây sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton |nk| ở một vài nhiệt độ T và một vài giá trị của hằng số tương tác điện tử – phonon cho hai phạm vi khác nhau (mạnh và yếu) của thế tương tác Coulomb. Trong Hình 4.12, chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton |nk| trong vùng Brillouin thứ nhất ở một vài nhiệt độ khác nhau trong trường hợp U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) khi g = 0.6 và εf = −2.0. Đối với thế tương tác Coulomb U nhỏ, ví dụ U = 1.5 (Hình 4.12a), tại nhiệt độ không (T = 0), tham số trật tự |nk| đạt cực đại tại xung lượng k gần xung lượng Fermi. Trong trường hợp này, chỉ có các điện tử nằm gần mức Fermi mới tham gia vào quá trình ghép cặp hình thành exciton và trạng thái ngưng tụ. Vì vậy, chúng tôi khẳng định rằng các exciton với tương tác Coulomb yếu ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Tăng nhiệt độ thì thăng giáng nhiệt sẽ làm suy yếu mối liên kết giữa các điện tử c−f , được minh họa bởi sự giảm biên độ của |nk| (Hình 4.12b). Mặc dù vậy, chúng ta vẫn quan sát thấy đỉnh cực đại của |nk| xung quanh xung lượng Fermi và exciton vẫn ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Cuối cùng, nếu nhiệt độ lớn hơn nhiệt độ chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton, sự thăng giáng nhiệt sẽ phá hủy trạng thái liên kết của các điện tử c và điện tử f . Tham số trật tự |nk| do đó trở nên không đáng kể và hệ ổn định trong trạng thái plasma của điện tử (Hình 4.12c). Với U lớn hơn, chẳng hạn như U = 3.7 (Hình 4.12 bên phải), do sự dịch chuyển Hartree tách dải dẫn và dải hóa trị, bề mặt Fermi không tồn tại. Tương tác Coulomb mạnh làm xuất hiện các exciton được tạo bởi sự kết cặp của điện tử ở đáy dải dẫn với điện tử ở đỉnh của dải hóa trị. Các exciton liên kết chặt này có thể ngưng tụ ở nhiệt độ thấp như những hạt boson thông thường. Tại nhiệt độ không, 94 Hình 4.12: Giá trị của tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với nhiệt độ khác nhau khi U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) tại g = 0.6 và εf = −2.0. Xung lượng Fermi kF được xác định bởi đường đứt nét màu trắng. Hình 4.12d cho thấy tham số trật tự |nk| đạt cực đại tại xung lượng k = 0, thể hiện trạng thái ngưng tụ dạng BEC của các exciton định xứ hơn. Biên độ của đỉnh giảm 95 khi tăng sự thăng giáng nhiệt (Hình 4.12e). Khi nhiệt độ cao hơn giá trị nhiệt độ tới hạn thì sự thăng giáng nhiệt lớn làm phá hủy hoàn toàn trạng thái ngưng tụ của exciton và hệ tồn tại trong trạng thái khí exciton tự do (Hình 4.12f). Từ Hình 4.12 ta cũng nhận thấy nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI ở giới hạn tương tác Coulomb mạnh cao hơn nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI ở giới hạn tương tác Coulomb yếu. Hình 4.13 biểu thị sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton |nk| trong vùng Brillouin thứ nhất trong trạng thái cơ bản ứng với một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon trong trường hợp U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) khi εf = −2.0. Trong trường hợp tương tác Coulomb nhỏ, U = 1.5, khi không có tương tác điện tử – phonon (g = 0), Hình 4.13(a) cho thấy tham số trật tự |nk| đạt cực đại tại xung lượng k gần xung lượng Fermi. Mức Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc ghép cặp điện tử c− f hình thành exciton và trạng thái ngưng tụ. Trong trường hợp này chỉ có tương tác Coulomb đóng vai trò hình thành exciton, và một lần nữa chúng tôi khẳng định các exciton với tương tác Coulomb yếu ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS tương tự như các cặp Cooper trong lý thuyết siêu dẫn. Tăng hằng số tương tác điện tử – phonon làm tăng cường sự kết hợp của các điện tử c − f , đồng thời mở rộng khe năng lượng tại mức Fermi. Vì vậy, giá trị của tham số trật tự phân bố rộng hơn tại những xung lượng xa xung lượng Fermi (Hình 4.13b, c). Tuy nhiên, ta vẫn thu được giá trị cực đại của |nk| tại xung lượng Fermi, và khẳng định các exciton trong hệ vẫn ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Các Hình 4.13 bên phải cho thấy bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ tại nhiệt độ không, phụ thuộc vào cường độ tương tác điện tử – phonon trong giới hạn tương tác mạnh, chẳng hạn như U = 3.7. Với tương tác Coulomb mạnh kết hợp các điện tử ở dải c và dải f , trong hệ xuất hiện các exciton liên kết chặt có thể ngưng tụ trong trạng thái BEC. Khi tương tác điện tử – phonon bằng không, mô hình trở về mô hình EFK thuần túy với exciton ngưng tụ theo cơ chế hoàn toàn điện tử. Hình 4.13d cho thấy tham số trật tự |nk| mặc dù nhỏ nhưng vẫn có giá trị cực đại tại xung lượng k = 0, thể hiện các exciton liên kết chặt ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC như những hạt boson. Khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon, chẳng hạn g = 0.6, với sự hỗ trợ đồng thời của tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon, tham số trật tự tăng mạnh và vẫn đạt cực đại tại xung lượng không, thể hiện hệ ổn định trong trạng thái BEC, Hình 4.13e. Tăng cường độ 96 Hình 4.13: Giá trị của tham số trật tự |nk| phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với hằng số tương tác điện tử – phonon khác nhau khi U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) tại T = 0 và εf = −2.0. Xung lượng Fermi kF được xác định bởi đường đứt nét màu trắng. tương tác điện tử – phonon hơn nữa, g = 0.8, dưới sự hỗ trợ mạnh mẽ của phonon, những exciton với xung lượng khác không chiếm ưu thế. Tham số trật tự |nk| có 97 giá trị cực đại tại xung lượng gần xung lượng Fermi và vì vậy hệ lại chuyển sang trạng thái ngưng tụ dạng BCS (Hình 4.13f). Rõ ràng bản chất trạng thái ngưng tụ của exciton trong hệ ở dạng BCS hay BEC tùy thuộc vào cả cường độ thế tương tác Coulomb và cường độ tương tác điện tử – phonon. 4.3.4. Quang phổ đơn hạt của điện tử Để hiểu rõ hơn về những ảnh hưởng của cường độ tương tác điện tử – phonon, thế tương tác Coulomb cũng như nhiệt độ lên sự hình thành trạng thái liên kết cũng như ngưng tụ của các exciton trong hệ, trong phần này chúng tôi mô tả các hàm quang phổ đơn hạt liên quan đến việc phát xạ quang hoặc phát xạ quang nghịch đảo của điện tử c và điện tử f . Hình 4.14, 4.15 và 4.16 lần lượt cho thấy tính chất củaAck(ω) (bên trái) vàA f k(ω) (bên phải) phụ thuộc vào xung lượng theo hướng chéo đối xứng cao trong vùng Brillouin thứ nhất (k, k) ở một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon g, cường độ thế tương tác Coulomb U và nhiệt độ T . Trước tiên, chúng tôi biểu thị hàm quang phổ đơn hạt của các điện tử c và điện tử f ở một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon g trong trạng thái cơ bản khi cường độ thế Coulomb nhỏ, ví dụ U = 1.5. Hình 4.14 cho thấy, đặc tính khe mở ra tại mức Fermi hay hệ tồn tại trong trạng thái EI khi cường độ tương tác điện tử – phonon đủ lớn. Còn khi g nhỏ hay khi không có tương tác điện tử – phonon (g = 0), do ảnh hưởng của tương tác Coulomb, chúng ta nhận thấy có sự khác biệt về phổ của các điện tử c và điện tử f tại mức Fermi so với các vị trí khác (Hình 4.14a, d). Tuy nhiên, do cường độ thế Coulomb chưa đủ lớn nên hai dải năng lượng của điện tử c và điện tử f vẫn xen phủ nhau và khe năng lượng không tồn tại. Điều này cũng đã được khẳng định trên Hình 4.3. Hệ khi đó tồn tại trong trạng thái SM. Khi tăng hằng số tương tác điện tử – phonon, chẳng hạn g = 0.6, khe năng lượng hình thành xung quanh mức Fermi (Hình 4.14b, e). Khe năng lượng được mở rộng khi tăng hằng số tương tác điện tử – phonon hơn nữa, chẳng hạn tới g = 0.8 (Hình 4.14c, f). Trong trường hợp này, các điện tử c và điện tử f lai hóa mạnh gần mức năng lượng Fermi. Mức Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc lên kết cặp điện tử c − f hình thành exciton và trạng thái ngưng tụ. Điều này một lần nữa khẳng định các exciton trong hệ ngưng tụ trong trạng thái 98 -2 0 2 4 6 8  A f k () -2 0 2 4 6 8 0  k  0  k A c k () 0  k g = 0 g = 0.6 g = 0.8(c) (b) (d) (e) (f) (a) Hình 4.14: Sự phân bố quang phổ của điện tử c (trái) và điện tử f (phải) dọc theo trục (k, k) trong trạng thái cơ bản (tức là tại T = 0) với εf = −2.0 và U = 1.5 khi g thay đổi. Đường màu đỏ chỉ hàm phổ tại xung lượng Fermi. dạng BCS như trong lý thuyết siêu dẫn. Hình 4.15 biểu thị quang phổ của điện tử c và điện tử f dọc theo trục (k, k) ở một vài giá trị khác nhau của thế tương tác Coulomb U trong trạng thái cơ bản khi g = 0.6. Ta nhận thấy, khi U nhỏ trong giới hạn phản đoạn nhiệt với ω0 = 2.5, 99 -2 0 2 4 6 8 0  k  -2 0 2 4 6 8  0  k A c k () 0  k A f k () U = 0.6 U = 2.0 U = 3.39 (a) (b) (c) (d) (e) (f) Hình 4.15: Sự phân bố quang phổ của điện tử c (trái) và điện tử f (phải) dọc theo trục (k, k) trong trạng thái cơ bản (tức là tại T = 0) với εf = −2.0 và g = 0.6 khi U thay đổi. do hằng số tương tác điện tử – phonon g = 0.6 chưa đủ lớn nên không tồn tại khe năng lượng (Hình 4.15a, d). Tuy nhiên, khi tăng cường độ thế tương tác Coulomb, chẳng hạn U = 2.0, khe năng lượng hình thành xung quanh mức Fermi. Trong trường hợp này, mức Fermi vẫn đóng vai trò quan trọng trong việc ghép cặp điện tử 100 -2 0 2 4 6 8 0  k  -2 0 2 4 6 8  A c k () 0  k 0  k A f k () T = 0 T = 0.1 T = 0.2 (b) (e) (c) (d) (f) (a) Hình 4.16: Sự phân bố quang phổ của điện tử c (trái) và điện tử f (phải) dọc theo trục (k, k) với εf = −2.0, U = 1.5 và g = 0.6 khi T thay đổi. c−f và hình thành trạng thái ngưng tụ exciton ở dạng BCS. Khe năng lượng được mở rộng khi tăng cường độ tương tác Coulomb. Đặc biệt, tại U = 3.39, hình ảnh quang phổ trên Hình 4.15c và Hình 4.15f tại xung lượng k = 0 cho thấy trọng số hàm phổ ở vùng hóa trị và vùng dẫn đồng đều nhau, tương ứng với sự hình thành khe năng lượng tại mức Fermi. Lai hóa của điện tử c và điện tử f tại xung lượng 101 k = 0 là lớn nhất tương ứng với sự hình thành và ngưng tụ exciton tại giá trị xung lượng này. Điều này khẳng định hệ đã chuyển từ trạng thái ngưng tụ exciton dạng BCS sang trạng thái dạng BEC khi tăng thế Coulomb. Kết quả này hoàn toàn phù hợp với giản đồ được mô tả trong Hình 4.10. Hình 4.16 biểu diễn quang phổ của điện tử c và điện tử f dọc theo trục (k, k) trong vùng Brillouin thứ nhất khi nhiệt độ thay đổi với U = 1.5 và g = 0.6. Theo đó, tại nhiệt độ T = 0 (Hình 4.16a, d), chúng ta nhận thấy khe năng lượng xuất hiện tại mức Fermi. Trong trường hợp này, các điện tử c và điện tử f với xung lượng gần xung lượng Fermi lai hóa mạnh. Do đó các exciton được tạo thành và ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS tương tự như các cặp Cooper trong lý thuyết siêu dẫn. Khe kích thích đơn hạt bị thu hẹp lại bởi sự tăng của nhiệt độ (T = 0.1) biểu thị sự suy yếu của trạng thái ngưng tụ exciton (Hình 4.16b, e), và hoàn toàn biến mất khi nhiệt độ cao hơn giá trị nhiệt độ tới hạn (Hình 4.16c, f). Khe năng lượng biến mất khi nhiệt độ cao chỉ ra rằng trạng thái liên kết của các exciton đã bị phá vỡ hoàn toàn. Và vì vậy, hệ chuyển sang trạng thái plasma của điện tử ở nhiệt độ cao. Hình ảnh quang phổ này hoàn toàn phù hợp với miêu tả về các dải năng lượng giả hạt đã được biểu thị trên Hình 4.4. 4.3.5. Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton Cuối cùng, để có một bức tranh toàn diện về vai trò của tương tác Coulomb, tương tác điện tử – phonon và nhiệt độ lên trạng thái ngưng tụ của exciton trong mô hình EFK có xét đến tương tác điện tử – phonon, trong phần này chúng tôi khảo sát giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton theo g và U ở trạng thái cơ bản và giản đồ pha theo T và U ứng với một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon g. Hình 4.17 trình bày giản đồ pha mô tả trạng thái ngưng tụ exciton ở nhiệt độ T = 0 trong mặt phẳng (U, g) ứng với một vài giá trị khác nhau của năng lượng tại nút εf của điện tử f . Tương tự như chương trước, nhiệt độ không trong tính toán số của chúng tôi được chọn là T = 10−3. Để thiết lập giản đồ pha, chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc của tham số trật tự Λ vào thế tương tác Coulomb U ứng với mỗi giá trị xác định của hằng số tương tác điện tử – phonon g trong khoảng 0÷ 1. Từ đó, chúng tôi xác định các cặp giá trị U và g sao cho Λ ≈ 10−3. Đường biểu thị giao nhau BCS – BEC được xác định tại vị trí tham số trật tự nk có giá trị cực 102 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 f=-3.0 g f=-2.6 0 1 2 3 4 f=-1.8 U 0 1 2 3 4 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 SM f=-2.0 g U SC BEC BCS Hình 4.17: Giản đồ pha trạng thái cơ bản của mô hình EFK có tương tác điện tử – phonon trong mặt phẳng (U, g) với các giá trị khác nhau của εf . Pha ngưng tụ exciton có dạng BCS hoặc BEC được chỉ ra bởi vùng màu xanh lam hoặc màu đỏ. Trạng thái phi trật tự SM hoặc SC được biểu thị bởi vùng màu xanh lục hoặc màu cam. đại tại xung lượng k = 0. Giản đồ cho thấy tại giá trị xác định của εf , ta luôn tìm được vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb Uc1 và Uc2. Tăng hằng số tương tác điện tử – phonon thì Uc1 giảm trong khi Uc2 tăng, do đó vùng ngưng tụ exciton được mở rộng. Đặc biệt, khi hằng số tương tác điện tử – phonon lớn hơn giá trị tới hạn (g ≥ gc), thì trạng thái ngưng tụ exciton có thể được tìm thấy ngay cả khi tương tác Coulomb bằng không. Trong trường hợp U = 0 này, mô hình trở về mô hình hai dải năng lượng có liên kết với phonon, trạng thái ngưng tụ exciton được tạo thành chỉ do tương tác điện tử – phonon. Bài toán này đã được chúng tôi khảo sát kỹ lưỡng ở chương 3. Với U < Uc1 và g < gc, tương tác Coulomb giữa điện tử c và điện tử f hoặc tương tác điện tử – phonon 103 không thể thiết lập trạng thái liên kết giữa điện tử c và điện tử f . Khe năng lượng bắt nguồn từ sự lai hóa điện tử c và điện tử f không tồn tại và hệ tồn tại trong trạng thái SM với hai dải năng lượng của điện tử c và điện tử f xen phủ nhau như đã được thảo luận ở Hình 4.1. Ngược lại, với U > Uc2, khe năng lượng tồn tại nhưng do sự dịch chuyển Hartree. Khe năng lượng trở nên lớn so với liên kết giữa các điện tử c và f . Điều đó ngăn cản sự kết hợp điện tử c − f và hệ ở trạng thái SC. Trong trạng thái này, hai dải năng lượng của điện tử c và điện tử f tách xa nhau như được thể hiện trên Hình 4.2. Tăng cường độ thế tương tác Coulomb từ Uc1, khe năng lượng bắt đầu xuất hiện tương ứng với sự kết hợp của điện tử c và điện tử f và trong hệ xuất hiện trạng thái ngưng tụ exciton. Trong phạm vi tương tác Coulomb nhỏ này, bề mặt Fermi đóng một vai trò quan trọng đối với trạng thái liên kết của các exciton. Do đó, trạng thái ngưng tụ của exciton có dạng BCS, giống như trạng thái siêu dẫn trong lý thuyết BCS. Tăng cường độ tương tác Coulomb một mặt làm tăng năng lượng liên kết của các exciton, kết quả làm cho các exciton trở nên định xứ hơn và khi U đủ lớn, các exciton này có thể ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC như những nguyên tử độc lập. Mặt khác, việc tăng U dẫn tới tăng sự dịch chuyển Hartree, các dải c và f vì vậy tách nhau càng xa, dẫn tới trạng thái liên kết của exciton bị suy yếu. Giao nhau BCS – BEC của trạng thái ngưng tụ exciton vì thế có thể được thiết lập tại một giá trị tới hạn xác định của thế tương tác Coulomb Uc. Tăng hằng số tương tác điện tử – phonon thì Uc tăng. Khi tăng năng lượng tại nút εf của điện tử f , cả vùng SM và SC đều bị thu hẹp và vùng ngưng tụ exciton được mở rộng. Giản đồ pha phụ thuộc vào εf ở trên có thể được giải thích theo cấu trúc vùng năng lượng. Thật vậy, khi εf được tăng lên, xen phủ giữa các dải f và dải c tăng lên làm tăng cường khả năng ghép cặp hình thành trạng thái kết hợp của exciton nếu tương tác Coulomb hoặc tương tác điện tử – phonon đủ lớn. Tăng εf vì vậy mở rộng vùng ngưng tụ exciton cả ở dạng BEC và BCS. Giá trị tới hạn của tương tác Coulomb cho vị trí giao nhau BCS – BEC cũng tăng lên. Kết quả này cũng hoàn toàn phù hợp với giản đồ được biểu thị trên Hình 4.13. Giản đồ pha được đề cập ở đây tương tự như giản đồ pha đã được thảo luận trong [19]. Trong đó tác giả đã khẳng định tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon đóng vai trò tương đương trong việc hình thành trạng thái ngưng tụ exciton. Tuy nhiên, trong trường hợp của chúng tôi, cấu trúc pha của trạng thái ngưng tụ exciton với độ lệch mạng dưới sự ảnh hưởng của cả tương tác 104 Coulomb và tương tác điện tử – phonon ở trạng thái cơ bản được khảo sát chi tiết hơn, đặc biệt khi tính tới sự thay đổi của năng lượng tại một nút của điện tử f . Tại g 6= 0, chúng ta luôn tìm thấy trạng thái ngưng tụ exciton với sự biến dạng mạng. Trong khi ở g = 0, chỉ sự ngưng tụ exciton thuần túy điện tử tồn tại ở giữa hai giá trị tới hạn Uc1 và Uc2. Do đó, cả tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon đều ảnh hưởng đáng kể lên sự ngưng tụ exciton trong hệ. g=0 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 T SC SM g=0.8 BEC 0 1 2 3 4 5 6 7 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 BCS T U g=0.85 0 1 2 3 4 5 6 7 U g=0.6 Hình 4.18: Pha ngưng tụ exciton và kịch bản giao nhau BCS – BEC của mô hình EFK có tương tác điện tử – phonon trong mặt phẳng (U, T ) với các giá trị khác nhau của g khi εf = −2.0. Pha ngưng tụ exciton có dạng BCS hoặc BEC được chỉ ra bởi vùng màu xanh lam hoặc màu đỏ. Trạng thái phi trật tự SM hoặc SC được biểu thị bởi vùng màu xanh lục hoặc màu cam. Cuối cùng, chúng tôi biểu thị giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (U, T ) với một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon g khi εf = −2.0 trên Hình 4.18. Ở nhiệt độ thấp, ta luôn tìm thấy vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb, 105 Uc1 và Uc2 đối với bất kỳ giá trị nào của g. Tăng g, Uc1 giảm trong khi Uc2 tăng, vùng ngưng tụ exciton do đó được mở rộng như cũng đã thấy ở Hình 4.17. Tăng tương tác Coulomb từ Uc1, khe năng lượng bắt đầu mở ra và hệ ổn định trong trạng thái ngưng tụ exciton dạng BCS, giống như trạng thái siêu dẫn được điều khiển bởi tương tác điện tử – phonon (các hình bên trái trong Hình 4.12). Tăng tương tác Coulomb hơn nữa, các exciton trong giới hạn tương tác mạnh sẽ ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC (các hình bên phải trong Hình 4.12). Do đó, giao nhau BCS – BEC của trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ được thiết lập. Trạng thái ngưng tụ exciton bị suy yếu nếu tương tác Coulomb lớn hơn giá trị tới hạn trên Uc2. Với g nhỏ hơn giá trị tới hạn gc, chỉ có sự ngưng tụ exciton thuần túy điện tử tồn tại ở trong khoảng giữa hai giá trị tới hạn Uc1 và Uc2 (các đường màu đỏ và xanh lam trong Hình 4.8) như các kết quả được thảo luận trong mô hình EFK [7, 15]. Đặc biệt, tại g = 0, ta vẫn có thể xác định được trạng thái ngưng tụ exciton trong khoảng giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb như đã được biểu thị trong Hình 4.17. Trong trường hợp này, trạng thái ngưng tụ dạng BEC của exciton được tìm thấy ở nhiệt độ thấp trong một phạm vi hẹp của tương tác Coulomb lớn. Khi đó, mô hình trở về mô hình EFK thuần túy đã được nghiên cứu bằng nhiều phương pháp khác nhau như: phương pháp PR, boson cầm tù, gần đúng đám biến phân,... [7, 15–18, 26, 66, 67]. Trong đó các tác giả đều khẳng định exciton ngưng tụ ở nhiệt độ thấp trong trạng thái dạng BCS ở giới hạn tương tác yếu và trong trạng thái BEC ở giới hạn tương tác mạnh. Khi nhiệt độ cao, hệ chuyển sang trạng thái khí exciton tự do hoặc trạng thái plasma của điện tử. Giản đồ pha 4.18 này với g = 0 cũng có dạng hoàn toàn tương tự giản đồ pha cho mô hình EFK đã được thảo luận cho hệ ba chiều [7, 17]. Mặc dù tính toán cho hệ có số chiều khác nhau, nhưng do tính toán của chúng tôi và tính toán trong các tài liệu này đều dựa trên cơ sở của lý thuyết trường trung bình nên kết quả thu được không phụ thuộc đáng kể vào số chiều của hệ. Tuy nhiên, trong trường hợp của chúng tôi, nó được thảo luận một cách chi tiết hơn với cấu trúc pha của trạng thái ngưng tụ exciton dưới ảnh hưởng của cả tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon. Nếu g ≥ gc, ta tìm thấy trạng thái ngưng tụ exciton kèm theo sự biến dạng mạng. Tăng g dẫn đến cả hai dạng ngưng tụ BCS và BEC được mở rộng và vị trí giao nhau BCS – BEC dịch tới giá trị U lớn hơn. Nếu cường độ tương tác điện tử – phonon đủ lớn, ví dụ, tại g > 0.8, trạng thái ngưng tụ exciton có thể được tìm thấy ngay cả khi tương 106 tác Coulomb bằng không. Trong trường hợp này, tương tác điện tử – phonon đủ lớn để có thể gây nên trạng thái liên kết của các exciton và sự ngưng tụ exciton khi đó hoàn toàn do tương tác điện tử – phonon. Trong tất cả các trường hợp, khi tăng nhiệt độ, sự thăng giáng nhiệt phá hủy các cặp liên kết và tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton giảm. Nếu nhiệt độ lớn hơn giá trị nhiệt độ tới hạn của quá trình chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton, tất cả các liên kết của trạng thái exciton kết hợp bị phá hủy và hệ ở trạng thái lỏng plasma của các điện tử. Ở trạng thái phi trật tự khi nhiệt độ cao, chuyển pha SM – SC không bị ảnh hưởng bởi tương tác điện tử – phonon. 4.4. Kết luận Như vậy, trong chương này, chúng tôi tiếp tục áp dụng phương pháp HFA cho mô hình EFK hai chiều có xét đến tương tác điện tử – phonon. Bằng việc xem những ảnh hưởng của tương tác Coulomb giữa các điện tử c− f và tương tác điện tử – phonon có vai trò như nhau, chúng tôi đã suy ra một hệ phương trình tự hợp cho phép xác định các tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton và độ lệch mạng. Kết quả tính số cho thấy tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon có vai trò tương hỗ trong việc thiết lập pha ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Ở một nhiệt độ thấp nhất định, trạng thái ngưng tụ exciton được tìm thấy nếu tương tác điện tử – phonon đủ lớn và tương tác Coulomb có giá trị trong khoảng giữa hai giá trị tới hạn. Bằng cách phân tích sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton tại các giá trị khác nhau của thế tương tác Coulomb, chúng ta đã giải thích rõ ràng bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton. Nếu tương tác Coulomb nhỏ thì trạng thái ngưng tụ có dạng BCS – như dạng ngưng tụ của các cặp Cooper. Ngược lại, trạng thái ngưng tụ sẽ có dạng BEC nếu tương tác Coulomb đủ lớn. Giá trị tới hạn của tương tác Coulomb cho giao nhau BCS – BEC cũng đã được chỉ ra. Giản đồ pha cũng cho thấy, trong sự hiện diện của biến dạng mạng, vị trí giao nhau BCS – BEC lệch về phía tương tác Coulomb lớn hơn, trong khi quá trình chuyển pha SM – SC ở trạng thái phi trật tự không bị ảnh hưởng. Nhiệt độ tới hạn của quá trình chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton tăng lên khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon. Tùy thuộc vào nhiệt độ và thế tương tác Coulomb, giao nhau BCS – BEC của trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ được 107 thiết lập. Giản đồ pha trạng thái cơ bản của mô hình cũng được thảo luận. Khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon, vùng giới hạn trạng thái ngưng tụ exciton với sự lệch mạng tinh thể được mở rộng. Đặc biệt, nếu hằng số tương tác điện tử – phonon lớn hơn giá trị tới hạn thì trạng thái ngưng tụ exciton có thể được tìm thấy ngay cả khi không có tương tác Coulomb. Các kết quả đạt được trong chương này được trình bày ở các bài báo còn lại trong danh mục công trình của tác giả. 108 KẾT LUẬN Trong phạm vi nghiên cứu của luận án, chúng tôi đã phát triển lý thuyết MF áp dụng cho mô hình hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon và mô hình EFK khi xét tới cả tương tác với phonon của điện tử để khảo sát sự chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha SM – SC. Ứng với mỗi mô hình, áp dụng HFA (là một trong số các phương pháp gần đúng tiêu biểu của lý thuyết MF) giúp chúng tôi thu được hệ các phương trình tự hợp cho phép xác định các tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton và độ lệch mạng. Trên cơ sở kết quả tính số của hệ phương trình tự hợp, chúng tôi đã thảo luận chi tiết kịch bản ngưng tụ exciton do ảnh hưởng của nhiệt độ, thế tương tác Coulomb và cường độ tương tác điện tử – phonon. Kịch bản vật lý nhận được hoàn toàn phù hợp về mặt định tính với các kết quả thực nghiệm gần đây trên một số vật liệu và tương tự nhau ở cả giới hạn đoạn nhiệt và phản đoạn nhiệt. Với mô hình hai dải năng lượng có tương tác điện tử (exciton) – phonon, các kết quả tính số cho thấy ảnh hưởng quan trọng của nhiệt độ và phonon lên trạng thái ngưng tụ của exciton trong mô hình. Trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ đủ thấp và cường độ tương tác điện tử – phonon đủ lớn. Kết quả cũng cho thấy sự ổn định của hệ trong trạng thái ngưng tụ exciton và sự lệch mạng tinh thể có liên quan mật thiết với nhau. Bằng cách khảo sát chi tiết sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton, chúng tôi khẳng định trạng thái ngưng tụ của các exciton trong hệ ở nhiệt độ thấp có dạng BCS tương tự trạng thái siêu dẫn hình thành từ các cặp Cooper trong lý thuyết BCS. Bên cạnh đó, bằng việc thiết lập các giản đồ pha của mô hình, chúng tôi cũng khẳng định mối liên hệ mật thiết giữa tần số phonon và cường độ tương tác điện tử – phonon trong việc thiết lập trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ. Giản đồ pha (g, T ) cho thấy, ứng với mỗi giá trị xác định của tần số phonon, ta luôn tìm được vùng ngưng tụ exciton ở trên giá trị tới hạn gc của hằng số tương tác điện tử – phonon và dưới giá trị tới hạn Tc của nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI/CDW. Tăng hằng số tương 109 tác điện tử – phonon thì nhiệt độ tới hạn Tc cũng tăng lên. Ở nhiệt độ dưới nhiệt độ tới hạn T ≤ Tc và hằng số tương tác điện tử – phonon đủ lớn (g ≥ gc), liên kết exciton được duy trì và hệ ổn định trong trạng thái EI/CDW. Giản đồ pha cũng cho thấy giá trị tới hạn của hằng số tương tác điện tử – phonon tăng lên khi tăng tần số phonon. Mặt khác, với giản đồ pha (ω0, T ), kết quả khẳng định vùng ngưng tụ exciton được mở rộng khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon hay giá trị tới hạn của tần số phonon tăng lên khi tăng hằng số tương tác điện tử – phonon. Với mô hình EFK khi xét tới cả tương tác điện tử – phonon, kết quả tính số của chúng tôi cho thấy tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon có vai trò như nhau trong việc thiết lập pha ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Trạng thái ngưng tụ exciton chỉ được tìm thấy nếu tương tác điện tử – phonon đủ lớn và tương tác Coulomb có giá trị trong khoảng giữa hai giá trị tới hạn khi nhiệt độ đủ thấp. Kết quả sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton tại các giá trị khác nhau của thế tương tác Coulomb đã cho thấy bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ. Trạng thái ngưng tụ của exciton có dạng BCS – như dạng ngưng tụ của các cặp Cooper, trong giới hạn tương tác Coulomb yếu hoặc có dạng BEC – như dạng ngưng tụ của các hạt boson thông thường, nếu tương tác Coulomb đủ mạnh. Giá trị tới hạn của tương tác Coulomb cho giao nhau BCS – BEC cũng đã được chỉ ra. Bên cạnh đó, chúng tôi cũng thiết lập giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (U, g) và (U, T ). Giản đồ pha (U, g) cho thấy, với giá trị xác định của năng lượng tại nút εf của điện tử f , ta luôn tìm được vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb (ngay cả khi không có tương tác điện tử – phonon). Khi tăng εf , vùng ngưng tụ exciton được mở rộng cả ở dạng BEC và BCS. Giá trị tới hạn của tương tác Coulomb cho vị trí giao nhau BCS – BEC cũng tăng lên. Giản đồ pha (U, T ) cũng cho thấy, ở nhiệt độ thấp, ta luôn tìm thấy vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb đối với bất kỳ giá trị nào của hằng số tương tác điện tử – phonon g. Khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon, vùng giới hạn trạng thái ngưng tụ exciton với sự lệch mạng được mở rộng và vị trí giao nhau BCS – BEC dịch tới giá trị U lớn hơn. Đặc biệt, nếu hằng số tương tác điện tử – phonon lớn hơn giá trị tới hạn, thì trạng thái ngưng tụ exciton có thể được tìm thấy ngay cả khi không có tương tác Coulomb. Tuy vậy, trong nghiên cứu này của chúng tôi, bài toán mới chỉ được giải 110 trong giới hạn gần đúng MF. Để có cái nhìn sâu sắc hơn về bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton, cần thiết mở rộng bài toán khi tính tới đóng góp của các tương quan điện tử, chẳng hạn như áp dụng phương pháp PR. Khi đó các hiệu ứng tương quan ảnh hưởng tới kịch bản ngưng tụ exciton sẽ được xem xét một cách đầy đủ, chi tiết hơn. Đây chính là những nội dung nghiên cứu tiếp theo của Nghiên cứu sinh sau khi hoàn thành Luận án. 111 DANHMỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ Trong khuôn khổ nội dung nghiên cứu của luận án, các kết quả đã được tác giả công bố trong các công trình sau: • Đăng tạp chí quốc tế: 1. Thi-Hong-Hai-Do, Huu-Nha-Nguyen, Thi-Giang-Nguyen and Van-Nham- Phan, Temperature effects in excitonic condensation driven by the lattice distortion, Physica Status Solidi B 253, 1210, 2016. 2. Thi-Hong-Hai-Do, Dinh-Hoi-Bui and Van-Nham-Phan, Phonon effects in the excitonic condensation induced in the extended Falicov-Kimball model, Europhysics Letters 119, 47003, 2017. 3. Thi-Hong-Hai Do, Huu-Nha Nguyen and Van-Nham Phan, Thermal Fluc- tuations in the Phase Structure of the Excitonic Insulator Charge Density Wave State in the Extended Falicov-Kimball Model, Journal of Electronic Materials 48, 2677, 2019. • Đăng tạp chí trong nước: 4. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton trong kim loại chuyển tiếp dichalcogenides, Tạp chí Khoa học – Công nghệ, Đại học Duy Tân 6 (25), 17–21, 2017. 5. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Các dạng ngưng tụ BCS và BEC của exciton trong các kim loại chuyển tiếp dichalcogenide, Tạp chí Khoa học – Công nghệ, Đại học Duy Tân 6 (25), 30–35, 2017. 6. Đỗ Thị Hồng Hải, Nguyễn Thị Hậu, Hồ Quỳnh Anh, Ảnh hưởng của nhiệt độ lên trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình Falicov-Kimball mở rộng có xét đến tương tác điện tử – phonon, Tạp chí Nghiên cứu Khoa học và Công nghệ Quân sự, Số Đặc san CBES2, 204–209, 2018. 7. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Tính chất hàm phổ trong mô hình Falicov-Kimball mở rộng có tương tác điện tử – phonon: Sự hình thành 112 trạng thái điện môi exciton, Tạp chí Khoa học – Công nghệ, Đại học Duy Tân 6 (31), 89–94, 2018. 8. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình Falicov-Kimball mở rộng có tương tác điện tử – phonon, Tạp chí Khoa học – Công nghệ, Đại học Duy Tân 6 (31), 95–100, 2018. 9. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Ảnh hưởng của tần số phonon lên trạng thái điện môi exciton, Tạp chí Khoa học và Công nghệ Đại học Duy Tân 3 (34), 87–92, 2019. 10. Đỗ Thị Hồng Hải và Phan Văn Nhâm, Exciton ngưng tụ trong mô hình hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon, Tạp chí Khoa học và Công nghệ Đại học Duy Tân 3 (34), 106–111, 2019. • Báo cáo Hội nghị: 11. Do Thi Hong Hai and Phan Van Nham, Effects of phonons in the exci- tonic insulator in the 2D extended Falicov-Kimball model, 41th National Conference on Theoretical Physics, Nha Trang, 1 – 4 August 2016. 12. Do Thi Hong Hai and Phan Van Nham, Excitonic condensation phase diagram in the extended Falicov-Kimball model with electron – phonon interaction, 42th National Conference on Theoretical Physics, Can Tho, 31 July – 3 August, 2017. 13. Do Thi Hong Hai and Phan Van Nham, Phase diagram of excitonic con- densation state in transition metal dichalcogenides, 43th National Con- ference on Theoretical Physics, Quy Nhon, 30 July – 2 August, 2018. 113 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] S. De Palo, F. Rapisarda, and G. Senatore. Excitonic condensation in a symmetric electron-hole bilayer. Phys. Rev. Lett., 88:206401, 2002. [2] P. B. Littlewood, P. R. Eastham, J. M. J. Keeling, F. M. Marchetti, B. D. Simons, and M. H. Szymanska. Models of coherent exciton condensation. J. Phys. Condens. Matter, 16:S3597, 2004. [3] M. Crisana and I. Tifreaab. Excitonic condensation in quasi-two- dimensional systems. Physics Letters A, 346:310–314, 2005. [4] Y. Tomio, K. Honda, and T. Ogawa. Excitonic BCS-BEC crossover at finite temperature: Effects of repulsion and electron-hole mass difference. Phys. Rev. B, 73:235108, 2006. [5] F. X. Bronold and H. Fehske. Possibility of an excitonic insulator at the semiconductor-semimetal transition. Phys. Rev. B, 74:165107, 2006. [6] B. Hu¨lsen, F. X. Bronold, H. Fehske, and K. Yonemitsu. Phase diagram of the excitonic insulator. Physica B: Condensed Matter, 378-380:267–268, 2006. [7] D. Ihle, M. Pfafferott, E. Burovski, F. X. Bronold, and H. Fehske. Bound state formation and nature of the excitonic insulator phase in the extended Falicov-Kimball model. Phys. Rev. B, 78:193103, 2008. [8] C.-H. Zhang and Y. N. Joglekar. Excitonic condensation of massless fermions in graphene bilayers. Phys. Rev. B, 77:233405, 2008. [9] C. Monney, H. Cercellier, F. Clerc, C. Battaglia, E. F. Schwier, C. Didiot, M. G. Garnier, H. Beck, P. Aebi, H. Berger, L. Forró, and L. Patthey. Spon- taneous exciton condensation in 1T -TiSe2: BCS-like approach. Phys. Rev. B, 79:045116, 2009. 114 [10] C. Monney, E. F. Schwier, M. G. Garnier, N. Mariotti, C. Didiot, H. Cercel- lier, J. Marcus, H. Berger, A. N. Titov, H. Beck, and P. Aebi. Probing the exciton condensate phase in 1T -TiSe2 with photoemission. New J. Phys., 12:125019, 2010. [11] C. Monney, C. Battaglia, H. Cercellier, P. Aebi, and H. Beck. Exciton con- densation driving the periodic lattice distortion of 1T -TiSe2. Phys. Rev. Lett., 106:106404, 2011. [12] G. Monney, C. Monney, B. Hildebrand, P. Aebi, and H. Beck. Impact of electron-hole correlations on the 1T -TiSe2 electronic structure. Phys. Rev. Lett., 114:086402, 2015. [13] J. Kunesˇ. Excitonic condensation in systems of strongly correlated electrons. Journal of Physics: Condensed Matter, 27:33, 2015. [14] V.-N. Phan, K. W. Becker, and H. Fehske. Exciton condensation due to electron-phonon interaction. Phys. Rev. B, 88:205123, 2013. [15] N. V. Phan, K. W. Becker, and H. Fehske. Spectral signatures of the BCS- BEC crossover in the excitonic insulator phase of the extended Falicov- Kimball model. Phys. Rev. B, 81:205117, 2010. [16] N. V. Phan, H. Fehske, and K. W. Becker. Excitonic resonances in the 2D extended Falicov-Kimball model. Europhys. Lett., 95:17006, 2011. [17] B. Zenker, D. Ihle, F. X. Bronold, and H. Fehske. Slave-boson field fluctu- ation approach to the extended Falicov-Kimball model: Charge, orbital, and excitonic susceptibilities. Phys. Rev. B, 83:235123, 2011. [18] B. Zenker, D. Ihle, F. X. Bronold, and H. Fehske. Electron-hole pair conden- sation at the semimetal-semiconductor transition: A BCS-BEC crossover scenario. Phys. Rev. B, 85:121102(R), 2012. [19] B. Zenker, H. Fehske, H. Beck, C. Monney, and A. R. Bishop. Chiral charge order in 1T -TiSe2: Importance of lattice degrees of freedom. Phys. Rev. B, 88:075138, 2013. [20] B. Zenker, D. Ihle, F. X. Bronold, and H. Fehske. On the existence of the excitonic insulator phase in the extended Falicov-Kimball model: a SO(2)- invariant slave-boson approach. Phys. Rev. B, 81:115122, 2010. 115 [21] B. Zenker, H. Fehske, and H. Beck. Fate of the excitonic insulator in the presence of phonons. Phys. Rev. B, 90:195118, 2014. [22] T. Kaneko, T. Toriyama, T. Konishi, and Y. Ohta. Orthorhombic-to- monoclinic phase transition of Ta2NiSe5 induced by the Bose-Einstein con- densation of excitons. Phys. Rev. B, 87:035121, 2013. [23] T. Kaneko, T. Toriyama, T. Konishi, and Y. Ohta. Erratum: Orthorhombic- to-monoclinic phase transition of Ta2NiSe5 induced by the Bose-Einstein condensation of excitons. Phys. Rev. B, 87:199902, 2013. [24] T. Kaneko, S. Ejima, H. Fehske, and Y. Ohta. Exact-diagonalization study of exciton condensation in electron bilayers. Phys. Rev. B, 88:035312, 2013. [25] T. Kaneko, B. Zenker, H. Fehske, and Y. Ohta. Competition between ex- citonic charge and spin density waves: Influence of electron-phonon and Hund’s rule couplings. Phys. Rev. B, 92:115106, 2015. [26] K. Seki, R. Eder, and Y. Ohta. BCS-BEC crossover in the extended Falicov- Kimball model: Variational cluster approach. Phys. Rev. B, 84:245106, 2011. [27] K. Seki, Y. Wakisaka, T. Kaneko, T. Toriyama, T. Konishi, T. Sudayama, N. L. Saini, M. Arita, H. Namatame, M. Taniguchi, N. Katayama, M. No- hara, H. Takagi, T. Mizokawa, and Y. Ohta. Excitonic Bose-Einstein con- densation in Ta2NiSe5 above room temperature. Phys. Rev. B, 90:155116, 2014. [28] D. Snoke and G. M. Kavoulakis. Bose-Einstein condensation of excitons in Cu2O: Progress over 30 years. Rep. Prog. Phys., 77:116501, 2014. [29] M. Combescot and S. Y. Shiau. Excitons and Cooper Pairs: Two Composite Bosons in Many-Body Physics. Oxford University Press, NewYork, 2016. [30] B. Debnath, Y. Barlas, D. Wickramaratne, M. R. Neupane, and R. K. Lake. Exciton condensate in bilayer transition metal dichalcogenides: strong cou- pling regime. Phys. Rev. B, 96:174504, 2017. [31] K. Hamada, T. Kaneko, S. Miyakoshi, and Y. Ohta. Excitonic insulator state of the extended Falicov–Kimball model in the cluster dynamical impurity approximation. Journal of the Physical Society of Japan, 86:074709, 2017. 116 [32] K. Domon, T. Yamada, and Y. O¯no. Excitonic phase diagram of the quasi-one-dimensional three-chain Hubbard model for semiconducting and semimetallic Ta2NiSe5. Journal of the Physical Society of Japan, 87:054701, 2018. [33] G. Wang, A. Chernikov, M. M. Glazov, T. F. Heinz, X. Marie, T. Amand, and B. Urbaszek. Colloquium: Excitons in atomically thin transition metal dichalcogenides. Rev. Mod. Phys., 90:021001, 2018. [34] P. Wachter. Exciton condensation in an intermediate valence compound: TmSe0.45Te0.55. Solid State Commun., 118:645, 2001. [35] P. Wachter, B. Bucher, and J. Malar. Possibility of a superfluid phase in a Bose condensed excitonic state. Phys. Rev. B, 69:094502, 2004. [36] P. Wachter, A. Jung, and F. Pfuner. Exciton condensation in intermediate valent Sm0.90La0.10S. Physics Letters A, 359:528–533, 2006. [37] H. Cercellier, C. Monney, F. Clerc, C. Battaglia, L. Despont, M. G. Garnier, H. Beck, P. Aebi ans L. Patthey, H. Berger, and L. Forró. Evidence for an excitonic insulator phase in 1T -TiSe2. Phys. Rev. Lett., 99:146403, 2007. [38] C. Monney, E. F. Schwier, M. G. Garnier, N. Mariotti, C. Didiot, H. Beck, P.Aebi, C. Cercellier, J. Marcus, C. Battaglia, H. Berger, and A. N. Titov. Temperature-dependent photoemission on 1T -TiSe2: Interpretation within the exciton condensate phase model. Phys. Rev. B, 81:155104, 2010. [39] K. Rossnagel, L. Kipp, and M. Skibowski. Charge-density-wave phase tran- sition in 1T -TiSe2: Excitonic insulator versus band-type Jahn-Teller mecha- nism. Phys. Rev. B, 65:235101, 2002. [40] T. E. Kidd, T. Miller, M. Y. Chou, and T.-C. Chiang. Electron-hole coupling and the charge density wave transition in TiSe2. Phys. Rev. Lett., 88:226402, 2002. [41] K. Yoshioka, E. Chae, and M. Kuwata-Gonokami. Transition to a Bose–Einstein condensate and relaxation explosion of excitons at sub- Kelvin temperatures. Nature Commun., 2:328, 2011. 117 [42] H. Stolz, R. Schwartz, F. Kieseling, S. Som, M. Kaupsch, S. Sobkowiak, D. Semkat, N. Naka, T. Koch, and H. Fehske. Condensation of excitons in Cu2O at ultracold temperatures: experiment and theory. New J. Phys., 14:105007, 2012. [43] Y. Wakisaka, T. Sudayama, K. Takubo, T. Mizokawa, M. Arita, H. Na- matame, M. Taniguchi, N. Katayama, M. Nohara, and H. Takagi. Excitonic insulator state in Ta2NiSe5 probed by photoemission spectroscopy. Phys. Rev. Lett., 103:026402, 2009. [44] Y. Wakisaka, T. Sudayama, K. Takubo, T. Mizokawa, N. Saini, M. Arita, H. Namatame, M. Taniguchi, N. Katayama, M. Nohara, and H. Takagi. Pho- toemission spectroscopy of Ta2NiSe5. J. Supercond. Nov. Magn, 25:1231, 2012. [45] A. Kogar, M. S. Rak, S. Vig, A. A. Husain, F. Flicker, Y. I. Joe, L. Venema, G. J. MacDougall, T. C. Chiang, E. Fradkin, J. van Wezel, and P. Abba- monte. Signatures of exciton condensation in a transition metal dichalco- genide. Science, 358:1314, 2017. [46] S. A. Moskalenko and D. W. Snoke. Bose-Einstein Condensation of Exci- tons and Biexcitons. Cambridge Univ. Press, Cambridge, 2000. [47] E. Hanamura and H. Haug. The structure of electronic excitation levels in insulating crystals. Physics Reports, 33:209, 1977. [48] H. Bruus and K. Flensberg. Many-body quantum theory in Condensed mat- ter physics. Oxford University Press, New York, 2004. [49] M. P. Marder. Condensed Matter Physics. John Wiley & Sons, New Jersey, 1999. [50] J. M. Blatt, K. W. Bo¨er, and W. Brandt. Bose-Einstein condensation of excitons. Phys. Rev., 126:1691, 1962. [51] N. F. Mott. The transition to the metallic state. Philos. Mag., 6:287, 1961. [52] R. Knox. In F. Seitz and D. Turnbull, editors, Solid State Physics, page Suppl. 5 p. 100. Academic Press, New York, 1963. 118 [53] W. Kohn. Metals and insulators. In C. de Witt and R. Balian, editors,Many Body Physics. Gordon & Breach, New York, 1968. [54] B. I. Halperin and T. M. Rice. In F. Seitz, D. Turnbull, and H. Ehrenreich, editors, Solid State Physics, volume 21, page 115. Academic, New York, 1968. [55] J. Neuenschwander and P. Wachter. Pressure-driven semiconductor-metal transition in intermediate-valence TmSe1−xTex and the concept of an exci- tonic insulator. Phys. Rev. B, 41:12693, 1990. [56] B. Bucher, P. Steiner, and P. Wachter. Excitonic insulator phase in TmSe0.45Te0.55. Phys. Rev. Lett., 67:2717, 1991. [57] J. Bardeen, L. N. Cooper, and J. R. Schrieffer. Theory of superconductivity. Phys. Rev., 108:1175, 1957. [58] J. Bardeen, L. N. Cooper, and J. R. Schrieffer. Microscopic theory of super- conductivity. Phys. Rev., 106:162, 1957. [59] H. Watanabe, K. Seki, and S. Yunoki. Charge-density wave induced by combined electron-electron and electron-phonon interactions in 1T -TiSe2: A variational Monte Carlo study. Phys. Rev. B, 91:205135, 2015. [60] J. Frenkel. On the transformation of light into heat in solids. Phys. Rev., 37:17;1276, 1931. [61] N. W. Ashcroft and N. D. Mermin. Solid State Physics. Brooks Cole, 1976. [62] G. H. Wannier. The structure of electronic excitation levels in insulating crystals. Phys. Rev., 52:191, 1937. [63] J. F. Annett. Superconductivity, Superfluids and Condensates. Oxford Uni- versity Press, New York, 2004. [64] W. Kohn and D. Sherrington. Two kinds of bosons and Bose condensates. Rev. Mod. Phys., 42:1, 1970. [65] F. X. Bronold, H. Fehske, and G. Ro¨pke. Excitonic versus electron-hole liquid phases in Tm[Se,Te] compounds. J. Phys. Soc. Jpn. Suppl. A, 76:27, 2007. 119 [66] P. Farkasˇovský. Hartree-Fock study of electronic ferroelectricity in the Falicov-Kimball model with f−f hopping. Phys. Rev. B, 77:155130, 2008. [67] C. D. Batista, J. E. Gubernatis, J. Boncˇa, and H. Q. Lin. Intermediate cou- pling theory of electronic ferroelectricity. Phys. Rev. Lett., 92:187601, 2004. [68] J. van Wezel, P. Nahai-Williamson, and S. S. Saxena. An alternative in- terpretation of recent ARPES measurements on TiSe2. Europhys. Lett., 89:47004, 2010. [69] L. V. Butov, C. W. Lai, A. L. Ivanov, A. C. Gossard, and D. S. Chemla. Towards Bose-Einstein condensation of excitons in potential traps. Nature, 417:47, 2002. [70] A. Altland and B. Simons. Condensed Matter Field Theory. Cambridge University Press, Cambridge, 2010. [71] A. Georges, G. Kotliar, W. Krauth, and M. J. Rozenberg. Dynamical mean- field theory of strongly correlated fermion systems and the limit of infinite dimensions. Rev. Mod. Phys., 68:13, 1996. [72] D. Vollhardt, K. Byczuk, and M. Kollar. Dynamical mean-field theory. preprint, 2011. [73] L. P. Kadanoff. More is the same; phase transitions and mean field theories. J. Stat. Phys., 137:777, 2009. [74] J. Hubbard. Electron correlations in narrow energy bands. Proc. Roy. Soc. London, Ser. A, 276:238, 1963. [75] M. C. Gutzwiller. Effect of correlation on the ferromagnetism of transition metals. Phys. Rev. Lett., 10:159, 1963. [76] P. Coleman. Introduction to Many-Body Physics. Cambridge University Press, Cambridge, 2015. [77] J. Sólyom. Fundamental of the physics of solids, Volume 3. Springer-Verlag, Berlin, 2010. [78] N. N. Bogoliubov, V. V. Tolmachev, and D. V. Shirkov. New Method in the Theory of Superconductivity. Consultants Bureau, New York, 1959. 120 [79] D. Jérome, T. M. Rice, and W. Kohn. Excitonic Insulator. Physical Review, 158:462, 1967. [80] N. Tsuda, K. Nasu, A. Yanase, and K. Siratori. Electronic Conduction in Oxides. Springer-Verlag, Berlin, 1991. [81] R. Peierls. Quantum theory of solids. Oxford University Press, Oxford, 1955. [82] F. J. Di Salvo, D. E. Moncton, and J. V. Waszczak. Electronic properties and superlattice formation in the semimetal TiSe2. Phys. Rev. B, 14:4321, 1976. [83] P. Wachter and B. Bucher. Exciton condensation and its influence on the specific heat. Physica B, 408:51, 2013. [84] Y. Yoshida and K. Motizuki. Electron lattice interaction and lattice instabil- ity of 1T -TiSe2. J. Phys. Soc. Japan, 49:898, 1980. [85] N. Suzuki, A. Yamamoto, and K. Motizuki. Microscopic theory of the CDW state of 1T -TiSe2. J. Phys. Soc. Japan, 54:4668, 1985. [86] M. Holt, P. Zschack, H. Hong, M. Y. Chou, and T. C. Chiang. X-Ray studies of phonon softening in TiSe2. Phys. Rev. Lett., 86:3799, 2001. [87] F. Weber, S. Rosenkranz, J.-P. Castellan, R. Osborn, G. Karapetrov, R. Hott, R. Heid, K.-P. Bohnen, and A. Alatas. Electron-phonon coupling and the soft phonon mode in TiSe2. Phys. Rev. Lett., 107:266401, 2011. [88] A. Zunger and A. J. Freeman. Band structure and lattice instability of TiSe2. Phys. Rev. B, 17:1839, 1978. [89] B. I. Halperin and T. M. Rice. Possible anomalies at a semimetal- semiconductor transistion. Rev. Mod. Phys., 40:755, 1968. [90] T. Holstein. Studies of polaron motion. Part I. The molecular-crystal model. Ann. Phys. (N.Y.), 8:325, 1959. [91] T. Holstein. Studies of polaron motion. Part II. The “small” polaron. Ann. Phys. (N.Y.), 8:343, 1959. 121 [92] H. Fro¨hlich. Interaction of electrons with lattice vibrations. Proc. R. Soc. London A, 215:291, 1952. [93] G. Gru¨ner. Density Waves in Solids. Addison-Wesley Publishing Company, 1994. [94] V. M. Agranovich and A. A. Maradudinl. Modern problems in condensed matter sciences. North-Holland, The Netherlands, 1989. [95] H. Min, R. Bistritzer, J. J. Su, and A. H. MacDonald. Room-temperature superfluidity in graphene bilayers. Phys. Rev. B, 78:121401(R), 2008. [96] N. V. Phan and H. Fehske. Coulomb interaction effects in graphene bilayers: electron-hole pairing and plasmaron formation. New J. Phys., 14:075007, 2012. [97] J. M. Kosterlitz and D. J. Thouless. Ordering, metastability and phase tran- sitions in two-dimensional systems. J. Phys. C, 6:1181, 1973. [98] L. M. Falicov and J. C. Kimball. Simple model for semiconductor-metal transitions: SmB6 and transition-metal oxides. Phys. Rev. Lett., 22:997, 1969. [99] R. Ramirez, L. M. Falicov, and J. C. Kimball. Metal-insulator transitions: A simple theoretical model. Phys. Rev. B, 2:3383, 1970. [100] C. D. Batista. Electronic Ferroelectricity in the Falicov-Kimball Model. Phys. Rev. Lett., 89:166403, 2002. [101] P. M. R. Brydon. Slave-boson theory of the extended Falicov-Kimball model. Phys. Rev. B, 77:045109, 2008. [102] D. N. Zubarev. Double-time Green functions in statistical physics. Usp. Fiz. Nauk, 71:71, 1960. [103] G. D. Mahan. Many-particle physics. Kluwer Academic/Plenum Publishers, New York, 2000. 122