Khóa luận Ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ sóng điều hòa bậc cao

theo các bậc tần số của nó. Thậm chí với thang logarit thì miền phẳng cũng thay đổi theo bậc HHG, chính hình dáng những lồi lõm trên miền này mang lại thông tin cấu trúc của nguyên tử, phân tử mà ta muốn khảo sát. Ngoài việc sử dụng mô hình ba bước Lewenstein, chúng ta còn có một hướng tiếp cận khác để tính toán cường độ HHG đó là giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho hệ nguyên tử, phân tử. 1.4 Phương pháp giải Schrödinger phụ thuộc thời gian tính HHG Phương trình Schrödinger mô tả sự biến đổi trạng thái của một hệ lượng tử theo thời gian được đưa ra bởi Erwin Schrödinger vào năm 1926 có dạng 20 ( , ) ˆ ( , )ti H t t ∂Ψ = Ψ ∂ r r . (1.2) Để đơn giản, trong luận văn này, chúng tôi sử dụng hệ đơn vị nguyên tử e(m = e = 1)= . Phương trình Schrödinger của phân tử một điện tử chuyển động trong trường thế Coulomb và thế laser phụ thuộc thời gian được mô tả như sau: 2ˆ( , ) ( , ) ( , ) 2 ti V t t t  ∂Ψ = + Ψ ∂   r p r r (1.3) trong đó pˆ là toán tử động lượng, ( , )V tr bao gồm thế Coulomb ( )CV r và thế tương tác với trường laser (1.4) với ( )tE là vectơ cường độ điện trường của laser được xác định bởi (1.1). Nghiệm của phương trình (1.3) có dạng: 2 0 ˆ ( , ) exp ( , ) ( , ) 2 o t t t i V t dt t    Ψ = − + Ψ       ∫ pr r r (1.5) trong đó 0( , )tΨ r là hàm sóng ban đầu của phân tử chuyển động trong trường thế Coulomb khi chưa có laser tác dụng, được xác định bằng cách giải phương trình Schrödinger dừng 2 0 0 ˆ ( ) ( , ) ( , ) 2 C V t E t   + Ψ = Ψ    p r r r (1.6) bằng phương pháp thời gian ảo. Đây là một phương pháp được sử dụng để giải chính xác bằng số phương trình Schrödinger dừng. Nhóm chúng tôi đã kiểm tra, khẳng định tính hiệu quả của phương pháp này trong nhiều dạng thế khác nhau của hệ lượng tử với tốc độ hội tụ nhanh và công bố kết quả trong công trình [2]. Tiếp theo, để thu được hàm sóng ( , )tΨ r mô tả trạng thái của phân tử tại thời điểm bất kì từ biểu thức (1.5), chúng ta sử dụng phương pháp tách toán tử (split-operator ( , ) . ( )LV t t=r r E 21 method). Đây là một phương pháp được sử dụng rộng rãi từ những năm 80 của thế kỉ XX, được công bố bởi Feit, Fleck và Steiger (1982) [9] để giải quyết các bài toán giải TDSE cho chuyển động của nguyên tử, phân tử trong trường thế năng phụ thuộc thời gian ( , )V tr [10]. Sau đây, chúng tôi sẽ trình bày ý tưởng chính của phương pháp. Nếu ta chọn 0t rất gần t nghĩa là dt rất nhỏ thì lúc này phương trình (1.5) trở thành 2 0 0 ˆ ( , ) exp ( ) ( , ) 2 C t i V t t    Ψ ≈ − + ∆ Ψ       pr r r , (1.7) trong đó . Ta dễ dàng tách vế phải của phương trình trên thành tích của ba toán tử bằng cách sử dụng công thức Zassenhaus [11]. Để đơn giản, chúng ta chọn thời điểm ban đầu 0t = , từ đó phương trình (1.7) được viết lại như sau 2 3ˆ( , ) exp ( , ) exp exp ( , ) ( ,0) ( ) 2 2 2 i t i t i tt V t V t O t∆ ∆ ∆     Ψ ≈ − − − Ψ + ∆           r r p r r (1.8) 2ˆ( , ) exp ( , ) exp exp ( , ) ( ,0) 2 2 2 i t i t i tt V t V t∆ ∆ ∆     Ψ ≈ − − − Ψ           r r p r r (1.9) Trong biểu thức (1.8), sự sai lệch nhỏ gây ra bởi vô cùng bé có thể được bỏ qua nếu chọn đủ bé. Cách tách như trên cho phép chúng ta dễ dàng tác dụng lần lượt các toán tử thế năng và toán tử xung lượng lên hàm sóng nhờ các phép biến đổi Fourier xuôi và ngược. Để thu được giá trị của ( , )tΨ r , ta cần thực hiện năm bước cụ thể như sau: Bước 1: Tác dụng toán tử lên hàm sóng ( ,0)Ψ r bằng cách thực hiện phép nhân hai hàm sóng trong không gian tọa độ. ( ,0) exp ( , ) ( ,0) 2 i t V t∆ Φ = − Ψ   r r r . (1.10) 0t t t∆ = − 3( )O t∆ t∆ exp ( , ) 2 i t V t∆ −   r 22 Bước 2: Thực hiện phép biến đổi Fourier xuôi để chuyển hàm sóng về không gian xung lượng. ( ,0) [ ( ,0)] ( ,0) iFFT e d +∞ − −∞ Φ = Φ = Φ∫ prp r r r . (1.11) Bước 3: Tác dụng toán tử lên hàm sóng bằng cách thực hiện phép nhân hai hàm sóng trong không gian xung lượng. . (1.12) Bước 4: Thực hiện phép biến đổi Fourier ngược để chuyển hàm sóng về không gian tọa độ. ( ) 1 3 1( , ) [ ( , )] ( , ) 2 it FFT t t e d π +∞− −∞ Φ = Φ = Φ∫ prr p p p  . (1.13) Bước 5: Tiếp tục tác dụng toán tử lên hàm sóng ( , )tΦ r bằng cách thực hiện phép nhân hai hàm sóng trong không gian tọa độ. ( , ) exp ( , ) ( , ) 2 i tt V t t∆ Ψ ≈ − Φ   r r r . (1.14) Sau năm bước thực hiện, thu được hàm sóng trong không gian tọa độ tại thời điểm t t= ∆ và quá trình này được lặp đi lặp lại N lần để xác định hàm sóng tại thời điểm t N t= ∆ cần xét cho chuyển động của nguyên tử, phân tử. Khi đã tìm thấy trạng thái của hệ nguyên tử, phân tử, ta có thể tính toán phổ HHG như trong công trình [1], [7] từ các vectơ gia tốc lưỡng cực . Theo đó, các tác giả cũng đã chỉ ra rằng mặc dù việc tính toán cường độ HHG từ mô-men lưỡng cực , thực chất là trị trung bình của toán tử tọa độ theo thời gian, đã được sử dụng rất phổ biến nhưng hướng tính toán trực tiếp từ các phân tử vẫn đáng tin cậy nhất, cho giá trị chính xác hơn [8]. ( ,0)Φ r 2ˆexp 2 i t∆ −   p ( ,0)Φ p 2ˆ( , ) exp ( ,0) 2 i tt ∆ Φ = − Φ   p p p  ( , )tΦ p exp ( , ) 2 i t V t∆ −   r ( , )tΨ r ( ) ( )t t=a d ( )t =d r ( )ta 23 Từ định lý Ehrenfest, gia tốc lưỡng cực được biểu diễn như sau (1.15) (1.16) . (1.17) Thực hiện phép biến đổi Fourier để chuyển gia tốc lưỡng cực từ không gian thời gian ( )ta sang không gian tần số . (1.18) Cường độ HHG sau đó sẽ được tính toán bằng . (1.19) 2 2( ) ( ) dt t dt = =a d r ( , ) ( , ) ( , )t V t t= − Ψ ∇ Ψr r r ( , ) ( ) ( ) ( , )Ct V t t= − Ψ ∇ + Ψr r E r ( )A ω ( ) ( ) i tA t e dtωω −= ∫a 22( ) ( ) ( ) i tS A t e dtωω ω −= = ∫a 24 Chương 2 Quá trình phát xạ HHG của 2H+ Dựa trên cơ sở nền tảng lý thuyết đã trình bày ở chương một, chúng tôi sẽ áp dụng vào một trường hợp cụ thể trong chương hai: xét cho phân tử một điện tử đơn giản là ion phân tử 2H + chuyển động một chiều trong điện trường thay đổi theo thời gian của laser cường độ cao xung cực ngắn. Để khảo sát ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ HHG của 2H + , chúng tôi xét hai trường hợp: hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động. Đầu tiên, chúng tôi trình bày các bước để xác định trạng thái ban đầu của hệ ion phân tử 2H + khi chưa tương tác với trường laser. Điều này rất có ý nghĩa, bởi vì nó được xem như điều kiện đầu của bài toán. Sau đó, chúng tôi cho hệ tương tác với trường laser ngoài thay đổi theo thời gian để hệ phát xạ HHG. Việc mô tả hàm sóng ở thời điểm bất kì sau tương tác sẽ giúp ta tính toán được cường độ HHG phát ra của hệ ion phân tử 2H + . Như đã giới hạn ở trên, sự tiếp cận đơn giản nhất với các hệ lượng tử chính là xem xét mô hình hóa một chiều của ion phân tử 2H + . Hình 2.1 Mô hình ion phân tử 2H + một chiều. Chọn hệ tọa độ khối tâm với gốc O tại trung điểm của khoảng cách liên hạt nhân R . x là tọa độ điện tử trên trục nối hai tâm hạt nhân và M là khối lượng hạt nhân nguyên tử hidro 1836 au . 25 2.1 Gần đúng Born-Oppenheimer (BO) cho 2H + Trong quá trình tính toán vật lý, việc giải phương trình Schrödinger để tìm hàm sóng mô tả chính xác trạng thái của một hệ lượng tử ở cấp độ vi mô bao gồm cả điện tử và hạt nhân dao động là vô cùng khó khăn. Vì thế, ta cần sử dụng một phép gần đúng để đơn giản hóa việc tính toán mà vẫn bảo đảm kết quả đạt độ chính xác có thể chấp nhận được. Trong giai đoạn đầu của cơ học lượng tử, phép gần đúng BO được công bố bởi Oppenheimer J. R. và Born M. (1927). Xét hệ ion phân tử 2H + khi chưa tương tác với trường ngoài. Sự tương tác chỉ là tương tác Coulomb giữa điện tử và hai hạt nhân. Phương trình Schrödinger khi đó có dạng như sau ˆ ˆ ( , ) ( , )e n ne nnT T V V x R E x R + + + Ψ = Ψ  , (2.1) trong đó E và ( , )x RΨ là năng lượng và hàm sóng của cả hệ, phụ thuộc vào vị trí của các điện tử và hạt nhân. ˆ ˆ, , ,e n ne nnT T V V lần lượt là các toán tử động năng của điện tử, động năng của hạt nhân, thế năng tương tác giữa hạt nhân và điện tử, thế năng tương tác giữa hạt nhân và hạt nhân, được xác định cụ thể như sau: 2 2 1ˆ 2 eT x ∂ = − ∂ , (2.2) 2 22 2 2 1 1 1ˆ 2 n i i T M MR R= ∂ ∂ = − = − ∂ ∂∑ (khối lượng hai hạt nhân bằng nhau), (2.3) 1 1 1( ) 2 2 ne nn CV x V V R R Rx x = + = − − + − + . (2.4) Ý tưởng chính của phép gần đúng BO là đơn giản hóa việc giải phương trình Schrödinger của một hệ gồm điện tử và hạt nhân bằng cách tách hai chuyển động này độc lập nhau. Đầu tiên các hạt nhân xem như cố định và điện tử sẽ chuyển động trong trường tạo bởi hạt nhân và các điện tử khác, giá trị năng lượng thu được ứng với một cấu hình hạt nhân cụ thể. Bằng cách thay đổi cấu hình hạt nhân ta sẽ thu được giá trị năng lượng 26 của hệ với tất cả cấu hình khả dĩ của hạt nhân. Tập hợp tất cả các giá trị năng lượng ứng với cấu hình hạt nhân được xem như một trường thế năng. Sau đó, hạt nhân sẽ chuyển động trong chính trường thế này. Để tách được như vậy đòi hỏi chuyển động của hạt nhân phải đủ chậm so với điện tử. Thật vậy, do khối lượng của hạt nhân lớn hơn điện tử khoảng 1836 lần nên chúng ta có thể xem hạt nhân gần như “đứng yên” so với chuyển động của điện tử. Về cơ bản, phép gần đúng BO cho phép chúng ta tách hàm sóng toàn phần của cả hệ thành tích của hai hàm sóng riêng biệt: hàm sóng điện tử và hàm sóng hạt nhân. ( ) ( ), , ( ) ex R x R RχΨ = Ψ . (2.5) Gần đúng BO rất đáng tin cậy khi điện tử ở trạng thái cơ bản và ít tin cậy hơn ở những trạng thái kích thích khác. Thật vậy, phép gần đúng này chỉ áp dụng khi trạng thái điện tử được tách biệt tốt, tức là độ dịch chuyển của hạt nhân không làm ảnh hưởng đến bản chất trạng thái điện tử. 2.2 HHG của 2H + khi chưa xét tới dao động hạt nhân Trong phần này, để xác định phổ HHG của ion phân tử 2H + ta bỏ qua dao động của hạt nhân, nghĩa là các tính toán được giới hạn trong xấp xỉ cố định vị trí hai hạt nhân ( )R R const= = và chỉ cho điện tử chuyển động trong trường laser (trường hợp hạt nhân dao động sẽ được xem xét trong phần sau). Đầu tiên chúng ta cần xác định trạng thái ban đầu của hệ khi chưa tương tác với laser. Phương trình Schrödinger dừng cho một điện tử chuyển động có dạng ( ) ( ) ( )ˆ ( ) , ,0 , ,0e CT V x x R E x R+ Ψ = Ψ , (2.6) với ( )CV x gồm thế tương tác Coulomb giữa điện tử-hạt nhân và hạt nhân-hạt nhân tại vị trí R , được xác định như sau 1 1 1( ) 2 2 CV x RR Rx x = − − + − + . (2.7) 27 Kết quả thu được chính là hàm sóng ban đầu của hệ ở trạng thái cơ bản của điện tử ( ), ,0x RΨ . Khi đã biết điều kiện đầu, ta cho hệ tương tác với trường laser biến thiên theo thời gian với các thông số thích hợp. Lúc này, quá trình phát xạ HHG xảy ra. Điện tử chuyển động bị ion hóa xuyên hầm ra khỏi rào thế Coulomb bị biến dạng bởi trường laser khi tương tác (Hình 1.3), được tăng tốc trong miền liên tục bởi trường laser trong nửa chu kì đầu, sau đó bị kéo trở lại trong nửa chu kì sau và tái kết hợp với hạt nhân hidro đứng yên, phát xạ sóng điều hòa thứ cấp với tần số gấp nhiều lần tần số của nguồn laser ban đầu. Lúc này, hàm sóng của cả hệ tại thời điểm khảo sát là ( ), ,x R tΨ và được tính từ hàm sóng ban đầu ( ), ,0x RΨ bằng phương pháp tách toán tử nhờ biểu thức (1.7). Trong đó pˆ là toán tử xung lượng của điện tử, thế năng ( , )V x t bao gồm thế Coulomb và cả thế tương tác với trường laser ( , ) ( )LV x t x t= E được biểu diễn như sau 2ˆ ( , , ) exp ( ) ( ) ( , ,0) 2 C x R t i V x x t t x R    Ψ ≈ − + + Ψ      p E . Vấn đề chúng ta quan tâm lúc này chính là phổ HHG đặc trưng của hệ 2H + khi chưa xét tới dao động của hạt nhân. Muốn vậy, ta cần áp dụng các phương pháp giải số để trích xuất dữ liệu HHG theo công thức (1.19) . Trong đó, gia tốc lưỡng cực ( )ta có mối liên hệ trực tiếp với hàm sóng ( ), ,x R tΨ từ công thức (1.17) là ( ) ( )( ) , , ( ) ( ) , ,Ct x R t V x t x R t= − Ψ ∇ + Ψa E . Như vậy, sau các bước tính toán lý thuyết, chúng ta thu được phổ HHG ứng với một cấu hình xác định của hạt nhân 2H + , phục vụ cho việc so sánh với trường hợp hạt nhân dao động như mục tiêu ban đầu của luận văn. 22( ) ( ) ( ) i tS A t e dtωω ω −= = ∫a 28 2.3 HHG của 2H + khi xét tới dao động hạt nhân Việc xét cấu hình tĩnh của hạt nhân chỉ là một mô tả gần đúng của quá trình ion hóa các phân tử vì thực tế hạt nhân luôn dao động không ngừng. Một bước tiến quan trọng trong các công trình nghiên cứu về quá trình phát xạ HHG của ion phân tử 2H + chính là xét hạt nhân dao động liên tục trong suốt quá trình tương tác với trường laser [13], [14]. Sau đây, chúng tôi sẽ trình bày các bước cụ thể để trích xuất giá trị cường độ HHG trong quá trình phát xạ đó. Trạng thái đầu của hệ khi chưa tương tác với laser được xác định từ phương trình Schrödinger dừng và chú ý rằng Hamiltonian lúc này có thêm toán tử động năng của hạt nhân là ˆnT , khác với trường hợp trước. ( ) ( ) ( )ˆ ˆ ( ) , ,0 , ,0e n CT T V x x R E x R+ + Ψ = Ψ , (2.8) với ( ), ,0x RΨ và E là hàm sóng ban đầu và năng lượng tổng cộng và của cả hệ dao động. Áp dụng phép gần đúng BO, dễ dàng tách hàm sóng của ion phân tử 2H + ( ), ,0x RΨ ra thành tích của hàm sóng hạt nhân ( )Rχ và hàm sóng điện tử ở trạng thái cơ bản ( ),e x RΨ theo (2.5) và thu được biểu thức tính ( ) ( ), ,0 , ( )ex R x R RχΨ = Ψ . (2.9) Thế (2.9) vào (2.8), bỏ qua các thành phần có chứa khối lượng hạt nhân rất lớn ở mẫu1 và rút gọn ta được: ( ) ( ) ( ) ( )ˆ ˆ( ) ( ) ( ), ( ) , ,n e Ce e eT R T V R E Rx R x x R x Rχ χ χ+ + =Ψ Ψ Ψ . (2.10) Dễ dàng nhận thấy rằng ( ) ( ) ( )ˆ ( ) , ,( )e C e e eT V x x R x RE R+ Ψ Ψ= (2.11) 1 Xem phụ lục. 29 Chính là phương trình Schrcdinger dừng cho điện tử ứng với một cấu hình hạt nhân cụ thể, đặc trưng bởi khoảng cách R . Thay (2.11) vào (2.10) ta thu được phương trình Schrödinger dừng cho chuyển động của hạt nhân ( ) ( ) ( )ˆ ( )n e R RT E R Eχ χ+ = . (2.12) Tóm lại muốn xác định ( ), ,0x RΨ trong (2.9) thì ta cần tìm hàm sóng điện tử ( ),e x RΨ và hàm sóng hạt nhân ( )Rχ . Bước đầu tiên, ta xét vị trí bất động của hai hạt nhân ở khoảng cách R xác định, giải phương trình (2.11) để tìm hàm sóng điện tử ở trạng thái cơ bản ( ),e x RΨ và trị riêng ( )eE R . Sau đó, cố định hai hạt nhân ở một vị trí khác và việc tính toán được lặp lại để thu được bộ ( ),e x RΨ và ( )eE R tương ứng. Với ( )eE R bao gồm năng lượng của điện tử và thế năng tương tác đẩy của hai hạt nhân ứng với từng cấu hình nhất định của hạt nhân, gọi là đường cong thế năng của ion phân tử 2H + , được chuẩn bị cho bước tiếp theo tìm hàm sóng hạt nhân ( )v Rχ và năng lượng cả hệ vE khi dao động ở bậc dao động v. Kết quả này thu được bằng cách giải phương trình (2.12), với v là số lượng tử đặc trưng cho bậc dao động hạt nhân. Như vậy, sau các bước tính toán, kết quả thu được là hàm sóng điện tử ở trạng thái cơ bản ( ),e x RΨ và hàm sóng hạt nhân ( )v Rχ . Từ (2.9), ta tìm được giá trị hàm sóng ban đầu ( ), ,0x RΨ ứng với mức năng lượng dao động v của ion phân tử 2H + khi chưa tương tác với trường laser. Tương tự như trường hợp xét hạt nhân đứng yên, ta cũng cho hệ tương tác với trường laser cường độ cao xung cực ngắn biến thiên theo thời gian. Sau đó, xác định trạng thái bất kì của hệ sau tương tác bằng phương pháp tách toán tử, 2ˆ ( , , ) exp ( ) ( ) ( , ,0) 2 C x R t i V x x t t x R    Ψ ≈ − + + Ψ      p E . (2.13) Trong đó, pˆ là toán tử xung lượng của hệ 2H + , thế năng Coulomb được xác định như sau 30 1 1 1( ) 2 2 CV x R R Rx x = − − + − + . (2.14) Áp dụng các phương pháp giải số để trích xuất dữ liệu HHG từ biểu thức (1.19), ta sẽ thu được phổ HHG ứng với các bậc dao động hạt nhân v đã chọn . Trong đó, gia tốc lưỡng cực ( )ta có mối liên hệ trực tiếp với hàm sóng ( ), ,x R tΨ từ công thức (1.17) là ( ) ( )( ) , , ( ) ( ) , ,Ct x R t V x t x R t= − Ψ ∇ + Ψa E . Tóm lại, có sự khác biệt về bản chất vật lý trong hai trường hợp chúng tôi vừa trình bày đó là khi chưa xét tới dao động hạt nhân, hàm sóng ban đầu chỉ là hàm sóng của điện tử và sau khi tương tác với trường laser thì điện tử xuyên hầm và trở lại kết hợp với hạt nhân đứng yên. Còn khi đã xét hạt nhân dao động thì hàm sóng ban đầu bao gồm cả hàm sóng điện tử và hạt nhân, HHG phát ra là do sự quay trở lại kết hợp của điện tử với hạt nhân dao động liên tục trong trường laser. 22( ) ( ) ( ) i tS A t e dtωω ω −= = ∫a 31 Chương 3 Kết quả Từ cơ sở lý thuyết và phương pháp tính toán đã nêu rõ ở trên, trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày các kết quả gồm: (i) mô phỏng dạng đường cong thế năng của phân tử nhờ sử dụng gần đúng Born - Oppenheimer cho hệ ion phân tử 2H + dao động, (ii) phổ năng lượng của 2H + ứng với các mức dao động, (iii) phổ HHG ứng với trạng thái hạt nhân cân bằng cố định và hạt nhân dao động, (iv) phổ HHG ứng với năm bậc dao động thấp nhất của hạt nhân. Dựa vào kết quả thu được, chúng tôi tiến hành kiểm tra, phân tích và rút ra một số kết luận chung cho vấn đề liên quan đến ảnh hưởng của dao động hạt nhân lên cường độ HHG ion phân tử 2H + . Bằng cách sử dụng phần mềm ORIGIN 8.1 và source code FORTRAN được xây dựng bởi nhóm nghiên cứu khoa Vật lý trường ĐHSP TPHCM, chúng tôi thu được các kết quả từ các dữ liệu input và tính toán lý thuyết. 3.1 Đường cong thế năng của 2H + Ở chương hai, chúng tôi đã nhắc tới đường cong thế năng phân tử thu được khi giải phương trình Schrödinger dừng cho điện tử tại từng cấu hình xác định của hạt nhân trong gần đúng BO. Sử dụng source code FORTRAN giải số phương trình (2.11) bằng phương pháp thời gian ảo, chúng tôi vẽ được đường cong đó (Hình 3.1). Chú ý rằng thế năng Coulomb lúc này được viết lại thành 2 2 1 1 1( ) 2 2 C RR R V x x a x a = +             − − − + + + , (3.1) với a là hệ số được thêm vào mẫu để tránh điểm phân kì khi giải phương trình nhưng không làm ảnh hưởng đến kết quả. Chúng tôi chọn a = 1 để dạng thế gần đúng nhất với thế năng thực tế của điện tử. 32 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 -0.9 -0.8 -0.7 -0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 Th eá n aên g H 2+ (a u) Khoaûng caùch lieân haït nhaân R (au) Thöïc teá Phöông phaùp thôøi gian aûo Hình 3.1 Đường cong thế năng của ion phân tử 2H + . (- - - -): Kết quả gần đúng thực tế tính toán bằng chương trình GAUSSIAN (------): Kết quả tính toán từ chương trình FORTRAN bằng phương pháp thời gian ảo. Chúng ta cần chú ý đến một số điểm đặc biệt trên đường cong thế năng vẽ từ tập hợp các kết quả được tính toán bằng phương pháp giải số chính xác. Điểm đầu tiên đáng quan tâm chính là cực tiểu năng lượng trên đường cong, tương ứng tại đó cấu hình hạt nhân ổn định nhất. Thật vậy, theo hệ thức bất định Heisenberg thì các phân tử luôn luôn dao động không ngừng ngay cả ở giới hạn nhiệt độ rất thấp ( 0 )T K→ nên năng lượng của hệ 2H + không bao giờ có giá trị 0. Đó là sự khác biệt sâu sắc giữa cơ cổ điển và cơ lượng tử. Như vậy, một cách gần đúng, ta xem như giá trị R ứng với cực tiểu năng lượng chính là khoảng cách cân bằng bền của hai hạt nhân. Trên đường cong thế năng (Hình 3.1), chúng tôi tính được giá trị đó bằng: 2,58eR au≈ và năng lượng nhỏ nhất vào khoảng ( ) 0,78eE R au≈ − . Tiếp theo, ta bắt đầu chú ý tới tập hợp các điểm dọc theo hai bên giá trị cực tiểu năng lượng. Năng lượng tăng đột ngột khi khoảng cách liên hạt nhân nhỏ dần, nguyên nhân là vì khi cố định hai hạt nhân ở những vị trí càng gần nhau thì càng làm xuất hiện lực đẩy vô cùng lớn do hai hạt nhân cùng điện tích dương. Từ biểu thức (2.7), khi cho R → 0 ta chứng minh được giá trị VC (x) sẽ tiến về vô cực, nghĩa là Ee(R) vô cùng lớn. Mặt 33 khác, khi R càng lớn thì năng lượng tiến dần về một giá trị không đổi. Điều này có thể được giải thích như sau: tại các vị trí lân cận Re thì hai hạt nhân vẫn còn liên kết nhau và điện tử vẫn dao động trong hố thế tạo bởi chúng. Nhưng ở những khoảng cách khá xa (từ Rgh ≈ 10,42 au đến R → ∞, Hình 3.1) thì hai hạt nhân mất liên kết, đóng góp của thế năng tương tác giữa hạt nhân và hạt nhân cũng mất đi, năng lượng Ee(R) giờ chỉ còn là năng lượng của điện tử và tiến tới một giá trị bão hòa Ee(Rgh) ≈ -0,67 au. Thông thường, người ta sử dụng phương pháp giải số phương trình Schrödinger dừng để thu được nghiệm là các giá trị năng lượng của điện tử. Tính chính xác của những điểm này phụ thuộc vào lý thuyết mà ta sử dụng để tính toán. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng phương pháp thời gian ảo được xây dựng bằng chương trình FORTRAN để thu nhận đường cong thế năng 2H + theo mô hình lý thuyết (đường liền nét) (Hình 3.1). Bên cạnh đó, chúng tôi cũng tiến hành so sánh với kết quả gần như thực tế được tính toán bằng chương trình GAUSSIAN (đường đứt nét), được biểu diễn trên Hình 3.1. Kết quả so sánh cho thấy giá trị Re ứng với cực tiểu năng lượng trong hai trường hợp có sự chênh lệch (giải số bằng phương pháp thời gian ảo: 2,58eR au≈ và thực tế: 2eR au≈ ), được gây ra bởi hệ số a trong công thức (3.1). Thông thường, giá trị a được chọn sao cho kết quả giải số gần đúng với thực tế nhất. Trong luận văn này chúng tôi chọn a = 1 và nhận thấy hai đường cong thế năng đồng dạng nhau, do đó, chúng tôi hoàn toàn có thể sử dụng đường cong thế năng được tính toán bằng phương pháp thời gian ảo để khảo sát các hiện tượng vật lý của hệ ion phân tử 2H + . Giá trị 2,58eR au≈ xác định trên đường cong này sẽ được sử dụng để tính toán cường độ HHG phát ra trong trường hợp hạt nhân đứng yên cân bằng, chi tiết sẽ trình bày trong các kết quả sau. 3.2 Phổ năng lượng của 2H + ứng với các mức dao động hạt nhân Sử dụng source code FORTRAN giải số phương trình (2.12) bằng phương pháp thời gian ảo. Kết quả thu được là hàm sóng hạt nhân ( )v Rχ và giá trị năng lượng Ev ở những bậc dao động v, đặc trưng cho các mức năng lượng dao động của hai hạt nhân 2H + (Hình 3.2). 34 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 -0.78 -0.76 -0.74 -0.72 -0.70 -0.68 -0.66 Na êng lö ôïn g H 2+ (a .u. ) Baäc dao ñoäng haït nhaân ν Hình 3.2 Phổ năng lượng của 2H + ứng với các mức dao động v. Do tính chất cơ bản của chuyển động một chiều, dao động của hạt nhân bị giới hạn trong hố thế tạo bởi đường cong thế năng (Hình 3.1). Lúc này, năng lượng của hạt nhân thuộc phổ gián đoạn, chỉ nhận những giá trị rời rạc ứng với các bậc dao động v. Các bậc này thường được mô tả bằng cách vẽ một loạt các đường nằm ngang như Hình 3.3 để chỉ ra số lượng hữu hạn các mức năng lượng mà hạt nhân có thể chiếm. Hình 3.3 Các mức năng lượng v của ion phân tử 2H + . 35 Trên thực tế, người ta chỉ tính toán cho các mức năng lượng thấp (v = 0,1,2,3,4) và bỏ qua các mức ở gần đỉnh của hố thế vì rất khó xác định vị trí mà tại đó hai hạt nhân mất trạng thái liên kết. Các kết quả thu được ứng với các bậc dao động như thế không được xem xét một cách thuyết phục bởi vì khi hai hạt nhân mất liên kết thì không có khái niệm bậc dao động hạt nhân [12]. Như vậy, từ kết quả Hình 3.2, chúng tôi nhận thấy năng lượng khả dĩ của ion phân tử là các giá trị gián đoạn trên đường cong thế năng phân tử và càng tăng khi v càng cao. Mặt khác, đồ thị có sự tăng dốc rất nhanh ở những bậc thấp và thoải dần ở những bậc cao, nghĩa là càng lên cao gần đỉnh của rào thế thì các mức năng lượng càng khít nhau (Hình 3.3). Các tính chất này giúp chúng tôi giải thích quy luật thay đổi cường độ HHG phát ra ứng với các bậc dao động thấp và sẽ được trình bày trong các kết quả sau. 3.3 HHG của 2H + ứng với hạt nhân đứng yên và dao động Xét trường hợp lý tưởng, giả sử hai hạt nhân được cố định ở vị trí cân bằng, điện tử ở trạng thái cơ bản và tương tác chùm laser cường độ cao xung cực ngắn. Khi xét cấu hình hạt nhân cố định, chúng tôi chọn khoảng cách liên hạt nhân là 2,58eR au≈ , giá trị được xác định từ kết quả đường cong thế năng đã vẽ ở trên. Đồng thời phổ HHG trong trường hợp này được so sánh với khi hạt nhân dao động ở trạng thái cơ bản ( 0)v = (Hình 3.4). Nguồn laser chúng tôi sử dụng tương tác với hệ có các thông số như sau: cường độ 14 2I 3.10 W/cm= , bước sóng 800 nmλ = và xung laser vào khoảng 13 fs. 36 0 10 20 30 40 50 60 70 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 I = 3.1014 W/cm2, 13 fs, 800 nm dao ñoäng v = 0 ñöùng yeân Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a .u. )) Hình 3.4 Phổ HHG của 2H + khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động (đường liền nét) trong trường laser có cường độ I = 3.1014 W/cm2, xung 13 fs, bước sóng 800 nm. Từ kết quả trên, chúng tôi xét giá trị cường độ HHG phát ra tại nhiều bậc HHG và nhận thấy rằng khi hạt nhân dao động ở bậc 0v = thấp hơn khi hạt nhân cố định ở vị trí cân bằng. Thật vậy, lấy tượng trưng giá trị cường độ HHG tính được ứng với bậc HHG 47 trong miền plateau khi hạt nhân đứng yên vào khoảng 10-4 au và khi hạt nhân dao động là 10-6 au, nghĩa là nhỏ hơn hàng trăm lần. Tiếp tục xét tại một bậc HHG bất kì - bậc 15, cường độ HHG phát ra khi hạt nhân đứng yên lớn hơn khi hạt nhân dao động khoảng 2 lần. Như vậy, sự chênh lệch cường độ HHG giữa hai trạng thái ở các bậc HHG khác nhau là khác nhau. Tuy nhiên, chúng tôi nhận thấy hiện tượng vật lý vẫn không thay đổi: cường độ HHG phát ra khi hạt nhân đứng yên cân bằng lớn hơn khi hạt nhân dao động v = 0. Nhận xét trên hoàn toàn phù hợp với kết quả của Bandrauk và cộng sự được công bố vào năm 2009 trong công trình nghiên cứu về HHG của 2H + , 2H , 2D + , 2D với cấu hình hạt nhân tĩnh và hạt nhân dao động v = 0 [18]. Kết quả trên chỉ có thể được giải thích một cách thuyết phục nhất dựa vào xác suất điện tử tìm thấy hạt nhân sau khi bị kéo trở lại tái kết hợp trong cơ chế phát xạ HHG. Nếu 37 hạt nhân đứng yên thì xác suất va chạm với điện tử sẽ cao hơn khi hạt nhân dao động liên tục quanh vị trí cân bằng. Điều này dẫn đến HHG phát ra trong trường hợp đứng yên sẽ cao hơn. Để chứng minh cho những lý luận trên thì Bandrauk đưa ra công thức cụ thể tính xác suất tìm thấy hạt nhân ở khoảng cách R theo thời gian và kết quả nghiên cứu đã được trình bày rất chi tiết trong công trình [18]. Như vậy, có thể nói chuyển động của hạt nhân đã làm giảm đáng kể hiệu suất phát xạ HHG của ion phân tử 2H + . Tất nhiên, để kết quả thu được có độ tin cậy cao thì chúng tôi tiến hành kiểm tra bằng cách lần lượt thay đổi các thông số laser như cường độ, bước sóng và thời gian phát xung để xem xét sự ảnh hưởng của trường laser bên ngoài vào quá trình phát xạ. Trong Hình 3.5, chúng tôi trình bày các kết quả cho HHG phát ra từ phân tử 2H + khi hạt nhân đứng yên và khi hạt nhân dao động với các bước sóng laser khác nhau. 0 10 20 30 40 50 60 70 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a .u. )) ñöùng yeân dao ñoäng v=0 (a) λ=600nm (b) λ=800nm Baäc HHG Baäc HHG (c) λ=1000nm Hình 3.5 Phổ HHG của 2H + khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động ở bậc v = 0 (đường liền nét) trong trường laser có cường độ 14 2I = 3.10 W/cm , xung 13 fs . Hình (a), (b), (c) ứng với các bước sóng laser lần lượt là 600 nm, 800 nm, 1000 nm. Khi tiến hành thay đổi bước sóng của ánh sáng của laser chiếu vào, chúng tôi quan sát thấy miền phẳng của phổ HHG mở rộng ra (Hình 3.5), điểm dừng cut-off giới hạn ở những bậc HHG cao hơn, hoàn toàn phù hợp với công thức lý thuyết của Krause (1992): max 0 max 0 3,17 3,17 3,17 2 p p p p p p N I U I U I U N c ω λ ω π = + + + = = . (3.2) 38 Dù vậy, cường độ HHG khi hạt nhân đứng yên vẫn lớn hơn khi xét ở hầu hết các bậc HHG trong miền phẳng, cụ thể là lớn hơn hàng chục lần tại bậc HHG 25 của cả hai trường hợp 600 nmλ = và 1000 nmλ = . Kết quả thu được tương tự khi chúng tôi thay đổi thời gian phát xung laser (Hình 3.6). Nhận thấy rằng trong cả ba trường hợp, HHG thay đổi không đáng kể. Ứng với vị trí bậc 47, cường độ HHG khi hạt nhân đứng yên vẫn lớn hơn HHG khi hạt nhân dao động hàng trăm lần (Hình 3.6) và cường độ HHG ở hầu hết các bậc HHG khác trong miền phẳng cũng có hiện tượng tương tự như trên. 0 10 20 30 40 50 60 70 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 0 10 20 30 40 50 60 700 10 20 30 40 50 60 70 Baäc HHG (a) Xung laser: 16 fs log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u) ) (b) Xung laser: 13 fs Baäc HHG Baäc HHG (c) Xung laser: 10 fs ñöùng yeân dao ñoäng v=0 Hình 3.6 Phổ HHG của 2H + khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động (đường liền nét) trong trường laser có cường độ I = 3.1014 W/cm2, bước sóng 800 nm. Hình (a), (b), (c) ứng với các xung laser lần lượt là 16 fs, 13 fs, 10 fs. Cuối cùng, chúng tôi thay đổi cường độ laser và nhận thấy rằng phổ HHG thay đổi rất rõ: cường độ laser càng mạnh, HHG phát ra càng cao. Điều này có thể được giải thích dựa vào công thức tỉ lệ tính tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử [19]. ( )3/22 2 ~ exp 3 p tunnel o I w E    −     , (3.3) trong đó , p oI E lần lượt là thế ion hóa và cường độ điện trường của laser. Khi thay đổi cường độ laser cho cùng một trạng thái dao động thì thế ion hóa không thay đổi nhưng oE biến thiên theo biểu thức sau 2~ oI E . (3.4) 39 Từ (3.3) và (3.4), ta có thể thấy nếu tăng cường độ laser sẽ dẫn đến tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử tăng làm cho xác suất điện tử được tăng tốc ra vùng liên tục lớn, tái kết hợp với ion mẹ và phát xạ HHG mạnh hơn (Hình 3.7). Tuy nhiên, dù cho cường độ HHG có tăng hay giảm khi thay đổi I thì giá trị của nó ứng với trường hợp hạt nhân đứng yên vẫn lớn hơn khi hạt nhân dao động ở trạng thái 0v = . Bởi vì khi chúng tôi xét ở tất cả các bậc HHG trong miền phẳng, nhận thấy trong cả ba trường hợp khảo sát, HHG khi hạt nhân đứng yên đều lớn hơn HHG khi hạt nhân dao động (Hình 3.7), cụ thể là lớn hơn hàng trăm lần tại vị trí điểm dừng cut-off. 0 10 20 30 40 50 60 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a .u. )) ñöùng yeân dao ñoäng v=0 (a) I = 2.1014 W/cm2 Baäc HHG (b) I = 3.1014 W/cm2 Baäc HHG (c) I = 4.1014 W/cm2 Hình 3.7 Phổ HHG của 2H + khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động (đường liền nét) trong trường laser có bước sóng 800 nm, xung 13 fs. Hình (a), (b), (c) ứng với cường độ laser lần lượt là 2.1014 W/cm2, 3.1014 W/cm2, 4.1014 W/cm2 . Chúng tôi đã khảo sát cho các trường hợp thay đổi thông số laser như trên và xét cho hầu hết tất cả các bậc HHG ở miền phẳng, nhận thấy rằng khi tăng cường độ, tăng bước sóng hoặc rút ngắn xung laser thì cường độ HHG phát ra đều có sự thay đổi về độ lớn và tần số cut-off tương ứng. Tuy nhiên, có một quy luật không thay đổi đó là cường độ HHG phát ra khi hạt nhân đứng yên cân bằng lớn hơn khi hạt nhân dao động ở mức năng lượng thấp nhất. Đây là một quy luật mang tính phổ quát và không phụ thuộc vào trường laser bên ngoài hệ. Các kết quả trên đã khẳng định điều đó. 40 3.4 HHG của 2H + ứng với các mức dao động hạt nhân Ở trường hợp trên, chúng tôi đã cho laser tương tác với hạt nhân 2H + dao động ở trạng thái cơ bản để so sánh với trường hợp đứng yên. Tiếp theo, chúng tôi tiếp tục quan tâm tới những trạng thái dao động khác của hạt nhân và so sánh phổ HHG của nó để tìm ra quy luật thay đổi. Trong khuôn khổ luận văn tốt nghiệp, chúng tôi chỉ dừng ở việc so sánh phổ HHG tại năm bậc dao động thấp nhất của hạt nhân: v = 0,1,2,3,4. Cường độ HHG của 2H + phát ra khi tương tác với chùm laser có cường độ 14 2I 2.10 W/cm= , bước sóng 800 nmλ = và xung laser vào khoảng 13 fs với các trạng thái dao động hạt nhân khác nhau được chúng tôi trình bày trong Hình 3.8. 10 20 30 40 50 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 v = 0 v = 1 v = 2 v = 3 v = 4 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u) ) I = 2.1014 W/cm2, 13 fs, λ = 800 nm Hình 3.8 Phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động v của hạt nhân 2H + trong trường laser có cường độ I = 2.1014 W/cm2, bước sóng 800nm, xung 13 fs. Từ đồ thị so sánh trên, chúng tôi nhận thấy ứng với bậc dao động càng cao, hạt nhân dao động nhanh hơn thì cường độ HHG phát ra càng lớn. Điều này có thể được giải thích dựa trên tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử ứng với các mức năng lượng trên đường cong thế năng (Hình 3.3). Ở các bậc dao động v càng cao, hạt nhân dao động nhanh hơn thì phân tử có mức năng lượng càng gần đỉnh của rào thế làm cho thế ion hóa điện tử pI 41 giảm, dễ bị ion hóa hơn. Do sử dụng cùng nguồn laser tương tác nên từ biểu thức (3.3), dễ dàng nhận thấy tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử lúc này tăng lên và dễ “chui” hầm ra ngoài, dẫn đến xác suất phát xạ HHG tăng. Hình 3.8 cho chúng tôi một kết quả hoàn toàn phù hợp với các lý thuyết lượng tử: cường độ HHG tăng dần ứng với những bậc v cao hơn ở hầu hết các bậc HHG trong miền phẳng. Cụ thể là tại bậc HHG 35, cường độ HHG ứng với v = 0 có giá trị 80S 10 auv − = ≈ và tăng lên theo thứ tự 1,2,3,4v = lần lượt là 1 0S 63 Sv v= =≈ , 3 2 0S 2.10 Sv v= =≈ , 4 3 0S 2.10 Sv v= =≈ và 4 4 0S 8.10 Sv v= =≈ . Tiếp tục xét tại các bậc HHG khác và nhận thấy tỉ lệ chênh lệch giá trị cường độ HHG giữa các bậc v tuy không giống nhau nhưng đều có chung một hiện tượng vật lý là cường độ HHG tăng khi v tăng. Ví dụ, tính toán ở bậc HHG 15, chúng tôi thu được 1 0S 68 Sv v= =≈ , 2 0S 742 Sv v= =≈ , 3 3 0S 7.10 Sv v= =≈ và 3 4 0S 8.10 Sv v= =≈ nhưng ở bậc HHG 25 thì có kết quả khác: 1 0S 480 Sv v= =≈ , 4 2 0S 2.10 Sv v= =≈ , 5 3 0S 2.10 Sv v= =≈ và 5 4 0S 4.10 Sv v= =≈ . Hiện tượng trên hoàn toàn phù hợp với kết quả của Ya-Hui Guo và cộng sự công bố vào năm 2010. Trong đó, các tác giả cũng xét phổ HHG của 2H + ứng với bốn bậc dao động thấp v = 0,1,2,3 trong điều kiện bài toán tương tự [14]. Mặt khác, ở Hình 3.8 chúng tôi thấy rằng phổ HHG ở những bậc dao động càng cao thì càng sít lại gần nhau. Thật vậy, tiếp tục xét phổ HHG ở bậc 35, nhận thấy giá trị 1Sv= lớn hơn 0Sv= khoảng 63 lần, nghĩa là 1 0S 63 Sv v= =≈ . Đồng thời ta cũng có 2 1S 35 Sv v= =≈ , 3 2S 8 Sv v= =≈ và 4 3S 4 Sv v= =≈ . Quy luật này xảy ra tương tự khi xét cho các bậc HHG khác và hoàn toàn giống với quy luật biến đổi các mức năng lượng gián đoạn đặc trưng bởi các bậc dao động trên đường cong thế năng, kết quả được trình bày trong Hình 3.2, có thể thấy năng lượng chênh lệch giữa hai mức kế tiếp nhau càng giảm ở những bậc v càng cao. Điều này ảnh hưởng trực tiếp đến tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử nên dẫn tới việc khi cho laser tương tác với hệ ion phân tử 2H + thì cường độ HHG phát ra có xu hướng tăng chậm hơn ở những bậc dao động cao hơn. Chúng tôi tiến hành khảo sát cho nhiều trường hợp khác nhau để khẳng định lại tính đúng đắn của những nhận xét trên bằng cách thay đổi thời gian phát xung, cường độ, bước sóng laser. Từ đó, quan sát quy luật biến đổi của HHG phát ra đối với các bậc dao động v khác nhau. 42 Khi thay đổi bước sóng ánh sáng chùm laser, chúng tôi thu được sóng HHG từ 2H + với các trạng thái dao động khác nhau, kết quả được trình bày trên Hình 3.9. 0 10 20 30 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 2 0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50 60 70 80 v = 0 v = 1 v = 2 v = 3 v = 4 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u) ) (a) λ = 600 nm (b) λ = 800 nm Baäc HHG (c) λ = 1000 nm Baäc HHG Hình 3.9 Phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động v của hạt nhân 2H + trong trường laser có cường độ I = 2.1014 W/cm2, xung 13 fs. Hình (a), (b), (c) ứng với bước sóng laser lần lượt là 600 nm, 800 nm, 1000 nm. Ứng với bước sóng càng lớn thì miền phẳng càng mở rộng ra vùng năng lượng có tần số cao, nhưng nhận thấy cường độ HHG tăng và tăng chậm khi v lớn trong cả ba trường hợp. Lấy ví dụ một trường hợp 600 nmλ = , ở vị trí bậc 11 trên miền phẳng, cường độ HHG thay đổi như sau: 1 0S 47 Sv v= =≈ , 2 1S 14 Sv v= =≈ , 3 2S 7 Sv v= =≈ và 4 3S 1,02 Sv v= =≈ . Chúng tôi tiếp tục xét cho các bậc HHG khác và vẫn thu được hiện tượng tương tự. Tiếp tục, chúng tôi thay đổi thời gian phát xung laser và nhận xét phổ HHG 2H + thu được trong kết quả ở Hình 3.10. Không có sự thay đổi đáng kể của phổ HHG ở các bậc dao động v tương ứng trong ba trường hợp xung laser là 16 fs, 13 fs và 10 fs. Tương tự như trên, nhận thấy cường độ HHG phát ra càng lớn nếu hạt nhân chuyển động nhanh hơn ở các mức năng lượng cao hơn, đồng thời giá trị cường độ HHG thay đổi theo tỉ lệ như sau: 1 0S 63 Sv v= =≈ , 2 1S 42 Sv v= =≈ , 3 2S 15 Sv v= =≈ và 4 3S 10 Sv v= =≈ ở bậc HHG 41 trong miền phẳng của phổ HHG khi hệ tương tác với chùm ánh sáng laser có thời gian phát xung 10 fs được xét. 43 10 20 30 40 50 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 10 20 30 40 50 10 20 30 40 50 v = 0 v = 1 v = 2 v = 3 v = 4 Baäc HHGBaäc HHG Baäc HHG (a) Xung laser: 16 fs log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u) ) (b) Xung laser: 13 fs (c) Xung laser: 10 fs Hình 3.10 Phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động v của hạt nhân 2H + trong trường laser có cường độ I = 2.1014 W/cm2, bước sóng 800nm. Hình (a), (b), (c) ứng với các xung laser lần lượt là 16 fs, 13 fs, 10 fs. Cuối cùng, chúng tôi sử dụng các chùm ánh sáng laser có cường độ khác nhau tương tác với hệ ion phân tử 2H + và kết quả phổ HHG phát ra được thể hiện trên Hình 3.11. Nhận thấy rằng ứng với một bậc v xác định, khi tăng cường độ laser thì HHG tăng và ngược lại. Nhưng vẫn có một nét tương đồng trong phổ HHG cho các trường hợp đó là cường độ HHG phát ra tại các mức năng lượng hạt nhân cao hơn thì cao hơn. Chúng tôi nhận xét số liệu của một trường hợp cụ thể để thấy rõ mức độ thay đổi của HHG giữa các bậc dao động. Khi cho 2H + tương tác với chùm laser có cường độ 14 2I = 3.10 W/cm , cường độ HHG thay đổi giữa các mức v tại bậc 39 như sau: 1 0S 250 Sv v= =≈ , 2 1S 25 Sv v= =≈ , 3 2S 5 Sv v= =≈ và 4 3S 2 Sv v= =≈ . 0 10 20 30 40 50 60 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 0 10 20 30 40 50 60 70 80 v = 0 v = 1 v = 2 v = 3 v = 4 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u) ) (a) I = 2.104 W/cm2 (b) I = 3.104 W/cm2 Baäc HHG (c) I = 4.104 W/cm2 Baäc HHG 44 Hình 3.11 Phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động v của hạt nhân 2H + trong trường laser có bước sóng 800 nm, xung 13 fs. Hình (a), (b), (c) ứng với cường độ laser lần lượt là 2.1014 W/cm2, 3.1014 W/cm2, 4.1014 W/cm2. Từ các kết quả trực quan và số liệu cụ thể được trình bày ở trên, có thể thấy dù giá trị cường độ laser I lớn hay nhỏ thì giữa hai bậc v kế tiếp càng cao, sự chênh lệch cường độ HHG tương ứng tại đó càng nhỏ và ngược lại. Nghĩa là cường độ HHG có xu hướng tăng chậm hơn khi bậc dao động càng cao. Điều này đã được chúng tôi giải thích rõ ở trên về sự thay đổi tốc độ ion hóa xuyên hầm do thế ion hóa pI giảm khi hạt nhân càng ở gần đỉnh của rào thế trong cùng một trường laser. Mặt khác, có một điều thú vị nữa được nhận thấy là khi giá trị cường độ laser rất cao, sự chênh lệch HHG giữa các bậc dao động giảm đáng kể và rất khó xác định. Hình 3.12 là một ví dụ về hình ảnh phổ HHG thu được khi chúng tôi tăng cường độ laser đến 6.1014 W/cm2. 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 -8 -6 -4 -2 0 2 I = 6.1014 W/cm2, 13 s, λ = 800 nm Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u)) v = 0 v = 1 v = 2 v = 3 v = 4 Hình 3.12 Phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động v của hạt nhân 2H + trong trường laser có cường độ I = 6.1014 W/cm2, bước sóng 800 nm, xung 13 fs. Để dễ dàng nhận thấy sự chênh lệch cường độ HHG giữa các bậc dao động, chúng tôi chọn so sánh phổ HHG ứng với hai bậc dao động là v = 0 và v = 4 trong ba trường 45 hợp thay đổi thông số laser: 2.1014 W/cm2, 4.1014 W/cm2, 6.1014 W/cm2, kết quả thể hiện trong Hình 3.13. 0 10 20 30 40 50 60 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 (a) I = 2.1014 W/cm2 Baäc HHG log 10 (cö ôøn g ñ oä H HG (a u)) v=0 v=4 (b) I = 4.1014 W/cm2 Baäc HHG Baäc HHG (c) I = 6.1014 W/cm2 Hình 3.13 Phổ HHG 2H + ứng với bậc dao động 0v = và 4v = trong trường laser có bước sóng 800 nm, xung 13 fs. Hình (a), (b), (c) ứng với cường độ laser lần lượt là 2.1014 W/cm2, 4.1014 W/cm2, 6.1014 W/cm2. Kết quả trên cho thấy phổ HHG ứng với các bậc v sát lại gần nhau và chênh lệch cường độ HHG không đáng kể khi cường độ laser tăng cao. Nguyên nhân là do khi tương tác với laser có cường độ I rất cao, nghĩa là cường độ điện trường laser oE rất lớn (liên hệ nhau bởi biểu thức (3.4)) làm cho tốc độ ion hóa xuyên hầm của điện tử tại một bậc v đạt giá trị vô cùng lớn, xác định bởi biểu thức (3.3). Lúc này, sự tăng lên của tốc độ ion hóa xuyên hầm tại các bậc v cao hơn vẫn tăng nhưng tăng không đáng kể so với khi cho hệ tương tác với laser có cường độ thấp. Điều này giải thích vì sao khi cường độ laser cao thì phổ HHG giữa các bậc v rất khít nhau và khó phân biệt được sự chênh lệch giá trị cường độ HHG giữa chúng. Chứng minh cho nhận định trên, chúng tôi lập Bảng 3.1 để thấy rõ tỉ lệ thay đổi giá trị cường độ HHG Sv giữa hai bậc dao động 0v = và 4v = tại một số bậc HHG cụ thể khi cho hệ ion phân tử tương tác với chùm laser có cường độ khác nhau. Bảng 3.1 Tỉ lệ giá trị cường độ HHG 2H + giữa hai mức năng lượng 0v = và 4v = trong trường laser có cường độ khác nhau. Cường độ laser (W/cm2) Tỉ lệ HHG 4 0 S S v v = = I = 2.1014 I = 4.1014 I = 6.1014 46 Bậc HHG 13 4.104 223 2 Bậc HHG 25 4.105 142 4 Bậc HHG 35 8.104 4.103 6 Bậc HHG 41 2.104 21 16 Từ số liệu thể hiện ở Bảng 3.1, chúng tôi chỉ xét tại hai bậc dao động 0v = , 4v = và nhận thấy khi cường độ laser nhỏ I = 2.1014 W/cm2 thì tỉ lệ cường độ HHG ứng với hai bậc dao động này rất lớn so với khi cường độ laser cao I = 6.1014 W/cm2. Mặt khác, vì cường độ HHG càng tăng khi v tăng nên nếu cường độ HHG giữa hai bậc v = 0,4 chênh lệch không đáng kể thì cường độ HHG giữa các bậc dao động v = 1,2,3 cũng có hiện tượng vật lý tương tự. Như vậy, sau khi đã xét cho tất cả các bậc HHG, chúng tôi nhận thấy khi cường độ laser rất cao, cường độ HHG giữa các bậc v chênh lệch không đáng kể. Sau khi đã khảo sát tất cả các trường hợp thay đổi thông số laser phù hợp với điều kiện phát xạ HHG của ion phân tử 2H + ứng với các trạng thái dao động ở bậc thấp, chúng tôi kết luận rằng: trường laser tương tác với hạt nhân dao động ở mức năng lượng càng cao thì cường độ HHG phát ra càng tăng và có xu hướng tăng chậm dần, đồng thời sự tăng lên như thế không đáng kể nếu cường độ laser rất cao. Đây là một tính chất chung của ion phân tử 2H + và không phụ thuộc vào điện trường ngoài. Tóm lại, cơ chế phát xạ HHG của ion phân tử 2H + luôn có tính chất phổ quát đó là cường độ HHG phát ra khi hạt nhân đứng yên ở trạng thái cân bằng luôn lớn hơn khi nó dao động ở mức cơ bản ( 0)v = . Đồng thời, khi hạt nhân dao động càng nhanh thì cường độ HHG phát ra ở bậc dao động càng tăng và có xu hướng tăng chậm dần. Các tính chất này không bị ảnh hưởng bởi trường laser tương tác bên ngoài. Kết luận trên không những đã giải quyết được mục tiêu chính đặt ra trong luận văn mà còn góp phần phục vụ cho một lĩnh vực lớn hơn đang rất được quan tâm, đó là tìm ra khả năng để theo dõi chuyển động của hạt nhân bằng cách sử dụng cơ chế phát xạ HHG từ laser xung cực ngắn. 47 Kết luận Sau khi đã tìm hiểu về các lý thuyết nền tảng cần thiết cho việc hoàn thành đề tài luận văn “Ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ sóng điều hòa bậc cao” thì chúng tôi thu được các kết quả như sau: • Mô phỏng dạng đường cong thế năng của 2H + nhờ sử dụng phép gần đúng Born- Oppenheimer. • Phổ năng lượng của 2H + ứng với các mức dao động v. • Phổ HHG của 2H + phát ra ở trạng thái hạt nhân cân bằng cố định và trạng thái dao động ở mức năng lượng thấp nhất. Chúng tôi nhận thấy cường độ HHG khi hạt nhân đứng yên lớn hơn khi hạt nhân dao động. • Phổ HHG của 2H + ứng với năm mức dao động thấp nhất của hạt nhân. Chúng tôi thấy rằng ở bậc dao động càng cao thì cường độ HHG tương ứng phát ra càng tăng và có xu hướng tăng chậm dần. Đồng thời, khi cường độ laser rất cao, cường độ HHG giữa các bậc v chênh lệch không đáng kể. 48 Hướng phát triển Trong quá trình thực hiện luận văn và cập nhật các thông tin mới nhất về hướng nghiên cứu mà đề tài đang tiếp cận, chúng tôi nhận thấy có thể phát triển tiếp theo các hướng sau: - Tiếp tục so sánh cường độ HHG của 2H + ở các bậc dao động v cao hơn, từ đó mô tả định lượng sự phụ thuộc của cường độ HHG vào các bậc dao động hạt nhân. - Tìm hiểu sự ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ HHG cho các phân tử phức tạp hơn và ở những số chiều cao hơn. - Trong đề tài luận văn, chúng tôi chỉ xét tới trạng thái cơ bản của điện tử và xem như đóng góp của các trạng thái khác không đáng kể. Tiếp tục phát triển theo hướng tìm hiểu sự ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ HHG của 2H + nhưng có xét tới đóng góp của hàm sóng điện tử ở các trạng thái kích thích khác. 49 Danh mục công trình tác giả Đỗ Thị Thu Hà, Lê Thị Thanh Thủy, Trần Lan Phương, Nguyễn Ngọc Ty (2013), “Phương pháp thời gian ảo giải số phương trình Schrödinger dừng”, Tạp chí Khoa học ÐHSP TPHCM, 43 (77), tr. 32-36. 50 Tài liệu tham khảo Tiếng Việt [1] Hoàng Văn Hưng (2013), “Phương pháp số ab initio tính toán phát xạ sóng điều hòa bậc cao”, Luận văn thạc sĩ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP. Hồ Chí Minh, Hồ Chí Minh. [2] Đỗ Thị Thu Hà, Lê Thị Thanh Thủy, Trần Lan Phương, Nguyễn Ngọc Ty (2013), “Phương pháp thời gian ảo giải số phương trình Schrödinger dừng”, Tạp chí Khoa học Trường Ðại học Sư Phạm TP. Hồ Chí Minh, 43 (77). Tiếng nước ngoài [3] Lein M. et al. (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys. Rev. A 66, 023805. [4] Itatani J. et al. (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature 432, 867. [5] Maiman TH. (1960), “Stimulated optical radiation in ruby”, Nature 187, 493. [6] Di Piazza A., M¨uller C., Hatsagortsyan K. Z., Keitel C. H. (2012), “Extremely high- intensity laser interactions with fundamental quantum Systems”, Rev. Mod. Phys. 84, 1177. [7] Kenneth J. Schafer , Kenneth C. Kulander (1996), “High harmonic generation from ultrafast pump lasers”, Phys. Rev. Lett. 78, 638. [8] Heinrich A. (2006), “Coherent control of high harmonic generation using attosecond pulse trains”, Ph.D. Thesis. Reading University: Hannover, Germany. [9] Feit M. D., Fleck J. A., Steiger A. (1982), “Solution of the Schrödinger equation by a spectral method”, J. Comput. Phys. 47, 412-433. [10] Bandrauk A. D., Shen Hai (1993), “Exponential split operator methods for solving coupled time dependent Schrödinger equations”, J. Chem.Phys. 99, 1185-1193. [11] Casas F., Murua A., Nadinic M. (2012), “Efficient computation of the Zassenhaus formula”, Comp. Phys. Comm. 183, 2386–2391. [12] Kolos W., Wolniewicz L., “Improved theoretical ground-state energy of the hydrogen molecule” (1968), J. Chem. Phys. 49, 404-410. 51 [13] Jing Zhao, Zengxiu Zhao (2008), “Probing 2H + vibrational motions with high-order harmonic generation”, Phys. Rev. A 78, 053414. [14] Ya-Hui Guo et al. (2010), “Sensitivity of high-order harmonic generation to nuclear motion”, J. Mol. Struct.: THEOCHEM 947, 119–122. [15] Emelin M. Yu. (2003), “Attosecond burst and high-harmonic generation in molecular ionization by ultrashort laser pulses”, JETP Lett. 77, 212–216. [16] Lein M. (2005), “Attosecond probing of vibrational dynamics with high-harmonic generation”, Phys. Rev. Lett. 94, 053004. [17] Baker S. et al. (2006), “Probing proton dynamics in molecules on an attosecond time scale”, Science 312, 424. [18] Bandrauk André D. et al. (2009), “Signatures of nuclear motion in molecular high- order harmonics and in the generation of attosecond pulse trains by ultrashort intense laser pulses”, J. Phys. B 42, 075602. [19] Tong X. M. , Zhao Z. X., Lin C. D. (2002), “Theory of moleculer tunneling ionization”, Phys. Rev. A 66, 033402. Trang web [20] [21] điệntử-ynamics-in- strong-laser-fields 52 Phụ lục Quá trình tính toán để thu được biểu thức (2.10) Ta có các biểu thức ( ) ( ) ( )ˆ ˆ ( ) , ,0 , ,0e n CT T V x x R E x R+ + Ψ = Ψ , (2.8) ( ) ( ), ,0 , ( )ex R x R RχΨ = Ψ . (2.9) Thay (2.9) vào (2.8) ta được ( ) ( ) ( ) 22 2 1 1ˆ , ( ) , ( ), 2 e C i i e eT V x x R R E x R R M R χ χ =  ∂ − + Ψ = Ψ  ∂  ∑ ( ) ( ) ( ) ( ) 2 2 1ˆ , ( ) , ( ) , ( )e C e e eT x R R x R R V x x R R M R χ χ χ∂Ψ − Ψ + Ψ ∂ ( ), ( ),eE x R Rχ= Ψ 2 2 1ˆ ( ) ,e C e e e e eT V x E M R RR χχ χ χ χ  ∂ ∂Ψ ∂ Ψ − + Ψ + Ψ = Ψ ∂ ∂∂   2 2 2 2 2 1ˆ e e e e e e eT M R R R RR R R χ χχ  ∂ ∂ ∂Ψ ∂Ψ ∂Ψ ∂ ∂ Ψ Ψ − + + + Ψ ∂ ∂ ∂ ∂∂ ∂ ∂  ( ) ,C e eV x Eχ χ+ Ψ = Ψ 2 2 2 2 2 2 2 2 1 1ˆ 2e e e e eT M M R RR R R R χ χχ χ    ∂ ∂ ∂ ∂ ∂Ψ ∂ Ψ Ψ − Ψ − +   ∂ ∂∂ ∂ ∂ ∂    ( ) ,C e eV x Eχ χ+ Ψ = Ψ 53 2 2 2 2 ˆ 2 ( ) ,e C e e e e e eT V x E R RR R χ χχ χ χ χ  ∂ ∂ ∂Ψ ∂ Ψ Ψ − Ψ − + + Ψ = Ψ ∂ ∂∂ ∂  ˆ ˆ ( )e n C e e e eT T W V x Eχ χ χ χΨ + Ψ + + Ψ = Ψ . trong đó ( ) ( )2 2 ( )2 ( ) , ,e eRW R R R R x R x Rχ χ  ∂ ∂∂ = − +  ∂ ∂ ∂   Ψ Ψ khác không vì ( ),e x RΨ phụ thuộc vào các toạ độ hạt nhân, nhưng với lưu ý rằng ở mẫu số có xuất hiện khối lượng hạt nhân nên W rất nhỏ và có thể bỏ qua. Rút gọn biểu thức, ta được: ( ) ( ) ( ) ( )ˆ ˆ( ) ( ) ( ) ( ), , ,n e Ce e eT R T V x R E Rx R x R x Rχ χ χ+ + =Ψ Ψ Ψ . (2.10)